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Les échos de phononsA. Billmann, Ch. Frénois, J. Joffrin, A. Levelut, S. Ziolkiewicz

To cite this version:A. Billmann, Ch. Frénois, J. Joffrin, A. Levelut, S. Ziolkiewicz. Les échos de phonons. Journal dePhysique, 1973, 34 (5-6), pp.453-470. �10.1051/jphys:01973003405-6045300�. �jpa-00207407�

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LES ÉCHO S DE PHONONS (*)

A. BILLMANN, Ch. FRÉNOIS, J. JOFFRIN, A. LEVELUT, S. ZIOLKIEWICZ

Laboratoire d’Ultrasons (**), Université Paris VITour 13, 11. quai Saint-Bernard, 75230 Paris, Cedex 05

(Reçu le 29 novembre 1972)

Résumé. - Des expériences d’échos sur des cristaux non centrosymétriques sont interprétéesen termes d’échos de phonons. Le rôle des ondes acoustiques est démontré expérimentalement.Les principes qui expliquent ces expériences sont très analogues à ceux qui gouvernent le phéno-mène d’échos de spin. Le renversement du temps est assuré par une interaction non linéaire entrechamp électrique et ondes élastiques. Les temps de relaxation T1 relatif à l’énergie et T2 relatifà la cohérence d’une population de phonons sont définis et mesurés. Quelques perspectives pourle développement de ce type d’expériences sont esquissées.

Abstract. 2014 Echo experiments performed on non-centrosymmetric single crystals are interpret-ed in terms of phonon echoes. The role of acoustic waves is demonstrated experimentally. Theprinciples which explain these experiments are very similar to those which govern the phenomenonof spin echoes. Time reversal is due to a non linear interaction between the electric field and theelastic waves. The relaxation time T1 of the energy and T2 of phonon population coherence aredefined and have been measured in various crystals. A few ideas for the future development ofthis type of experiments are considered.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE TOME 34, MAI-JUIN 1973,

ClassificationPhysics Abstracts45.1 - 48.3

1. Introduction. - Le phénomène d’écho [1] ] est

bien connu des physiciens familiers de la résonancemagnétique ; il a montré son utilité pour l’étude des

systèmes de spins dont il a permis de mesurer le tempsde relaxation Tl de l’aimantation longitudinale oude l’énergie et le temps de relaxation T2 de l’aimanta-tion transversale.Dans cet article, nous montrons que l’on peut

construire des concepts analogues pour les systèmesde phonons et que moyennant une technique expéri-mentale peu complexe, il est possible de mesurerdes temps de relaxation Tl et T2 dont la significationphysique est la même. De plus, nous expliquons enquoi ces expériences se révèlent plus fructueuses enmême temps que plus aisées que celles utilisant lesondes ultrasonores. Il nous semble qu’elles ouvrentune voie nouvelle pour l’étude des interactions des

phonons.Pendant longtemps, des échos n’ont été observés

que sur des ensembles de spins dilués (nucléaires etélectroniques). Mais depuis quelques années, des

expériences semblables ont été effectuées sur des

systèmes aussi différents que les plasmas [2], [3],les cristaux magnétiques [4], [5], [6], les métaux ou

(*) Les recherches mentionnées dans le présent mémoire ontété elfiectuÉ=s à l’aide d’un contrat de la DGRST.

(**) Equipe de Recherche Associée au CNRS.

les supraconducteurs [7], [8] et les ions dans les

cristaux [9]. Dans tous ces cas, les impulsions engen-drant les échos sont de nature électromagnétique.Des expériences récentes [10] ont toutefois montréque les ondes ultrasonores peuvent remplir le mêmeofhce.

Derrière cette diversité se cachent quelques idéesdirectrices et l’on peut, en fait, distinguer deux grandesclasses d’échos.

Les échos de type A résultent de la forme parti-culière de l’interaction du système et du champ exci-tateur. L’amplitude de l’écho est indépendante de

l’intervalle entre les impulsions, mis à part la décrois-sance exponentielle exp(- 2 1:jTz) due à une relaxa-tion irréversible. Les échos de spins et les échos

de photons sont deux exemples d’un tel compor-tement.

Au contraire, les échos de type B sont produitspar une interaction non linéaire entre les oscilla-

teurs (ou modes) excités par les impulsions. Il appa-raît un écho dont l’amplitude est de la forme

f(-c) exp(- 2T/T2) oùf (,r) est une fonction croissante;il présente donc un maximum en fonction de i. Leséchos ferrimagnétiques du YIG [6] appartiennent àcette catégorie.Récemment, des échos de type A ont été observés

dans des matériaux ferroélectriques : KDP [11]et SbSI [12], [13] et semblent exister à toute fréquence.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01973003405-6045300

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Ils ont été attribués à un effet de polarisation électriqueoù la résonance mécanique des domaines ferroélec-triques jouerait un rôle ; mais cette explication neparaît pas fermement établie. Cependant, un faitest certain : les échos du SbSI disparaissent dans laphase paraélectrique [12]. Ceci montre que l’absencede centre de symétrie conditionne leur existence.Nous avons repris de manière systématique l’étude

des échos dans des matériaux appartenant à desclasses non centrées, qu’ils soient réputés ferroélec-triques ou non, pour tenter de préciser à la fois leurnature, les mécanismes qui leur donnent naissanceet les informations physiques que fournissent detelles expériences.

Cet article tente de faire un examen soigné de cephénomène en développant les idées déjà publiéespar les auteurs [14], [15]. Des échos de types A etB ont été observés. Mais cet article est presque uni-

quement consacré aux premiers pour des raisons quisont exposées plus loin. Après une présentationrapide du phénomène d’écho de phonons, un longparagraphe (§ 2) résume les idées physiques nécessairesà sa compréhension ; il permet au lecteur pressé ounon spécialiste d’en prendre connaissance sans avoir àlire les paragraphes suivants (§§ 3 et 4) qui contiennentsuccessivement les calculs détaillés correspondants,la description des expériences et leurs résultats. Dansle paragraphe 5 est développée l’analogie entre leséchos de spins et les échos de bosons quadrupolaires.En conclusion sont suggérées des applications decette méthode à quelques problèmes de physique.

2. Généralités sur les échos de phonons : expérienceset principes. - 2.1 PRÉSENTATION SCHÉMATIQUE D’UNEEXPÉRIENCE D’ÉCHOS DE PHONONS. - Encore que cenom doive être justifié, on peut présenter schémati-quement les expériences d’échos de phonons de lamanière décrite ci-après. Cette présentation rapideest nécessaire avant que dans la suite de ce paragrapheon fasse l’inventaire des considérations physiquesqui expliquent le phénomène d’écho.Un cristal piézoélectrique de forme allongée,

d’état de surface quelconque, est disposé entre deuxcavités résonnantes (à 9 GHz par exemple). Lesextrémités du cristal sont introduites chacune, parun trou ménagé à cet effet, dans la zone de champélectrique intense (voir Fig. 1). Chaque cavité peutêtre à volonté couplée à un émetteur délivrant desimpulsions de fréquences convenables et/ou à un

récepteur accordé.Dans la suite, l’instant de la première impulsion

est pris comme origine des temps.

2.1.1 En opérant sur une seule cavité, on note lesfaits suivants. - a,) Une seule impulsion appliquéeau cristal n’engendre aucun signal à un instant posté-rieur.

bl) Une séquence de deux impulsions séparéespar un intervalle de temps i quelconque produit

FIG. 1. - Présentation schématique d’une expérience à deuxcavités rhumbatron. Les extrémités du cristal sont introduitesdans la zone de champ intense. Chaque cavité peut être branchée

à volonté sur un émetteur et/ou un récepteur accordé.

FIG. 2. - Représentation d’une expérience faite avec une

séquence de deux impulsions, telle qu’elle peut être visualiséesur l’écran d’un oscilloscope. La courbe en pointillé représentela décroissance exponentielle de l’écho lorsque le temps r

varie.

à l’instant 2 ’t un écho (voir Fig. 2). Son intensitédécroît avec un temps T2 qui est typiquement de

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quelques microsecondes à la température de l’héliumliquide et à la fréquence de 10 GHz.

cj Une séquence de trois impulsions séparéespar des intervalles i et T (voir Fig. 3) fait apparaîtredes échos aux instants 2 r, 2 T, 2 T - 1 dont les

temps de relaxation sont aussi T2. Ces trois échossont donc visiblement de même nature et on les

appelle par la suite échos de genre 2 z.

FIG. 3. - Séquence à trois impulsions. En hachuré, on a

représenté les trois impulsions, avec un trait simple, les échosde genre 2 T, avec trait double, l’écho de genre T + T.

De plus, un autre écho est recueilli à l’instant T + r.Pour r fixé et lorsque T varie seul, son temps derelaxation Tl est de l’ordre de 1 seconde à 4 Ket 10 GHz ; pour T fixé et lorsque i varie seul, sontemps de relaxation est T2. On le désignera par échode genre T + ’r.

dl) Ces expériences sont réalisables dans une

gamme de fréquences qui s’étale de 1 GHz à 36 GHzet montrent ainsi que le phénomène n’est associéà aucune résonance et qu’il n’est besoin d’ajusteraucun paramètre pour qu’il se produise.

2.1.2 En opérant à l’aide de deux cavités, on observeles faits suivants. - a2) Quelles que soient les séquenceset les cavités où sont envoyées les impulsions, unécho n’est reçu que si le détecteur est relié à la cavitéoù est envoyée la première impulsion. On la nommecavité 1.

b2) Pour une séquence de deux impulsions où laseconde est appliquée dans la cavité 2, un écho peutêtre détecté en 1, dont le temps de relaxation est

encore T2 ; mais l’écho n’apparaît que pour des

temps 1 il l/v où 1 est la longueur moyenne du cristalet v une vitesse de phonons.

C2) Pour des séquences de trois impulsions, on

n’obtient d’échos à l’instant T + i que si les deuxièmeet troisième impulsions sont envoyées dans la cavité 2.

2.2 ROLE DE LA PREMIÈRE IMPULSION. FORMATIOND’UNE POPULATION COHÉRENTE. - On sait le rôle

joué par les surfaces pour la production des hypersonsdans un cristal piézoélectrique : elles constituentune surface équiphase pour la propagation de l’ébran-lement ; mais une réponse ultrasonore n’est détectéeque si cette surface est un plan et que si l’onderencontre à l’autre extrémité du cristal une face

plane et polie, parallèle à la première et jouant lerôle de miroir parfait. Dire qu’à 10 GHz la longueurd’onde des phonons est de l’ordre de 0,5 p, c’est souli-gner les conditions exigées d’un cristal (orientation,état de surface) pour ce genre d’étude. En ce sens,le résultat de l’expérience al) est tout à fait normalpuisqu’un échantillon brut est utilisé.

Il n’en reste pas moins que la première impulsionengendre à la surface du cristal et dans une bande defréquence Aco des ondes acoustiques ayant desvecteurs d’onde et des polarisations très divers ; onnomme population cohérente l’ensemble des phononsainsi excités. En un point quelconque du cristal situédans le cône du futur ultrasonore de la premièreimpulsion, la phase de chacune de ces ondes est

déterminée par la distance parcourue depuis la régionde la surface où elle a été produite ; en ce point,l’amplitude moyenne de vibration e > résultantde la superposition des divers modes tend rapidementvers zéro du fait que les composantes s’ajoutent avecdes phases différentes.Dans un cristal dépourvu de centre de symétrie,

au terme piézoélectrique ocee de l’hamiltonien, ilest licite d’ajouter un terme flE88. (1 est le coefficient

piézoélectrique, fl un nouveau coefficient, E le champélectrique. On verra ultérieurement l’importancedu terme en P pour l’instant, on remarque qu’àl’instar du terme piézoélectrique, il assure la créationde phonons à la surface, sans exiger la conservationdu vecteur d’onde ; mais en même temps, il est

responsable de la création de phonons en volumepar un processus analogue à ce qu’en magnétisme onappelle le pompage parallèle (voir Fig. 4).

FIG. 4. - Diagramme représentant l’interaction paramétriqueentre un photon et deux phonons. La pente des droites est

mesurée par la vitesse du son dans le cristal.

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Les considérations sur la phase des ondes acoustiquess’appliquent là encore.Dans la suite, on appelle échos dipolaires élastiques,

ceux qui sont associés à des phonons créés par le

processus piézoélectrique oc, et échos quadrupolairesélastiques, ceux associés à des phonons créés par leprocessus fl, en volume ou en surface (voir Fig. 5).De plus, w désigne toujours la fréquence communeau générateur électromagnétique (magnétron) et

à la détection ; le vecteur d’onde d’un phonon decette fréquence est noté q (1).

FIG. 5. - Schéma récapitulant le rôle des termes aEE et flecedans la création des vibrations élastiques du cristal par la pre-

mière impulsion.

2.3 ROLE DE LA SECONDE IMPULSION : : RENVERSE-

MENT DU TEMPS DANS UNE SÉQUENCE DE DEUX IMPUL-SIONS. - Quoi qu’il en soit du processus de produc-tion des phonons par la première impulsion, le pointfondamental maintenant est l’existence d’un terme

R§ = flE88 dans l’hamiltonien du cristal dont on

va voir qu’il produit un effet analogue au renverse-ment du temps.On suppose que le champ électrique E pris en

compte dans le terme JC" est, pour les échos quadru-polaires, le champ électrique qui accompagne la

seconde impulsion. Dans le cas dipolaire, c’est le

champ produit par anharmonicité diélectrique dansle cristal lui-même ; cette hypothèse est compatibleavec la symétrie d’un cristal piézoélectrique : le tenseurde susceptibilité diélectrique non linéaire XNL assurantle doublage de fréquence est de rang trois (voir Fig. 6).De toutes façons, sa fréquence est double de celle

des phonons excités dans le cristal et elle sera toujoursnotée Q dans la suite ; Q vaut donc soit 2 w (échosdipolaires), soit cv (échos quadrupolaires).

Le terme R) représente une interaction à trois

ondes : une onde électromagnétique de fréquence Qet de vecteur d’onde pratiquement nul, un premier

(1) En fait, la notation q représente l’ensemble (q, u) duvecteur d’onde et de l’indice de polarisation.

FIG. 6. - Schéma récapitulant le rôle des termes flece et

xNL EEE d’anharmonicité diélectrique dans l’opération derenversement du temps par la deuxième impulsion.

phonon (Qj2, Q/2) de fréquence Q12 et de vecteurd’onde Q j2, et un deuxième phonon (Q12, - Q/2) defréquence Qj2 et de vecteur d’onde - Q/2. Par analogieavec la notation S2, nous utilisons Q pour représentersoit 2 q soit q ; le vecteur Q peut être quelconque.L’interaction a lieu en volume dans toute la régionirradiée par le champ électromagnétique de la cavitéc’est-à-dire pratiquement aux extrémités du cristal.En réalité, dans cette interaction paramétrique, le

processus est stimulé par les phonons (Qj2, Q/2)déjà présents dans le cristal du fait de la premièreimpulsion.Dans ce processus élémentaire, il y a donc en même

temps amplification des phonons (0/2, Q/2) et créationde phonons (Qj2, - Qj2), quel que soit le vecteur Qqui les caractérise.

Pour la formation d’un écho, le phonon (Qj2, - Q/2)est essentiel ; nonobstant tous les avatars qui peuventlui arriver au cours de son trajet, son vecteur d’ondeétant de sens opposé, il parcourera en sens inverse le

chemin suivi par le phonon (Qj2, Q/2) qui lui a donnénaissance ; mieux, il arrivera un temps i après la

seconde impulsion en un point du cristal où le phonon(Q12, Q/2) a lui-même été engendré et ce, avec la

même phase. Ainsi le processus paramétrique, parcequ’il renverse le vecteur d’onde, joue un rôle analogueà ce qui est le renversement du temps.Ce processus s’appliquant à toute la population

de phonons, on s’explique l’expérience b,) : à l’instant2 r, les phonons, dont le vecteur d’onde a été renversé,reconstituent une surface équiphase aux lieu et placeoù la première impulsion a engendré une populationcohérente ; et cette surface rayonne de l’énergieélectromagnétique détectée sous forme d’écho.

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2.4 MISE EN ÉVIDENCE DU ROLE JOUÉ PAR LES

PHONONS DU CRISTAL DANS LE PHÉNOMÈNE D’ÉCHO. -

Les explications précédentes sont tributaires d’une

hypothèse : les vibrations excitées par les impulsionsélectromagnétiques et qui sont essentielles pour la

production d’un écho sont de nature élastique.L’expérience décrite en b2) fournit la preuve qu’il enest bien ainsi. En effet, si les phonons jouent un rôle,il est normal que dans une expérience à deux cavitésle temps minimum qui doit séparer deux impulsionssoit de l’ordre de ljv où 1 est la longueur du cristal etv une vitesse de phonons ; créés par la première impul-sion dans la cavité 1, les phonons mettent un tempsfini pour atteindre la deuxième où il ne sert à rien derenverser le temps avant qu’ils n’y soient parvenus.Au contraire, si i > l/v, les phonons (Q12, - Q/2) créésdans la deuxième cavité retournent, après un temps i,dans la cavité 1 où ils reconstitueront une surface

équiphase suivant le processus décrit plus haut.

2. 5 ROLE DE LA DEUXIÈME ET DE LA TROISIÈMEIMPULSION DANS UNE SÉQUENCE DE TROIS IMPULSIONS. -Des calculs détaillés montrent que les échos à T + isont nécessairement quadrupolaires. La seconde

impulsion n’a plus seulement pour effet de renverserle temps mais aussi de transformer une observablefluctuante dans le temps à la fréquence Q = w enune observable constante. La troisième impulsion,inversement, transforme cette dernière en une variableà nouveau fluctuante dans le temps à la fréquence w ;une population cohérente de phonons est reconstituéeaprès un temps i et détectée sous forme d’écho. Lepoint essentiel ici est le caractère quadratique en

déformation élastique : se, de l’observable étudiée.Avec 8(+ wj2) et E(- co’/2), composantes de défor-

mations élastiques dipolaires variant comme

on peut former trois nouvelles grandeurs

dont les dépendances en temps sont e’ot, e°, e- irot.Q+, Qo, Q- sont trois composantes indépendantesde déformation élastique quadrupolaire dont lesseconde et troisième impulsions assurent les transfor-mations des unes dans les autres.

Il est difficile de donner une image de la déforma-tion quadrupolaire du cristal : à la différence des

déformations, une représentation géométrique descarrés des déformations n’est pas aisée. On peutseulement préciser qu’une déformation quadrupolaireélastique est un état où la déformation dipolaire 8

est nulle tandis que les trois grandeurs Q+, Qo, Q-ne sont en général pas nulles.

En d’autres termes, et toujours en négligeant les

processus de relaxation, le cristal, en particulierdans l’intervalle de temps (i, T), est le siège d’unedéformation quadrupolaire élastique permanente :des calculs détaillés montrent que Qo est une constantedu mouvement et précisent quelle est sa dépendancespatiale.

2.6 SIGNIFICATION PHYSIQUE DES TEMPS DE RELAXA-

TION ASSOCIÉS AU PHÉNOMÈNE D’ÉCHOS DE PHONONS. -Deux sortes de grandeurs doivent être distinguées :

1) Q+ et 6- qui conduisent à la formation d’échosquadrupolaires et e, et e- qui donnent des échosdipolaires. Nous appelons T2 leur temps de relaxationsans prendre garde qu’il faudrait distinguer entre

relaxations dipolaire et quadrupolaire.2) Qo, indépendante du temps, qui intervient pour

la formation des échos à T + i, et dont le temps derelaxation est Tl.Pour comprendre la signification de T2, il est plus

aisé de raisonner sur l’exemple des échos dipolaires.La première impulsion a donc excité une populationcohérente de phonons. Ceux-ci se propagent dans lecristal et interagissent au cours de leur trajet avecles impuretés, les faces latérales et les phonons ther-miques ; la diffusion peut être élastique ou inélastique.En termes de quasi-particules, la diffusion élastiquese traduit par une modification du vecteur d’ondedes phonons incidents sans changement de fréquence ;en ce sens, ceux-ci ne sont pas extraits de la populationde phonons excitée ; pourtant la cohérence est réduitecar la diffusion, même élastique, s’accompagne d’undéphasage. L’effet cumulatif des impuretés et desfaces entraîne donc une diminution progressive de lacohérence de la population et une décroissance

correspondante de l’amplitude de l’écho détecté àl’instant 2 T. Les interactions anharmoniques avec lesphonons thermiques contribuent à réduire la valeurde T2 parce qu’elles prélèvent, pour les thermaliser,des phonons de la population cohérente. Cependant,on sait qu’à basse température, elles sont très peuefficaces. Les chocs inélastiques ne deviennent notablesqu’en présence d’impuretés résonnantes. En définitive,l’amplitude de l’écho à 2 T varie comme exp(- 2 7:jT2).T2 contient à la fois des informations sur la puretédu cristal et sur les interactions résonnantes des

phonons. A température fixe, les mesures de T2en fonction d’un paramètre extérieur donnent des

renseignements semblables à ceux fournis par les

méthodes d’absorption ultrasonore ; mais elles ont

cet avantage d’avoir été effectuées sur des échantillonsnon préparés.

L’amplitude de l’écho à T + i varie comme

Tl mesure la relaxation de l’observable Qo. Il est clairqu’en l’absence de processus inélastiques, Qo ne

peut décroître sous l’influence des impuretés ou des

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réflexions sur les faces pour cette raison que 60n’est pas une grandeur oscillante. Seuls les processusinélastiques déterminent la valeur de Tl. On s’expliqueainsi son ordre de grandeur (une seconde à 4 K et10 GHz pour le CdS) : il est proche du temps quel’on peut calculer à l’aide des formules standard surl’atténuation ultrasonore [16] lorsque l’on prendseulement en compte les processus anharmoniquesélastiques. On soupçonne dès lors l’intérêt d’unemesure précise de T, si l’on remarque que cette valeur

correspond à un facteur de surtension Q pour les

phonons égal à 1010: ils peuvent ainsi servir de

détecteur extrêmement sensible de toutes les interac-tions inélastiques. En d’autres termes, un temps derelaxation de une seconde est l’équivalent d’unlibre parcours moyen d’environ 106 cm à 10 GHz :or, les expériences acoustiques à cette fréquenceutilisent des parcours de quelques centimètres :le rapprochement de ces deux nombres montre l’utilitéqui peut s’attacher à cette méthode d’échos de phononscar elle laisse espérer un accroissement de sensibilitéde plusieurs ordres de grandeur.

3. Théorie des échos de phonons. - Dans ce

paragraphe, nous présentons la théorie relative au

phénomène dont les principales caractéristiques phy-siques ont été données dans les généralités (§ 2).Il s’agit, rappelons-le, de ce que nous nommons échosde type A, où les interactions entre oscillateurs ne

jouent pas un rôle primordial. Le cas des échos detype B est très brièvement commenté dans le para-graphe 4.4. La raison de ce traitement dissymétriqueest double :

- les échos de type B apparaissent dans des condi-tions expérimentales moins propres, moins idéales ;- ils ne diffèrent pas essentiellement, semble-t-il,

de ceux observés sur les ondes magnétoélastiques etdont l’explication est connue.

Nous montrons que, pour un groupe de modes de

phonons excité par une impulsion électrique, puissoumis aux actions d’autres impulsions, il existe desinstants privilégiés où ces modes de phonons aprèsavoir inversé leur sens de propagation reconstituentun signal cohérent (échos).

Les modes initialement excités sont désignés par(Q, Q) ; ceux qui se propagent en sens inverse par(Q, - Q). Le calcul se fait en deux étapes :

a) On considère d’abord l’évolution d’un seul

couple de modes de phonons : (Q, Q) et (Q, - Q)sous l’action d’une séquence d’impulsions de champélectrique ; l’opérateur d’évolution U(t) doit être

obtenu au préalable.b) On somme ensuite les effets dus aux différents

modes ; cette sommation doit tenir compte de la

distribution spectrale du champ électrique des impul-sions.

3.1 ECHOS DE PHONONS DIPOLAIRES. - Limité à

deux modes de phonons sans interaction, l’hamilto-nien s’écrit :

Le couplage électromécanique entre les phonons etle champ électrique est :

Le premier terme, linéaire en déformation élastique,assure la génération de phonons qui produisent deséchos dipolaires tandis que le second permet le ren-versement du temps. Nous quantifions par :

(le facteur multiplicatif est omis), et ne conservons

que la partie de l’hamiltonien qui devient indépendantedu temps en représentation interaction, soit : dansle premier terme de JC, la composante Ea de E quiest à la même fréquence w que les phonons, et dansle second la composante Ep à la fréquence 2 co.

La technique employée pour obtenir l’opérateurd’évolution est bien connue ; elle utilise la représen-tation interaction.

En posant :

avec

il vient :

Les constantes s2 et s*2, qui ne jouent aucun rôledans l’évolution du système, sont omises dans la

suite. Comme les opérateurs a, les A ont des relationsde commutation de bosons. L’opérateur d’évolutionU(t) du système après une impulsion électrique dedurée At et une évolution libre pendant un temps t,est :

où

Pour une séquence de deux ou trois impulsions, il

s’écrit

459

ou

Cette mise en équation correspond au modèle suivant.Un cristal infini est plongé dans un champ oscillantuniforme qui a des composantes aux fréquences co

et 2 w. La composante à 2 ro produit l’équivalentd’un renversement du temps dans tout le cristal ;ceci décrit bien ce que nous appelons une interactionen volume. La composante à co engendre uniformé-ment dans le cristal des phonons par effet piézoélec-trique et leur donne une amplitude proportionnelleà aEa Oti ; là, le modèle est grossièrement faux caron sait qu’un tel effet ne peut se produire qu’ensurface et que le résultat correct est ocE,,, avec unedurée Otl du train d’onde. Cependant, par raisonde simplicité, le modèle est conservé : il suffit dansle résultat final de supprimer le coefficient Oti et

de changer le coefficient de proportionnalité.L’observable mesurée est la déformation 8(t) :

Le calcul s’effectue aisément par applications succes-sives sur les opérateurs de création et d’annihilationdes formules suivantes :

La première et la troisième de ces transformationsmontrent que dans la représentation d’Heisenbergaq et alq évoluent respectivement comme e - irot et

e"’. La seconde, dite de Bogoliubov, permet, à

partir de aq, d’obtenir un terme alq qui évolue ensens inverse ; elle est équivalente à un renversementdu temps. Pendant leur évolution libre, dans la repré-sentation d’Heisenberg, les phases des opérateurss’accroissent de : ± m(t - T), ± cv(T - r) et + wi ;le signe est + ou - selon qu’il s’agit de a’ ou de a.Si l’on part de a, le déphasage total est :

Nous verrons, au moment de la sommation sur tousles modes excités, qu’il n’y a effet coopératif que sit - te = 0, ce qui définit l’instant te d’apparitionde l’écho. Il est donc nécessaire que les déphasagescorrespondant aux trois (ou deux) périodes d’évolutionlibre se compensent ; autrement dit, les périodespassées sous la forme a ou a+ doivent être égales.Ce résultat se généralise à une séquence quelconque.Les remarques précédentes évitent de longs calculset permettent de prévoir graphiquement (voir Fig. 7),les instants d’apparition des échos. De même, leur

FIG. 7. - Diagramme permettant de déduire aisément l’instantd’apparition d’un écho dipolaire dans une séquence de 3 impul-sions. Lorsqu’un opérateur est associé à une ligne, cela signifieque la valeur moyenne de cet opérateur n’est pas nulle pour l’étatdu système dans l’intervalle de temps considéré. La règle estqu’un écho apparaît lorsque des lignes reliées entre elles et

correspondant à deux opérateurs adjoints l’un de l’autre ont

des durées égales. Sur ce diagramme, il manque une moitiédes lignes, celles correspondant aux adjoints. Une croix x

indique la production de phonons par effet piézoélectrique ;le point . signale l’intervention d’une interaction paramé-

trique.

amplitude peut être exprimée par le produit desfacteurs suivants :

a) Pj qui représente l’amplitude de la déformationélastique produite par l’effet piézoélectrique éventuelle-ment modifiée par l’interaction paramétrique. Le

calcul donne :

avec

la nécessité d’adapter le modèle à la réalité de l’expé-rience, en même temps que l’hypothèse Cj « 1,conduisent en définitive à écrire

b) sh Cj ou ch Ck pour chaque impulsion suivanteselon qu’il y a renversement du temps ou non.

460

Pour achever le calcul, nous devons maintenantprendre en compte la présence d’un grand nombre demodes de phonons et faire la somme de leurs contri-butions. Ceci n’est facile que si l’on peut linéariserles formules précédentes : sh C, - Cj, ch Cj - 1.Cette approximation est justifiée expérimentalementplus bas.Pour l’écho à 2 i (T > 2 1:), par exemple, nous

trouvons, pour le couple de modes considéré, uneamplitude :

n n

Ea (co) peut s’écrire EoÎ(co) où Î(co) est la distributionspectrale du champ électrique ; c’est la transforméede Fourier de la fonction J(t) décrivant la forme del’impulsion. Ep (2 ro), produit par l’anharmonicité

diélectrique du cristal, est proportionnel à E(J.2(ro)soit

On a donc

et la déformation totale est

L’intégrale est la transformée de Fourier d’un produitde fonctions ; c’est donc le produit de convolutiondes transformées de Fourier de ces fonctions. D’où :

où roo est la fréquence centrale des impulsions.

est le facteur de forme de l’écho. Une propriétédu produit de convolution est fort utile ici : la largeurdu support de la fonction F(t) est égale à la somme deslargeurs des supports des trois fonctions. En consé-quence la durée de l’écho mesurée au pied est :

Ate (2 -r) = Otl + 2 At2. Ce résultat se généraliseimmédiatement : un écho dont l’amplitude spectraleest :

a une largeur au pied

L’application de cette formule aux différents échosest reproduite dans le tableau I. De plus, il est clair

qu’une amplitude spectrale de la forme précédente

entraîne que l’intensité de l’écho, après conversionen onde électromagnétique par effet piézoélectriqueinverse, est

où P, est la puissance de la .j-ième impulsion.Jusqu’ici, nous avons supposé que le champ élec-

trique à fréquence 2 co était produit dans le cristalmême par anharmonicité diélectrique. On peut pro-duire directement ce champ à l’aide d’un second

générateur réglé sur cette fréquence. Dans ce cas,rien d’essentiel n’est changé. Toutefois, EfJ (2 cv) est

alors défini par :

La fonction g(tl2) a une largeur double de celle de

g(t). Dans l’expression de la largeur de l’écho, on adonc :

Ces deux fonctions ont des largeurs At, 1 et 2 At2 ;le support de F(t) est donc :

C’est le même résultat que précédemment.Le tableau 1 contient les résultats théoriques concer-

nant les échos dipolaires de phonons. Avant de

procéder à une comparaison quantitative avec les

expériences, nous allons discuter brièvement deuxfaits qui, apparemment, contredisent la théorie : la

présence d’un écho à T + r et l’absence d’échoà 2 F - 2 T.

En effet, la théorie précédente ne prévoit pas l’échoobservé expérimentalement à T + T. La raison mathé-matique en est la suivante : l’opérateur de Bogoliubovest incapable, à partir d’opérateurs a ou a+, dedonner un opérateur diagonal. Des termes d’ordressupérieurs du couplage électromécanique peuvent-ilsdonner des opérateurs possédant cette propriété ?L’examen détaillé des règles de sélection portantsur la fréquence et le vecteur d’onde montre quec’est impossible sauf peut-être aux discontinuitésde surface auquel cas on peut raisonnablement penserque l’effet est négligeable.Le second point s’explique facilement et il est

étayé quantitativement dans le paragraphe suivant.Nous pouvons cependant en donner dès maintenantdes raisons qualitatives. L’opération de renversementdu sens du temps est peu efhcace, car elle est due àun terme d’ordre supérieur de l’hamiltonien. Or, onvoit sur la figure 7 que pour obtenir un écho à

461

TABLEAU 1

Caractéristiques des échos de phonons dipolaires

2 T - 2 T, par ailleurs analogue aux échos à 2 zet 2 T, il a fallu faire un renversement supplémentaireet même superflu car finalement il diminue le signal.

3.2 ECHOS DE PHONONS QUADRUPOLAIRES. - Nousavons montré que l’écho observé à l’instant T + 1:

n’est pas de nature dipolaire. Cependant, son existencepeut être expliquée si l’on admet que l’on a affaireà des échos quadrupolaires élastiques, c’est-à-dire

engendrés et détectés par le truchement du méca-nisme paramétrique. Les calculs se conduisent de lamême manière que précédemment. Ils sont toutefois

plus simples car on supprime le terme piézoélectriqueRà pour ne conserver que le couplage R§ = flE88.A la différence du paragraphe précédent, le champ

électrique du terme paramétrique est ici E(w). Lafréquence des phonons dont la propagation est

inversée est donc ( go. Les hamiltoniens du problèmesont :

d’où

JC’ décrit les opérations de renversement du temps,de production et de détection des phonons. C’estdire que nous examinons le cas du couplage en volume.Rien d’essentiel n’est changé aux résultats si le cou-

plage a lieu en surface. Soient :

x et y sont des opérateurs de bosons ; x et y+ com-mutent.

Ce changement de variables n’est pas indispensable.Toutefois il met en évidence l’analogie formelle entreles échos de bosons quadrupolaires et les échos despins, analogie qui sera développée dans un para-graphe ultérieur. Il vient :

et dans la représentation interaction, on a :

L’observable qu’il faut calculer est :

Les résultats peuvent s’obtenir algébriquement en

utilisant en particulier les relations :

avec C = (flea At). Elles ont cette forme à cause derslois de commutations des opérateurs de bosons :.

Il est cependant plus parlant d’opérer graphique-ment. Les coefficients relatifs à chaque impulsion

462

TABLEAU II

Caractéristiques des échos de phonons quadrupolaires

FIG. 8. - Diagramme permettant de déduire l’instant d’appa-rition d’un écho quadrupolaire dans une séquence à trois impul-sions. Le maniement est le même que pour la figure 7. Toutefois,on a ajouté les coefficients permettant d’obtenir, par simple

multiplication, l’amplitude des échos.

(les rendements) sont donnés par les formules de

Bogoliubov ; ils sont rappelés sur la figure 8. Lasuite du calcul, en particulier la sommation sur tousles modes, est identique à ce qui a été fait pour leséchos dipolaires. Les résultats sont rassemblés dansle tableau II. L’amplitude des échos (à l’exception decelui à 2 T - 2 i), une fois transformés sous formeélectromagnétique, est proportionnelle à p4. Ceciest à comparer à OE’ P(XNLj XL) pour les échos dipolaires.Le mécanisme quadrupolaire donne une contribu-

tion à tous les échos ; l’écho à T + -c est ainsi expli-qué. L’analogie avec les échos de spins est examinéeplus loin. Si l’on compare les résultats après linéarisa-tion (sh C - C, ch C- 1) pour la durée des échos etleur intensité (à un coefficient numérique près),avec ceux du cas dipolaire, on constate leur parfaiteidentité.

4. Résultats expérimentaux. - 4.1 CARACTÈRE DEBOSONS DES OBJETS PHYSIQUES ÉTUDIÉS. - Les prédic-tions théoriques que nous avons faites dans les deuxparagraphes précédents, sont communes aux échos

dipolaires et quadrupolaires de phonons (mis à partl’existence de l’écho à T + r). En fait, elles ne reflètentque le caractère de bosons des objets physiques étu-diés car elles résultent seulement des règles de commu-tation des opérateurs mis en jeu.Nous présentons d’abord dans ce paragraphe

des expériences qui prouvent bien ce caractère de

bosons.Les formules qui donnent la durée et l’intensité

des échos ne sont simples que parce que l’approxi-mation suivante a été faite :

Nous examinons ici les résultats expérimentauxrelatifs à l’intensité et à la durée des échos pour montrer

463

d’abord que cette approximation est justifiée et

qu’ensuite ces quantités obéissent bien aux prévisionsthéoriques énoncées plus haut. Sauf mention explicite,les expériences sont faites dans la bande des 9 GHzà la température de l’hélium liquide.

4.1.1 Intensité des échos. - a) La figure 9 donnel’intensité d’un écho à 2 i en fonction de la puissancede la première ou de la seconde impulsion ; les mesuressont faites en décibels. Le résultat attendu est :

Aux faibles intensités, la loi est bien vérifiée maisaux fortes puissances, au lieu d’un comportementhyperbolique, des saturations apparaissent.

FIG. 9. - Intensité de l’écho à 2 a dans un cristal de CdS, enfonction des intensités de deux impulsions. L’expérience est

faite à 4,2 K avec une seule cavité résonnant à v = 9,07 GHz.Les variations attendues, indiquées par les droites de pentes

1 et 2, sont observées à bas niveau.

b) Les figures 10 et 11 représentent la variationde l’intensité des échos à 2 T - L et à 2 T en fonctionde l’intensité P2 de la deuxième impulsion. On s’attendque

Ici aussi, on constate le bon accord à bas niveau :linéarité pour le premier et indépendance pour lesecond.

Enfin, l’absence d’écho à 2 T - 2 z est un argumentqui va dans le même sens (voir la fin du § 3.1).

FIG. 10. - Intensité de l’écho à 2 T- z en fonction de l’intensitéde la deuxième impulsion. Les conditions expérimentales sont :température 4,2 K, fréquence v = 9,55 GHz, cristal de SbSI,

une seule cavité.

FIG. 11. - Intensité de l’écho à 2 T en fonction de l’intensitéde la deuxième impulsion. La théorie linéarisée prévoit unedroite horizontale (indépendance). Les conditions expérimen-tales sont : température 4,2 K, fréquence v = 9,60 GHz,

cristal de SbSI, une seule cavité.

4.1.2 Durée des échos. - a) Sur la figure 12, ladurée de l’écho, mesurée au pied, est comparée à laloi At,,(2 ï) = At, + 2 At2- Si l’on excepte un rétré-cissement systématique de 0,1 us, l’accord est excellent.D’ailleurs, ce rétrécissement est dû au principe mêmede la mesure : il est impossible de mesurer la largeurstrictement au pied ; il faut que l’écho émerge suffi-samment du bruit de fond des amplificateurs.

b) Les figures 13 et 14 montrent les résultats ana-logues pour les échos à 2 T - i et T + r. Ils confirment

464

FIG. 12. - Durée de l’écho à 2 z en fonction des durées desdeux impulsions. La variation attendue Ote(2 z) = Ati + 2 At2est représentée par les droites en pointillé. L’écart systématiqueobservé est expliqué dans le texte. Les conditions expérimentalessont : température 4,2 K, fréquence v = 9,30 GHz, cristal de

SbSI, une seule cavité.

FIG. 13. - Variation de la durée de l’écho à 2 T- z en fonctionde la durée de la troisième impulsion.

les données des tableaux 1 et 2. En particulier, nousavons vérifié que :

4.1.3 Remarques. - a) La théorie montre que lesmesures d’intensité et de durée des échos sont équi-

FIG. 14. - Variation de la durée de l’écho à T + z en fonctionde la durée de la troisième impulsion. Le résultat est en accordavec la relation dte(T + z) = Ati + àt2 + At3. Les conditionsexpérimentales sont : température 4,2 K, fréquence v = 9,00 GHz,

cristal de CdS, une seule cavité.

valentes. En fait, pour des raisons expérimentales,elles s’avèrent plutôt complémentaires. A forte puis-sance, la saturation fausse les mesures d’intensité ;à très bas niveau, seul le sommet de l’écho émergedu bruit de fond et la durée mesurée est artificielle-ment réduite.

b) Nous avons, à plusieurs reprises, signalé l’exis-tence de saturations. A de plus fortes puissancesencore, de nouveaux échos apparaissent ; nous lesavons appelés de type B dans l’introduction. Lesmesures mentionnées ici sont faites à un niveau quiévite ces complications.

4.2 NATURE DES MODES EXCITÉS. - Le meilleur

moyen de prouver que les bosons en question sontdes phonons, est de montrer qu’ils se propagent àla vitesse du son. Ceci est réalisé à l’aide d’un échan-tillon de forme très allongée, placé entre deux cavités(voir Fig. 1).

L’expérience consiste à envoyer la première impul-sion dans une cavité, la seconde dans l’autre et à

recevoir l’écho dans celle qui a engendré les bosons.Il n’y a alors d’écho que si l’intervalle i séparant

les deux impulsions est supérieur à un temps de

parcours de phonons. L’interprétation de ce fait estévidente. Le renversement du vecteur d’onde ayant

465

lieu dans la cavité 2, il n’est utile que si les phonons ysont effectivement parvenus. Le temps nécessaire

pour cela est de l’ordre de l/v. Pour la même raison,avec une séquence de trois impulsions et avec deuxcavités (expérience c,), le temps i minimum est aussil/v. La figure 15 donne la variation de l’intensité del’écho à T + i dans une telle expérience (premièreimpulsion et écho dans la cavité 1, deuxième et

troisième impulsions dans l’autre). L’échantillonest un barreau de CdS dépoli, orienté parallèlementà l’axe sénaire. Le maximum d’intensité a lieu pourTM = IIVL où vL est la vitesse des ondes longitudinalesse propageant selon (001). Le temps rm - ’ri corres-

pond à un parcours approximativement égal à l’enfon-cement du cristal dans les cavités.

FiG. 15. - Intensité de l’écho à T + l’ en fonction du temps rséparant la première et la deuxième impulsion. Les conditionsexpérimentales sont : température 4,2 K, fréquence 8,93 GHz,cristal de CdS, deux cavités. Le temps rm est égal au temps detransit 1/ v des phonons longitudinaux d’une extrémité à l’autre

du cristal.

Par ailleurs, pour prouver que les échos de type 2 icomportent bien une contribution dipolaire et mettreen évidence l’importance de l’effet anharmoniquediélectrique, nous avons produit le renversement dutemps en irradiant une extrémité du cristal avec unchamp de fréquence 18 GHz, double de celle des

phonons engendrés par piézoélectricité lors de la

première impulsion (voir Fig. 16). Le champ électro-magnétique assurant le renversement du temps, est

produit par un klystron de faible puissance ; un

FIG. 16. - Présentation d’une expérience à deux cavités rhum-batron. Les extrémités du cristal sont introduites dans la zonede champ intense de chacune d’elles. Les conditions expérimen-tales sont : température 4,2 K, fréquences 9,30 GHz et 18,60 GHz,

cristal de CdS.

calcul élémentaire, tenant compte des conditions

expérimentales fournit une valeur de l’ordre de103 V/m, valeur qui est à comparer à 10 V/m lorsquel’effet anharmonique diélectrique est utilisé [17].Comme précédemment, aucun écho n’est visible pourï l,wL. Une étude de sa durée montre qu’elle suitla loi

conformément à la théorie.

Cette expérience, en même temps qu’elle prouvel’intervention du mécanisme d’interaction paramé-trique, suggère que les expériences d’échos de phononspeuvent être étendues à des cristaux de faible anhar-monicité diélectrique.

4. 3 CRISTAUX ÉTUDIÉS ; ; TEMPS DE RELAXATION. -L’absence de centre de symétrie est une condition

nécessaire d’existence des échos de phonons. Cela nesignifie pas que tous les cristaux piézoélectriquesessayés aient donné des échos, La liste des essais,avec leurs résultats, est dressée dans le tableau III.

Dans tous les cas, il s’agit de monocristaux.

466

TABLEAU 111

Liste des cristaux examinés

Les cristaux de ZnO ont été préparés au laboratoirepar une méthode de transport en phase gazeuse :un courant d’azote entraîne des vapeurs de zinc quisont soumises à une oxydation par l’oxygène pur àune température voisine de 1 350°C. L’obtention de

grands monocristaux nécessite que la teneur en vapeurde zinc soit faible et que le régime d’écoulementgazeux soit laminaire.

Les cristaux de SbSI utilisés dans ces expériencessont de deux types et ont aussi été poussés au labo-ratoire ; sous forme de fines aiguilles parallèles àl’axe c, de quelques centimètres de long et de section1 mm’, ils sont obtenus par une méthode de transportgazeux en tubes scellés sous vide ; sous forme demonocristaux de grandes dimensions, ils résultentd’une méthode par fusion de zone appliquée auxaiguilles précédentes. Les monocristaux donnent demeilleurs résultats.

Les cristaux de ZnO, et SbSI sont utilisés directe-ment à leur sortie du four, sans avoir subi aucuntraitement de surface.

Les expériences peuvent être faites à toute fréquence :nous avons obtenu des échos à 1, 9 et 36 GHz. Pourdes raisons pratiques, la meilleure fréquence, celle

qui donne les échos les plus intenses, est 9 GHz.La gamme de température où le phénomène est

observé est alors celle de l’hélium liquide.Les mesures des temps de relaxation n’ont pas

encore été entreprises systématiquement ; les résultatsdonnés ci-dessous doivent être considérés comme

préliminaires.4.3.1 Mesures de T2. - Les résultats obtenus à

4 K sont consignés dans le tableau IV. Les mesuresen fonction de la fréquence, pour CdS, sont compa-tibles avec une loi T2 - (O - 1.

T2 est toujours une fonction décroissante de la

température, du moins en dessous de 20 K. Nous nedonnons pas de valeurs numériques pour le KDPcar ce cristal se distingue par une grande irreproduc-tibilité des résultats. Il faut peut-être voir là un effet

TABLEAU IV

Mesures du temps de relaxation T2

de l’augmentation des défauts cristallins par passagesrépétés de la transition ferroélectrique.

4. 3.2 Mesures de Tl. - Dans le sulfure de cad-

mium, à 4 K et 9 GHz, nous avons : Tl - 0,2 s.En fonction de la température, la variation est compa-tible avec une loi Tl - T-’ (T est ici la température).Ce point sera particulièrement étudié dans des expé-riences ultérieures.

4.4 EXPÉRIENCES A FORTE PUISSANCE : : ÉCHOS DETYPE B. - Nous avons signalé déjà que des impulsionsintenses produisent des saturations dans les échos.

Lorsque leur puissance est encore augmentée, deseffets qualitativement différents apparaissent. Ceciest visible sur la figure 17, très caractéristique à cet

FIG. 17. - Intensité de l’écho à 2 z en fonction du temps 2 T,pour deux valeurs de la puissance. Pour les impulsions les plusintenses, le champ électrique E(w) dans la cavité est voisin duchamp disruptif Ed(co). Les conditions expérimentales sont :température 4,2 K, cristal de CdS, fréquence 8,80 GHz, une

seule cavité, deux impulsions identiques.

égard. L’intensité de l’écho à 2 z, lorsqu’elle est

mesurée à moyenne puissance, présente dans sa décrois-sance un caractère exponentiel légèrement altéré.A forte puissance, l’allure est complètement changée :il y a passage par un maximum. En outre, de nouveauxéchos apparaissent.Un phénomène tout à fait analogue a été très bien

étudié, expérimentalement et théoriquement, parHermann et al., dans le cas de cristaux de grenat defer et d’yttrium (YIG). Il est expliqué [6] par la

modification de la fréquence, donc de l’évolution desmodes excités par une interaction intermode.

467

Cette théorie est transposable, à quelques détails

près, à nos expériences, les ondes acoustiques rem-plaçant les modes magnétoélastiques. Une différencepossible tient aux conditions expérimentales. Nos

deux impulsions sont intenses de sorte que des pro-cessus anharmoniques peuvent intervenir pendant lespériodes (0,,r) et (ï, 2 r) ; au contraire, dans les

expériences de Hermann et al., la première impulsionest d’un très faible niveau. Des interactions, en

particulier celles à trois ondes, interdites dans leur

cas, ne le sont plus pour les échos de phonons.Ainsi se trouvent qualitativement expliqués les

échos de phonons de type B et en particulier l’appari-tion, pour des impulsions très intenses, de nouveauxéchos aux instants 3 1, 4 1, 5 -c et T + 2 i, T + 3 r.

Ces échos ne semblent donc pas présenter le carac-tère de nouveauté des échos de type A. De plus, nousne les observons que dans les conditions instablesoù le champ disruptif dans les cavités est atteint.

Pour ces raisons, leur étude n’a pas été approfondie.

5. Les échos de spin. - Les concepts utilisés pour

expliquer le phénomène d’écho de phonons (cohérenced’une population, renversement du temps, tempsde relaxation longitudinal et transversal, observablequi commute avec l’hamiltonien) sont, à l’évidence,les mêmes que ceux employés dans la théorie deséchos de spins. C’est à un examen plus précis de cettesimilitude que nous procédons ici.

Le phénomène d’échos de spins est connu depuislongtemps [1], encore que la mise en évidence deséchos de spins ultrasonores soit récente [10]. Notrepropos n’est donc pas d’en présenter la théorie maisde montrer qu’un même formalisme peut englober lathéorie des échos de spins électromagnétiques (’ds)et celle des échos de spins ultrasonores (S = 1) et

de prouver que ce formalisme est celui que nous avonsutilisé pour les échos de phonons quadrupolaires.

L’hamiltonien Zeeman des spins est :

L’hamiltonien de couplage avec le champ extérieurpeut prendre les formes suivantes :

(ondes électromagnétiques)

(ondes ultrasonores S = 2 1)

(ondes ultrasonores S > 1).

On peut englober toutes ces possibilités dans l’hamil-tonien de couplage suivant :

Les symboles T (K -) représentent des opérateurstensoriels irréductibles [18].On élimine la variation temporelle de JeC par

passage dans le référentiel tournant :

Les opérateurs d’évolution prennent la forme appro-chée :

si la largeur de raie (distribution des fréquences deLarmor wj) est petite devant l’intensité de la perturba-tion. Le calcul de l’action des opérateurs d’évolutiondépend des relations de commutation des opérateursainsi qu’il a été vu à propos des échos de phonons.Admettons les relations suivantes :

Les deux premières sont toujours satisfaites : ellesfont partie de la définition des opérateurs tensorielsirréductibles. Pour la troisième, la forme compte plusque la valeur numérique de la constante car l’ensembledes T(’,’) (K donné) est défini à un facteur multi-

plicatif près. Elle est vérifiée pour les opérateursintervenant dans les hamiltoniens de couplage a et b(avec la convention T(l,l) = - S+) quelle que soitla valeur du spin S. Elle l’est également pour lescas c et d sous la restriction que S = 1 ; on a alorsT (2,2) = S+ 2. Par ailleurs, l’isomorphisme entre lesdeux algèbres de Lie de commutateurs

est évidente, si par analogie on récrit les relationsde commutation utilisées pour les échos de phononsquadrupolaires sous la forme :

La présence du facteur i transforme les lignes hyper-boliques en lignes trigonométriques. En raison decet isomorphisme, il est clair que les processus condui-sant à des échos sont les mêmes et qu’il y a de grandesanalogies entre les deux phénomènes. Les calculss’achèvent en remplaçant la sommation sur les spinspar celle sur les modes. Toutefois, à cause du vecteurd’onde de la perturbation qui ne peut être négligé

468

TABLEAU V

Caractéristiques des échos de spins

Ondes électromagnétiques ou ultrasonores

Ondes ultrasonores (S = 1)

pour les échos de spins ultrasonores, on est amenéà écrire les observables sous la forme :

Il s’ensuit des règles de sélection portant sur le vecteurd’onde pour l’existence de l’écho. Les principauxrésultats sont rassemblés dans le tableau V. La figure 18montre quels processus conduisent à un écho de

spins produit par trois impulsions ; la même figureest également utilisable dans le cas de deux impulsions.

FIG. 18. - Diagramme permettant de déduire l’instant d’appa-rition d’un écho de spin dans une séquence à trois impulsions.

Les différences avec les échos de phonons qu’ilconvient de souligner sont que :- le phénomène existe même pour un couplage

avec le champ extérieur linéaire en variables de spins ;- l’amplitude des échos de spins est une fonction

périodique de l’intensité des impulsions ;- la durée des échos est déterminée par la distri-

bution en fréquence des spins.

Nous avons montré que les résultats concernant les

amplitudes et les positions des échos de spins et deséchos de phonons quadrupolaires sont analogues.Cette analogie se poursuit pour les mécanismes derelaxation : pour les spins, la relaxation par le réseauest inélastique tandis que les processus flip-flop,qui conservent l’énergie mais détruisent la cohérence,produisent la relaxation des quantités oscillantestelles que S+ et S - .

6. Conclusion. - Nous venons de décrire un certainnombre d’expériences nouvelles et de présenter leurinterprétation en termes d’échos de phonons.Avant d’indiquer quelques applications possibles

de ce phénomène, il convient d’indiquer les limites deson emploi.

Les échos de phonons n’existent que dans les corpsdépourvus de centre de symétrie. C’est une restrictionde principe sévère. Mais, pratiquement, ce n’est pasla seule : nous avons vu qu’intervenaient les cons-

tantes piézoélectriques a, la susceptibilité électriquenon linéaire xNL et les nouveaux coeflicients fl ; ilsdoivent être assez grands pour que l’effet soit obser-vable. Les constantes piézoélectriques sont généra-

469

lement bien connues, la susceptibilité xNL commence àl’être dans la gamme de fréquence du gigahertz [17].Mais aucune information n’existe encore pour le

tenseur fi. La grandeur du coefficient fi ne paraît pasliée à l’existence de propriétés ferroélectriques (échosdans ZnO et CdS) ; de même, les propriétés semi-conductrices du matériau ne semblent pas essentielles

(échos dans KDP).Trop peu de matériaux ont été étudiés jusqu’ici

pour pouvoir établir les critères que devrait satis-faire un cristal afin que ses coefficients soient grands.Toutefois, le cas du niobate de lithium est peut-êtrerévélateur. En effet, ce cristal qui est un excellent pié-zoélectrique possédant une forte non-linéarité diélec-trique ne nous a pas fourni d’écho. Or, il est réputépour sa faible anharmonicité élastique. De même, lequartz qui est quasi harmonique ne présente pas ceteffet. Il est donc possible qu’il y ait une corrélationentre l’harmonicité élastique d’un cristal et la petitessede ses coefficients fl. Un autre argument va dans lemême sens : lorsqu’un cristal donne des échos de

phonons de type A, il en donne également de type B ;or, on sait que pour ces derniers les interactions

phonons-phonons sont essentielles. On adoptera doncla règle empirique provisoire suivante : pour obteniravec une chance de succès des échos quadrupolairesélastiques, dont on sait qu’ils fournissent bien plusde renseignements que les échos dipolaires élastiques,on choisira des cristaux dénués de centre de symétrieet relativement anharmoniques.

Les principes que nous avons employés pour expli-quer le phénomène d’échos suggèrent quelques idéesnouvelles dont nous voudrions maintenant faire l’in-ventaire pour montrer quelles voies s’ouvrent à lasuite de ces expériences.

1) Nous avons d’abord vu que le résultat de l’inter-action paramétrique est double : renversement duvecteur d’onde mais aussi augmentation de l’ampli-tude de l’onde acoustique incidente. Ce dernier effetpeut être utilisé pour amplifier une onde ultrasonorecohérente suivant une technique déjà employée lorsdes interactions paramétriques entre faisceaux optiquesou lors du pompage sur les ondes magnétoélastiques.Ici, l’amplification des phonons est déterminée par lefacteur ch (PEp A/2). Aucune de nos expériences n’a étéfaite dans le but de le maximiser ; mais il nous semble

que plusieurs ordres de grandeur seront gagnés lorsqueEp sera produit par un magnétron auxiliaire et qu’ilatteindra une valeur voisine du champ disruptif dansla cavité.

2) La majorité des expériences acoustiques oblige àpréparer les échantillons d’une manière soigneuse ; lesfaces du cristal exigent une bonne planéité et une défi-nition précise de son orientation. Au contraire, dansla méthode d’échos de phonons que l’on proposeici, on s’affranchit complètement de cette servitude.En ce sens, son extension vers les très hautes fré-

quences, comme d’ailleurs vers les basses fréquences,

ne devrait pas poser de difficultés majeures comme lelaissent espérer les deux faits suivants :

a) La facilité avec laquelle nous avons enregistrédes échos de phonons à 36 GHz, qui contraste avec ladifficulté que connaissent les expérimentateurs pourrecueillir un écho ultrasonore à cette fréquence.

b) Les expériences de Krainik et al. [12], [13] dansla bande des quelques dizaines de MHz qui relèvent enfait de notre théorie.

Même s’il est impossible de faire apparaître unécho de genre T + i, le simple fait d’obtenir un échode genre 2 r permet, en mesurant le temps de relaxa-tion T2, d’entreprendre les mêmes études que cellesqui sont abordées par les méthodes de propagationultrasonore. La sensibilité est du même ordre, mais lesfacilités expérimentales sont bien supérieures.

3) Parce que le temps de relaxation Tl est souventde plusieurs ordres de grandeur supérieur à T2, lasensibilité aux interactions qui ne conservent pasl’énergie en est accrue d’autant.Une idée simple consiste alors à réexaminer la

question des interactions entre phonons dans ledomaine des basses températures. Certes, on connaît àpeu près bien aujourd’hui les divers mécanismesd’interaction et leur étude n’est plus à refaire si cen’est dans des matériaux nouveaux. Mais on peut aussise proposer d’étudier le comportement critique desconstantes de Gruneisen au voisinage des transitionsde phase. Quand on sait la difficulté expérimentaled’obtenir des évaluations de ces constantes par des

techniques ultrasonores ou de conductibilité ther-

mique, la méthode d’échos de phonons acquiert uncertain attrait. Par ailleurs, ce genre de mesure répon-drait bien à l’intérêt croissant qu’éveille le compor-tement critique des coefficients du troisième ordred’une équation d’état.

4) Aux très basses températures, le temps de relaxa-tion spins-réseau Ts - r est gouverné par les processusdirects, car les processus Raman et Orbach sont alorspeu efficaces. Du point de vue des échos de phonons,la relaxation directe est un processus élastique (lapopulation n’est pas changée) si on ne distingue pasles différentes polarisations, tandis que les processusOrbach et Raman sont inélastiques. Ces derniers

contribuent donc seuls au temps de relaxation Tl desphonons ; la mesure de T2 et de Tl en fonction duchamp magnétique appliqué permet en principe deséparer les diverses contributions aux relaxations

spin-réseau. D’une manière plus générale, les cou-

plages de toutes les impuretés (moléculaires, centresparamagnétiques) ou de toutes les excitations (ondesde spin, électrons) avec les phonons seront appré-hendés avec une excellente sensibilité.

5) Enfin, on peut imaginer que les dépôts minces surles cristaux pourront être étudiés par leur influencesur T, ; un film d’hélium, par exemple, d’épaisseur

470

égale à un multiple impair du quart de la longueurd’onde des phonons, absorbe de l’énergie acoustiqueet ses effets sont sensibles sur Tl .En conclusion, ce phénomène d’échos de phonons,

dont nous avons élaboré l’explication, laisse espérer

qu’il fournira de nombreux résultats nouveaux et

qu’il permettra aux méthodes acoustiques, encore

rudimentaires si on les compare aux méthodes derésonance magnétique ou de spectroscopie optique, defaire la preuve de leur efficacité.

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