alkyl migration in vinylidene–acetylene rearrangement reactions: investigation of structural,...
TRANSCRIPT
����� ������� �� ����������������� ���������� ���������� ������� �� �������� �� ��� ����������� �������� ��������� ��������� �� ������ �������� ����� ���� �����
��� �������� ���� ����������� ������ ����
���������� ���� ����� � ���� ��� ����������� �� ���� ��� �������� ��������������� ���� ����� ���� � ������� �� ���� ��� ��������� � �� !�� ����
���� �� !" #��� $%%%& �� ���� $$ ������� $%%!& ������ !" '��� $%%!
��������
(������ �������� ������� �� ����� �� ������� �� ���������� ���� )�� �� �� ��� �����������
�������� �� ��������� ������ ������� �� ��� *�� �������� �� ���� �������� �� ����������������� ����������
�������� )��� ������� )�� ������ �������� ����� +��,- ���� ����� �� ������� )�� �� ����� �����
�.�������� �/ ,�� ������� �� ������ ���� "+�*�0*�1 ���/-2"+�*�1 ���/- ����� ��#�� �� �� ������������ $34�451 6� ���7���� �� ������� �.�������� ������ ���������� �� ���������� �� ���� �� ��������� � �� �����
������� �� �� ��������������� ������� �� �� ������ �� ��� �� ���� ���� +���� �� ��������� ���� �����- � �
��������� ������� �� !���#�� ,�� ������ ��� ���) � �� �� �� ����� ������� �� �� ������ �� �� �������� �� �� �������� ��������� �������� ������ �� "%% 6/ ,�� ������� �� �� ������� �� ����� ��� *�� �������� )�
������� � �� ������� �� ������ �� ������ ����� �� ��������� �������� �� )� �������� ������� $34 6/� $%%!
���� ��� (������ 8/9/ ��� ����� ����� ��/
#��$���� *�� ��������& ����� �������& ������ �������� �����& ,������� ��& 6������ �������
� ���� ������
,�� ���7���� �� �.�������� �� ������� ��
��������� ��������� �� ��������� �� ����
���������� ��������� �� ����� � �� ������:
������� �� ���� ������� �� ���� ������ ���� �
������� ;!</ =� ����� � �� �� �������� �� �� ����
�� ����������� ���������� �� �� ��������� ��
������������������ ���� �� >���� ;$< ������� !1*:������ ���� � � �� �� +���/ !-� �� �������
�� ���������� �� �� ���� �� ��� �� ����� +"/5�!
��� �?��'�- �� ����� +@/%�!/% ��� �?��'�- �������
�� !1* A' �����������/ ���� �� ���������� ��
�� ���� �� �� ����� �� �� �� ������� �B��
������� ����� ��� ����� �� ��������� ������
�� �� ����������� ��������� ��� ��� ���������� @%C �� ��� ������ ��� ������ � �� ������:
����� ��)�/ ��� ��� ����� �� ��������� �� ��
������ �� �.���� �� ������ ������ ��������
)���� ���� �� *1�@� � � ���� �� ����������� ���:
����� �� �.�������� ������ +��� ��/ ;1< ��
���������� ������-/ ,�� ����� ����:��� ������
��)�� �� *1�@ � � ���� ������� �� � �����
'*(*� ����� @:1!D �� �� �� E�������� � �/
#����� �� '������� (������ +,�������- "@F +$%%!- $%5�$!"
%!FF:!$4%2%!2G : ��� ���� ��� � $%%! ���� ��� (������ 8/9/ ��� ����� ����� ��/
?==� (%!FF:!$4%+%!-%%@@5:0
)))/���� ���/���2����2�������
� *������������ ����/ ,��/� �34:$!:$@%:!5F"& �.� �34:$!:
$@%:1%@!/
���� � �������% �:�������H��/���/�/�� +�/ �������-/
;@�"</ ,���� ��������� ��� �� *1�@ ������ ��
������ ��� � �� ��������� � �� ��)�� ��������:
)� ��� ����� ������� �� ������� ���� ��������:
���� ��� ���� � ������������� ���� �� �
����������/ = �� ���� ���)� � ���������
��������� �� �� �� ��� � ������ ����������� ��
����� ����������� �� ����������� � �������
����� ���� ��������� ;!�F</ '���� ��� ���� � �/
;5�4< ������ B���� � ������ �� �� ���� �
*�� �������� �� ��������� �� � ���� ���� ������
�� +�� ����� ��������- �� ��� �� ���� �������� ������� ��/ ��)� ��� �� ���� �������� ����������������� �� �� ������ ���� �� ������������� ���:
������ �� ����� �*�1 �� �*�0*�1 ��������/ ,���
� � �.���������� ��������� +�� !1* �������- ��
���� � ������� ����� �� �*�1 �� �*�0*�1
������ �� ��������� �� �� � �� � �������� ������/?�������� �� +$:!1*-:�� "$1 6 � � ��� �� ���������1�!1*�������$�!1*����� � 1�%� %�! �� ��������� ��
+$:!1*-:�� �� ��� �������� � � �� ��������� ��1�!1*��������$�!1*����� � !�@%� %�%" ;!</ �
���� �������� ���������� )� ������ )��
���� ���������� ��� �� 1/$� %/! ��� +!1*-:�� ��!/F%� %/%" ��� +!1*-:�� � � @4$ 6�)���� �������
������� ������� ������ �� ��� �� ���� ���� +���� ��
��������� ���� �����- ��)�� ��������/ ,����:
����� ���� ������ � � ���)� �� ���������� �� ���� ��
��������� � �� ����� ������� �� �� ����������
����� ������/ ,���� ����� ������ �� �������
���� � ��� �� !�1/%�!/@ ��� '�����?� �� ����:
��� � �� �� �� ����� ������� �� ��
������ �� �� �������� �� �� ���� ���� �����:
����/ ,���� �.������ )� ���� �� �� ��
� �� ��������I��� � ������ ������� �� ��:
����� �� �� ����� ���� ������ �� ������
�� ����� ������ �� )��� ��� ���� � ��� �
�� �� �����������/
=� ��� )���� �� ����������� ������ �� ������:
����������� � ������������ � �� ������� ��
����������� ���������� +��� ���/ !- �� �����:
������ ������ ��� � +0� �- �� � +0� *�1-�
����� ������ �������� ����� +��,- ���� �����/
,�� ������� ��, ������ ������� �� ����������
�� �� ��� ���� ��������� ������� �� ������
������� �� ������� ��� �� ��� ���� �����:
�������� ������ ���7��� ���� )�� �� �� �������
�� �� ��������� ������ ������� �� �� ������
+ ����� ��������- ��� ���� �������/ ,��
������� ������ )��� ��� ������� )�� �� ��:
��� ����� �.�������� �/
� ������������� ����� �
,�� ��������� ��������� �� ���������
������ �� �� ��� )��� �� ���� �� �� ��, �����
;3�!!</ �������� 34 ��������� �����
������� ;!$< )��� ���� )�� �� F:1!D+�- ���� ��
;!1�!@</ ��� ���� �� ���� ������ +��� ����)-� ��
��������� )��� ��� ������ )�� F:1!D+���- ;!"<
�� F:1!!D+���- ;!F< ���� ���/ ,�� ��, �����B��
+81>E?- ��� ��� �� �� 8���J� ����:������
�������� ;!5< )�� �� ���� ��������� ��
��� ���� �� 9���� � �/ ;!4< �� )�� �� ���:����
�� ��� ���� �� >�� � �/ ;!3</ ,�� �������
������� )��� ��� ����� �� 8���� ������� ;$%</
�����������)������������� �������������������:
���� �� �� ������ ����� +��� �� ����� ��
�������- �� ����� � ������� ���B�������� )�����
�� ������� ��� �� ���� ��� ������� ���B�����/
� ������ � � ���� ������� ����� �� ��� ��:
���� ������� �� ������ )���� ������ �� ��
������� ��)���� �� ���� �� ������:�����������
&' �(��� � �� ��' ) *����� +������� ��������� ,�������- ./0 ,122�- 12341�.$%4
���/ !/
�������� ;$!�$1<�
"��� � ���� "���.�
��5K
6�
� �
� ���� "���.�
��K
6
� ��.�
��7K
6�
� �
� & �.���6�
� ��!�
)���� " �� �� 8������ ������ � �� ?����
������ �7K� �5K �� ��K �� ������ �� �������
D���� ���� ������ �� ������ ����� � �� �����
�� �� ������� �� ��������� 6 �� ���� ��
������ & �� ��:����� ���:�.������� ���� ��
� �� �� �� ��� ������/ ,�� ���������� ����7:
���� ���� ��� ��� ����� �� ���������� �� �����:��� ������� ������ ����� ��� �� ���� �� ��
���� ����� ;$!�$1</
� ������� �� ���������
,�� ��� ���� 81>E?2F:1!D+�- ������� ����:
��� �������� ������� ��� �� ����� +�� ����-� ������� �� �������� +,(!� ,($� ,(1� ,(@�,(" �� ,(F- �� ���� ������������� ������ ���7���
�� ���)� �� ����/ $ �� 1� ������� ���/ ,���� ����:
��� �� �������� +,(!� ,($� ,(1 �� ,(@- ��
���� �� �� �� �� �� �����)��� ������� +��� ���
���/ !-� �� �,(! ��� �� �,($ ��� �� �,(1 ��� �� �,(@ ����� �,(" �� �� �� �,(F ��� ,�� ������� 81>E?
������ �� ��������� �� ��� ������ ���K�������� ��7K�� D���� ���� ������ ��5K�� ����:���������� ���8�K�� ��+"2��!-� �� ��� ������ ������������� ���� +&-� ������� ���B����� +� - ������������ ����7���� +� - ���� ��� ���� �������+�� �� ��� ,( - �� ������� �� ,��� !/ �������
��, ������ ���)�� � �� ��������� ������ ���
�������� ���������� ������ �� ��� �������
�� ���� � �������� ;$@<� �� ����� � �� �� ������
�� �� ������� �� �� ��� ������ ��� �����������
�� ������������:������� � �������������
&' �(��� � �� ��' ) *����� +������� ��������� ,�������- ./0 ,122�- 12341�. $%3
���/ $/ '�� ���� �������� �������� ������� ��� ������ �� +�� �� ��- �� ������� �� �������� +,(!� ,($� ,(1� ,(@� ,(" ��
,(F-/ ��� �������� �������� )��� ������ �� 81>E?2F:1!D+�- �� �� �� �����/ ,�� ������� ����� +�- ������ �� �� ����� ����
�����7�� �� �� ������� �� ��������� �� ������� ����) ��� �������/ 8��� ������ �� �� �� �� ������� �� ����� �� �������/
�������� )� ������� �� 81>E? ����� �� F:
1!D+�- �� �� �� ������� )�� �� ����� �.����:
���� ������/ ,�� ������� �� ��� ������ )�
����� � �� 13/" ��� ����!� )���� �� �� ��������
������� �� ������ � �� ����� �.��������
��� +15/" ��� ����!- �� �� ������� ��� ��
E�������� � �/ +@!/" ��� ����!-� )�� ���� � �����
'*(*������ @:1!D �� �� +��� ��/ ;1< �� �����:
����� ������-/ ��� ��� ,(!� ,($ �� ,(1 ���������F:1!D+�-� F:1!D+���- �� F:1!!D+���- ���� ��� )���
��� ���� ��� �� 81>E? ������� �� ������ ���:
�������/ ��)� ��� �� ��������� �� �� 81>E?
� )�� �������� ���� ��� +F:1!D+�-� F:1!D+���-
�� F:1!!D+�-- ������� �� ,��� $� ��� ��� ,(!�
��� ,($ �� ��� ,(1 �� ��� ����������
���)� � ������ �� ����� �� ���� �� ����� ��
*�� �������� �� ���� ��� ����� �� �� ���� ����:
���� �� �� ����� �� ���� ������� �� ������ ��
�� �� ���� ���� ��� ���� �� ���� �����7����
������ �5K ��� �� "+�-2"+'�- ����/ ������������
��� ���� �� ��� ���������� ��������� $34 6� ��
����� �� �� ������� �5K ���� ���� �� �� ����
%/@�$/$C �� �� "+�-2"+'�- ���� �� !@/!"� !"/4%
�� !"/!4 �# ����! �� F:1!D+�-� F:1!D+���- �� F:
1!!D+�- ���� ���� ������� ���/ ,��������� � �� ��
��������� � �� ������ �� �� F:1!D+�- ���� ��
������ �� �������� ��� �� �� ������� �� ����
������� �� ����������������� ����������/
,�� ������� 81>E? ���� � ��������� ������
���7�� �� ���/ 1 �� �� �������� �� ���
������ ���� �� ,��� ! ���) � �� ����� ��
������ ������ �� ��)�� ��� �� ������� �� �����
&' �(��� � �� ��' ) *����� +������� ��������� ,�������- ./0 ,122�- 12341�.$!%
���/ 1/ 81>E? ��������� ������ ���7��� ���K� ��� *�� �������� �� ���� ������� ������� )�� � �� � ���������/
,��� !
81>E? ������� ������ �� ��������� �� ��� ������� ������� D���� ���� ������� ����:���� ������� ��+"- +��!-� �� ��� �������
��������� ����� ������� ���B����� +���!- �� ���������� ����7���� ���� ��� ���� ������� ������� +�� �� ��� ,(�-� $34 6/
,�� ���� �� �� �� ��������� �� ������� "$1 6/ ,�� ������� ���� �� ������ �� �� �# ����!
��K �7K �5K �L?� ��+"- +��!- � &2+!%!$ ��!- � �+$34 6-
��� ,(! @F/"5 1F/%" @%/!! 4/5F !1/4! 15/$5 1/$" 4"!/F$ !/5%
��� ,($ @5/5% @@/$F+@1/!$- @"/1@+@F/@4- $/5% !!/$F @F/34 !$/3$ 1!F/"3 !/!%
��� ,(1 @%/45 1F/53+1"/5"- 14/41+@%/F5- 1/!1 !1/3! 13/"! 4/3@ 1"F/!3 !/!$
��� ,(@ 14/1! $5/$$ 1!/!" 3/FF !5/1@ $4/4" 1/5! 5F@/F" !/"5
��� ,(" @F/"4 @$/3"+@!/4F- @@/@3+@"/35- $/41 !!/F$ @"/F@ !%/55 1"$/@! !/!$
��� ,(F @%/!% 1F/15+1"/$$- 15/%!+15/4$- $/34 !@/F! 13/!! !"/@1 1%$/3$ !/%3
���� ����� ������� � �� ������ ���� �/�/ ����
������� �� �� �,(1 �� ������ +�� ��������� ��������� �� �,(F �� ������-� �� ��)�� ������ ������ ������� ������� �� �� �,($ �� ������ +�� ���� ����:��� �� �,(" �� ������-/ ,�� ��������� �� �� ����:��� �� ����� � ���7��� �������� � ��
������� �� ����� ���� ����� �� ��� ���� ��
�� ������ ���� ����� ��� � �� � ��������� ��
���� �������/ ,���� 81>E? ������ � ���7��
�������� �� B���� ��� �� �.�������� ������
�������� �� ������ ������ �� ��� ����� ���� �����
��� ������� �� ���� ���������/ ,)� ��������
������ �������� ;$"�$5< �� ������ ������ ��
�� ������� �� ������� ;$4< � � ���� ��������
� ���� �� ������ �� �� �������� �� ������
���/ �� � ����� �� �������� ����� �� ��� ���� ��
�� M����� �.��������� )���� �� �� ��������
�������� ���������� ����7���� �� ���� �� ��
������ ������� ���B����� +�- �� �� �������
�� ������� ;$"�$5<
���� � !�!
$@����"��$ �$�
,�� ������� ������� ���B������� �� ������:
���� ����7���� ������ ���� �� �� �� �� �� )� ��������� �� ,��� !/ ,�� ���������� ����7���� �
�� ,��� ! ���) � �� �������� ����� �� *��
�������� �� ����� �� �� ���� ������� +�� )����
� ����� � �� �� �������-/ ������� ���� �� ����� ��
�� ������ �������� � �� �� �.����� � �� ��:
���� ����� ����� �� ������� �� � ����� �� ��
����:���� ������ +L?�- �� �� ���� ������ ���
�� ����� ����� � �� ��� ������ ,( ���)� �
�� ������ �� ��� ������ �� ������ �������
�������� �� ��� ����� �� ��� ����/ ,�� ������
��)� �� ��� ���� �����)�� �� ������ �� ���:
� � ������ ������ ���� ��K � �L?�� ����� ��
�������� ������ �������� += *-/ ���/ @ �� �
���)� �� ������ �� ���� ��� ������ ��� )� �����:
���� � �������� +�- �� � �� +���/ @- �� +��-
�� � �� +���/ @�-/ ,�� ������� �������� ������� ���� � ������ ������ ����� = * ��N��� ��
���������� ��)��� �� ��������� �������� �� ��
���� �� ������ �� ���� �������/
,�� ������� �� ������� ��������� �������
���� �� �� �� �� ,��� !/ ,�� ��������� �������
� � ���� ��������� �� �� �����)��� �����/ ,��
��+"- )� ������� �������� ��������� +�� ��
���� $34�451 6- �� �� ������ )��� ��� �����
����� !2�/ =� �� ���� ����� ���� )��� �������
)���� ���/ " ���)� ����� ������� ���/ ,�� �����:
���� ������� )��� ��� � ���� ��������� ����
�� ����� ����6� �� �� ������� +��+&-- ��
���� ����/ ���/ F ���)� �� ��� �� �� �������
"+�*�0*�1 ���/-2"+�*�1 ���/- ��� �����
��#�� �� �� �������� ���� $34�451 6/
,���� ������� ������ ��� ���7�� B���� ���
�� �.�������� ������ � �� ������ �� ��� ��
���� ���� +���� �� ��������� ���� �����-
�������� � �� �������� ��������/ ,�� ���
�� �� ������� ��� �� " ���� ��� �*�1 ����:
��� �� �� �� �� ��������� +�/�/ "+�-2"+�-- ����� �����)� �� ���/ 5� ���)� ���������� � ������
�� ����� �� �� *�1 ������� ��� �� �� ��������
�� �� ���� ���� �������� ������ +*$�" �� �� ��*1�5 �� ��-� �� ����.����� ����� ��)��� "%%�� 451 6 +�/�/ "����"��� � !�! "$1 6-� ��)� �� �
��������� �������� ��������� �� ����� ��
��)�� ��������/ *����B������ �� ��������
� �� �� �� ����� ������� �� �� ������ ��
�� �������� �� �� ���� ���� ��������� ;5�4<
����� ���� �� I���7�� �������� ������ ��
"%% 6/ ��� ��������� �� �� ������� "+�-2"+'�-
��� +1/4! "$1 6 �� F% ,���-� ������� �������
&' �(��� � �� ��' ) *����� +������� ��������� ,�������- ./0 ,122�- 12341�. $!!
,��� $
81>E? ������� ����� �� ��������� �� D���� ���� �������� ��� �� � ,(!� ��� ,($ �� ��� ,(1 �� ��� ��������� �� "+�-2"+'�-
���� �� �� �����7�� ���� ���/ ,�� ������� ���� �� ������ �� �� �#2���
8��� �� ��K �5K "+�-2"+'�-
,(! ,($ ,(1 ,(! ,($ ,(1
F:1! D+�- @F/"% @5/5% @%/55 @%/!! @"/1@ 14/41 !@/!"
F:1! D+���- @%/@3 @5/"% @%/$F 1@/%$ @"/!@ 14/1$ !"/4%
F:1!! D+���- @@/%4 @5/%% 13/F$ 15/F3 @@/5! 15/34 !"/!4
)��� � �� �.�������� ������ �� ���� � �/ ;!< +�/�/
1/% "$1 6 �� "%�5% ,���-/ M����� ���
��������� �� �� ������� "+�?�-2"+'�- ���
+F/"$ "$1 6 �� F% ,���- �� @/FF ���� ����� ��
�� ����� �� ���� ����� +!/@ "$1 6 �� "%�
5% ,���- ;!</ ,�� ����������� ����� �� ������ +
��� ������- � �� ������ �� ����� ������ �
����� �� ���� �.���������� �� ����� �� ����:
����� ������ �� �� �� �� ����������� ����������
;!<� )���� ����� �� �� ���������� �� ���� �����:
����/ ,�� ���� � �� �� �������� "+���������-2
"+����--� ��� ������� � �� ���� ��������
���������� )���� �� ���)� �� ���/ 4 +�/�/ "$1 6�
"+���������-2"+����-� !/3%-/ '���� ��� �� ��
������ �� �� �.�������� ������ �� �����
������ ;!<� �� ��������� �� �� ������� ��
������ �� ,��� !� ���)� � �� �� �� �?� ����:
��� �� ����� �� � �� ���� �������� )���� �� ��
&' �(��� � �� ��' ) *����� +������� ��������� ,�������- ./0 ,122�- 12341�.$!$
���/ @/ ?��� �� ���� � ������ ������ � ������� �� = * �����81>E?����� ��� �� +�- �� +��- �������� +�- �� � �� +- �� +��- �� � �� +�-/
���������� )�� �� ������ �� ���� � �/ ;!</ ,��
�.������ �� �� ��� ������ � +�� ,��� !-
�� ��� � �� ���������� �� �� �� ��� ������
�� ���� �� �� �� ��� ������ ����������� ���
�� ���������� ��)��� �� ������� �� �� �� �� �?�
�� ���� �������/ � 81>E?2F:1!D+�- �� �� ��
$34 6� �� ������� �� �� ������� �� ������
+��+"- ���� �� ,��� !- �� �� �� �����)��� ������
����� �������� *�� ��������� ���� �������
�� �� � �������� ������� �� ����� ����������������� �������� *�� �������� �� �� ��������� ������/
&' �(��� � �� ��' ) *����� +������� ��������� ,�������- ./0 ,122�- 12341�. $!1
���/ "/ ?�� �� ��+"- ����� !2� ��� �� � ����� �� ��������� ������� +������ ��26 �� �������� ��+&-- ��� �� �,($ �� ������ ��)�/
���/ F/ ?�� �� �� �� ����� ��� ����� ��#�/ +�-� "+�-2"+'�- �� +�-� "+�?�-2"+'�-/
� �����������
O���� 81>E?2F:1!D+�- ������ �� ������ ����:
��� �������� ��� �� ����� +�! �� �!���������-� ������� �� �������� +,(!� ,($�
,(1� ,(@� ,(" �� ,(F- �� ��� ���� �������������
������ ���7��� )��� ������� ��� �� ���� �������
�� *�� �������� �� ����������������� �������:
��� �������/ ,�� ������� 81>E? ������ �� ��:
��� ��������� ������� �� ��� ������� �� ���
������� �� ��� D���� ���� ������� ����:����
������� ��+"- +��!-���������� ����� ������� ���B���:
���� �� ���������� ����7���� ���� ��� ���� ����:
���� +�� �� ��� ,(�- )��� ��� ��������/ ,��
������ �� �� 81>E? ������ )� ���� �� �� ����:
������ �� �� �� ��� ������ +�� �� ��� ���� ��
���������- �� �� ����������� �� ������������:
������� � ������������� �������� F:1!D+�-
�� ��/ ,��� �� ��� ������)� ����� � �� 13/" ��� :
����!� )���� �� �� �������� ������� �� ������ �
�� ����� �.�������� ��� +15/" ��� ����!-
�� �� ��� ���� ������� � ����� '*(*� ���
+@!/" ��� ����!- @:1!D �� �� +��� ��/ ;1< ��
���������� ������-/ ,�� ������������ �� ��
F:1!D+�- ���� �� ��� �� �� ������� �� ���� ����:
��� �� ����������������� ���������� )�
���� �� �� ��������� �� �� 81>E? � ����:
��� )�� �������� ���� ��� +F:1!D+�-� F:1!D+���-
�� F:1!!D+�--� ��� ��� ,(!� ��� ,($ ��
��� ,(1 �� ��� ���������/ ,�� ������ ���)��
� ������ �� ����� �� ���� �� ����� ��*�� �����:
��� �� ������ �� �� ���� �������� �� �� ����� ��
����������� �� ������ �� �� �� ���� ���� ��� ����
�� ���� �����7���� ������ �5K ��� �� "+�-2"+'�-
����/ ,��81>E?������ � +�� ��� ������ ����:
���� �� ������� �� ����� �- ���7���� ������
�� �.�������� ������ ���������� �� ������ ������ :
�� ��� ����� ���� ����� ���������� �� ���� �������/
,�� �������� ����� �� *�� �������� )� ����� � ��
����� �� �� ���� ������� +�� )���� � ����� ��
&' �(��� � �� ��' ) *����� +������� ��������� ,�������- ./0 ,122�- 12341�.$!@
���/ 5/ ?�� �� �� ������� ��� �� �� �� ����� ����� ��#� ��� *�1 ������� �� �� �� �� ���������/
���/ 4/ ?�� �� �� ������� ��� �� ������� �� �����
+"+���������-2"+����-- ����� ��#�/
�������-/ ,�� ������ �������� ��� �� �� �����
�� ���� � ������ ������ ����� �� = * )����
��N��� �� ���������� ��)��� �� ��������� ����:
���� �� �� ���� �� ������ �� ���� ��������
)��� ��� ������� ��� �� )� ��������� � �������
+�/�/ �� � �� �� ���/ @ �� �� � �� �� ���/ @�-/ ,���.�������� ������ � �� ������ �� ��� �� ����
���� +���� �� ��������� ���� �����- �������� �
�� �������� ��������� )��� ��� ���� �� B���:
� ��� �� �� ��������� �/ ,�� ����� �� ��
�������� � �� �� �� ����� ������� �� ��
������ �� �� �������� �� �� ���� ���� ���������
;5�4< )� B���� ��� ����� � �� ��� ����
��������� ������ �� "%% 6/ ,�� ������� ���
�� �� ������� �/�/ "+�-2"+'�- ��� ��� �� ���������� +1/4! "$1 6 �� F% ,���- ������� ���:
� ��� )��� � �� ������� �.�������� ����� +1/%
"$1 6 �� "%�5% ,���- ;!</ ��)� ��� ��� �� ����������� �� ������� "+�?�-2"+'�- ��� +F/"$
"$1 6 �� F% ,���- )� @/FF ���� ����� �� ��
������� �.�������� ����� +!/@ "$1 6 �� "%�
5% ,���- ;!</ ,���� ����������� )��� ������ + ���
������- � �� ������ �� ����� ������ � �����
�� ���� �.���������� �� ����� �� ��������� ���:
���� +�� �� �� ����������� ���������� ;!<-� )��������� �� �� ���������� �� ���� ���������/ ,�� ���:
� � �� �� ������� +"+���������-2"+����-- ���)��
�� ���� �������� ����������/ ,�� ��������� ��
�� ������� �� ������ ��� ���)�� � �� ��
�� �?�������� �� ����� �� �� ������������)����
�� �� �� ������ �� �� �.�������� ������ �� �����
������ �� ���������� � �� ������ ������ � �/ ;!</�
$34 6� 81>E?2F:1!D+�- �� ��� �� ������� �� ��
������� ��� )��� ����� � �� �� �� �����)��� ������
����� �������� *�� ��������� ���� �������
�� � �������� ������� �� ����� ����������������� �������� *�� �������� �� � ��������������/ 8���N�� �������� ��������� � ����������
�� �������� �������� �� ������� ��������� ��
�������� �� �� �� �� ����������� ��*�� �����:
��� )��� ������ ��� �� ����������������� ���:
������� ������� ��� )� ��������� ������/
����������
;!< M/ D�� 9�� ��� (����������� �/ ����� / M���� ����)/
*���/ =�/ ��/ 14 +!333- !!$4/
;$< 8/#/ ����� M/#/ >����� *�/ #/ *���/ F5 +!343- !4"3/
;1< M/#/ >����� *���/ � / 31 +!331- @45/
;@< '/ E��������� #/ ?������ A/ ���I��� #/ ��/ *���/ (��/
!!! +!343- $54"/
;"< '/ E��������� #/ ?������ A/ ���I��� #/ ��/ *���/ (��/
!!! +!343- @!34/
;F< �/ ����� �/ ?������ / M���� #/ *���/ (��/ *���/
*�����/ +!33@- !@F5/
;5< �/ ����� M/ D�� 9�� ��� (����������� / M���� ����)/
*���/ =�/ ��/ 1F +!335- @!"/
;4< �/ ����� M/ D�� 9�� ��� (����������� / M���� ����)/
*���/ =�/ ��/ 1F +!335- 14!/
;3< ?/ ���������� M/ 6���� ?���/ � / 8 !1F +!3F@- 4F@/
;!%< M/ 6���� >/ (��� ?���/ � / � !@% +!3F"- !!11/
;!!< ,/ L������� *���/ � / 3! +!33!- F"!/
;!$< '/#/ ������� D/M/ ,������ �/8/ (�������� D/�/ (������� '/�/
���� #/ / *�������� 9/D/ L����)���� #/�/ '���������
#�/� /�/ (����� #/*/ 8���� (/ �������� #/'/ '�����
�/�/ ������� 6/A/ 6����� '/*/ (���� P/ ����� #/ ,�����
9/ 8����� '/ *����� / *���� 8/ '�������� */ ?�������
*/ ����� (/ *�������� #/ P�������� D/�/ ?������� ?/E/
���� Q/ *��� 6/ '������� �/6/ '����� �/�/ �����
6/ �� ����� #/8/ �������� #/ *�����)���� #/9/ P����
8/8/ (���� � D/ >��� �/ >�������� ?/ ?������� =/ 6�������
/ D������� />/ '���� �/#/ ��.� ,/ 6���� '/�/ ��:
>��� */E/ ?���� �/ A������ */ D������� '/ *���:
������ ?/'/M/ D���� 8/ #������� M/ *���� '/M/ M���� #/>/
������� '/ ���:D������ �/(/ �������� #/�/ ?����� �����
���� 34� D����� 34 =��/� ?������� ?�� !334/
;!1< M/#/ ������ / ����7���� #/�/ ?����� #/ *���/ ?���/ "F
+!35$- $$"5/
;!@< ?/*/ ������� #/�/ ?����� ,����/ *���/ �� $4 +!351-
$!1/
;!"< '/'/ ������ M/#/ ?����� M/#/ ������ #/(/ 8������� '/(/
D������ �/#/ �������� #/�/ ?����� #/ *���/ ?���/ 55 +!34$-
1F"@/
;!F< '/ ������� #/�/ ?����� #/(/ 8������� #/ *���/ ?���/ 4% +!34@-
1F$"/
;!5< �/�/ 8����� #/ *���/ ?���/ 34 +!331- "F@4/
;!4< (/�/ 9����� >/ M���� '/ A����� *�/ #/ ?���/ "4 +!34%- !$%%/
;!3< */ >��� M/ E��� /D/ ?��� ?���/ � / 8 15 +!344- 54"/
;$%< */ ?���� ?/E/ ���� �/8/ (�������� '/#/ ������ #/ *����/
*���/ !5 +!33F- @3/
;$!< / ������ / (���� 9/ 8����� �/ >��I� (/ P�� ���� �/ (����
A/ ����� #/ *���/ (��/� ?����� ,���/ $ +!34F- !"!5/
;$$< '/#/ ?������� ?/M/ (������ ����� 6������� P.���� ?�����
P.����� !33"/
;$1< / ������ A/ 8����� 9/ 9����� 9/ 8����� #/ ��/ *���/
(��/ !$% +!334- "511/
;$@< '����� ������ �������� ,������ ��� #/'/ (��������
?/ ?������ +���/-� � ,��� ��� *�������� ���� ���� �����:
��� !33"/
;$"< �/#/ ,����� #/ *���/ (��/ ���� ,���/ 3% +!33@-
!5@%/
;$F< */ '��������� 9/ 8����� #/ *���/ ?���/ !%% +!33@- 15!5/
;$5< 9/ 8����� */ '��������� ,������� 11% +!33"- 1F"/
;$4< �/D/ ,����� 8/*/ D���� ���/ *���/ ��/ !1 +!34%-
@@%/
&' �(��� � �� ��' ) *����� +������� ��������� ,�������- ./0 ,122�- 12341�. $!"