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Doctoral Thesis

Die physikalischen Entladungsparameter der synthetischen Luftunter dem Einfluss der Feuchte und der Temperatur

Author(s): Friedrich, Georg Hermann

Publication Date: 1992

Permanent Link: https://doi.org/10.3929/ethz-a-000701454

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ETH Library

Diss. ETH Nr. 9992

Die physikalischen Entladungsparameter

der synthetischen Luft

unter dem Einfluss der Feuchte

und derTemperatur

ABHANDLUNG

zur Erlangung des Titels eines

Doktors der Technischen Wissenschaften

der

EIDGENOSSISCHEN TECHNISCHEN HOCHSCHULE

ZURICH

vorgelegt von

Georg Hermann Friedrich

Dipl. El.-Ing. ETH

geboren am 20. November 1953

von Winterthur und Basel

Angenommen auf Antrag von:

Prof. Dr. W. Zaengl, Referent

PD Dr. H.-J. Schotzau, Korreferent

Zurich, 1992

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Abstract

The reliability of the very high voltage transmission system depends stronglyon how the high electric fields caused by high voltage operation and electrode

configuration can be managed. This high voltage level (in the MV range) causestechnical problems with air, as matter of isolation, which is hardly influenced

by the local climatic situation, where the physical insulating properties of air is

changed too. For comparing results from different (open-air) laboratories a

conversion of measured values is necessary, which can be done partly by the

rules outlined in IEC publication 60.1. But these conversion rules can not be

applied directly for the UHV-design. A straight forward calculation of the

breakdown voltage in "humid air" is not yet available (CIGRE, electra, No. 134,

1991).

That's why in this work the basic phenomenon of electron multiplication, which

is common in every discharge process is investigated more precisely in

dependence of the gasmixture, the humidity and the temperature by the pulsedTownsend (PT) methode (chap. 2) using the swarm experiment. A pair of

Rogowski profile electrodes was mounted in a bakeable ultra high vacuum

stainless steel vessel, which was baked out at 250°C for outgasing the walls

(chap. 4). The electron current was analyzed and the transport parameters were

derived in dependence of humidity, temperature and E/N. In parallel this data

are discussed with the results from the solution of the Boltzmann equation

(University of Toulouse, Thesis M. Yousfi, 1986) after converting this TOF-

results in PT ones, so the macroscopic measured values could be directly related

with the microscopic data, the cross sections (chap. 5).

The results show that an excellent agreement between measured and calculated

transport parameters in water vapor is obtained. In oxygen only and by con¬

sequences in synthetic air we observed that the measured cross- over point of

the calculated net ionization coefficient tends to be shifted too far to the right.It seems that the joice of the cross- sections and/or their weighting factors can

not yet fully describe the complex behaviour of the oxygen molecule. Never¬

theless the temperature effect on the dissoziative electron attachment process

was performed by a bilinear transformation on the original cross section at room

temperature in order to include this observed temperature effect (chap. 2). Thethree body reaction to give Q2" at low E/N- values <50 Td can't be influenced

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correctly for giving the measured values also at higher temperature. We suggest,

that this actual cross section is chosen probably too small (see discussion in

chap. 5.6).

It can be clearly shown that the humidity has an infavourable influence on the

behaviour of the net ionization curve for the synthetic air (chap. 5), even thoughthe (E/N)^ - value is shifted to the right also by temperature effect. The

dependence of the net ionization curve from the humidity level can be carac-

terized by the point of inversion at 145 Td. If the E/N-value tends to be greater

than this value, the net ionization coefficient increase up with increasing

humidity; so ionization becomes more effectively, when water vapor is present.

But if the E/N-value becomes smaller than the "inversion point" of 145 Td, than

the electron attachment becomes larger with increasing water vapor content;

electron attachment is more effective, when water vapor is present. It seems

that this observation is strongly coupled to the mixture, because in pure oxygen

and nitrogen such effects of humidity can not be observed. The reason of this

behaviour lies in the "distortion" of the electron energy distribution function

(EEDF) by N2 and by H20. The negative ion production is therefore basicallyinfluenced by the resulting EEDF from the mixture.

In this context, another possibility of visualisation of the meaning of the EEDF

can be presented, using the integration of the distribution function to give the

"spectral aeria" between energy boundaries in which certain chemical reactions

can be initialized (chap. 6.3). The average energy < e > (intermediate values

could be fitted) allow us to determine the Maxwell as well the Druyvesteyndistribution function. By integrating analytically or numerically these distri¬

bution functions the relative amount of reactive electrons can be calculated in

dependence of E/N for certain primary e-molecule interactions (chap. 5). As

example, the locations of different reaction zones in an inhomogeneous elec¬

trical reactor could be determined more easily.

These reflections give a deeper understanding for the behaviour in the physicsof the ionized gases and can be perhaps usefuel for designing a future "Plasma

Induced Chemical Reactor".

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Kurzfassung

Die Zuverlassigkeit der elektrischen Energieversorgung ist ganz wesentlich

vom sicheren Beherrschen der hohen elektrischen Felder (aufgrund der hohen

Betriebsspannungen und der Geometrie der Elektroden) abhangjg. Dennoch

bestehen Unsicherheiten der elektrischen Festigkeit bei grossen Schlagweiten,wie sie in den Hoch- und Hochstspannungsnetzen (MV-Bereich) vorkommen,die notgedrungen klimatischen Einfliissen ausgesetzt sind, welche die physi¬kalischen Eigenschaften des Isoliermediums "Luft" auf komplexe Art mitbe-

stimmen. In diesem Zusammenhang vermittelt wohl die IEC Vorschrift 60.1

empirische Ansatze, um verschiedene Labor- bzw. Freiluftexperimente mit-

einander vergleichen zu konnen. Diese Ansatze lassen sich aber nicht ohne

weiteres auf das Gebiet der "Ultra Hochspannung" ubertragen; eine gesicherteVorausberechnung der Durchschlagsspannung unter Einbezug der klimatischen

Parameter im komplexen Gasgemisch der "feuchten Luft" ist bis heute heute

nicht moglich (CIGRE, electra, No. 134,1991).

In der vorliegenden Arbeit wird deshalb die Entladungsentwicklung in ihrem

Anfangsstadium mit einem Swarmexperiment (rime resolved Townsend-, auch

pulsed Jownsend Experiment genannt, TRT bzw. PT) in synthetischer Luft in

Abhangigkeit der Feuchte und der Temperatur naher untersucht. Mit Hilfe einer

geeigneten, ausheizbaren Vakuum - Apparatur mit homogener Driftstrecke wird

derElektronenlawinenprozess analysiert und mit physikalischen Grossen (Drift,

Beweglichkeit, Reaktionsraten, Ionisationskoeffizienten) in Verbindunggebracht (Kap. 2). Diese Transportgrossen werden, ausgehend von den

mikroskopischen Daten (Wirkungsquerschnitte), auch uber die numerische

Losung der Boltzmann-Gleichung berechnet und miteinander verglichen (Kap.5).

Im Verlaufe der Untersuchung zeigte sich, dass die Messungen der Trans-

portkoeffizienten vom Wasserdampf sehr gut mit den berechneten Werten

ubereinstimmen. Im reinen Sauerstoff weichen aber die berechneten Werte von

den Messungen deutlich ab, so dass moglicherweise noch ein unvollstandigesModell der Wechselwirkungen (->Satz von Wirkungsquerschnitten) vorliegtbzw. die Gewichtung einzelner Wirkungsquerschnitte neu iiberdacht werden

muss. Immerhin konnte aber der Temperatureinfluss (Kap. 2) qualitativ durch

entsprechende, numerisch modifizierte Wirkungsquerschnitte fiir die negative

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Ionenbildung eingebracht werden. Es wird aufgrund der Messergebnisse ver-

mutet, dass vor allem in Anwesenheit des Stickstoffs im kleinen dichteredu-

zierten Feldstarkebereich E/N mit dem zur Zeit gewahlten und dokumentierten

Drei-Korperprozess fiir die berechnete Elektronenanlagerung im Sauerstoff

(02) eine zu geringe Gewichtung vorgenommen wird.

Es wird gezeigt, dass die Feuchte einen technisch ungiinstigen Verlauf der

Netto-Ionisationskennlinie bewirkt (Kap. 5), obwohl die kritische Feldstarke

erhoht wird und die Temperaturerhohung in synthetischer Luft ebenfalls zu

einer erhohten kritischen Feldstarke fiihrt, wobei aber die Anwesenheit des

Stickstoffs in beiden Fallen eine wichtige Rolle spielt, weil dadurch die Elek-

tronen - Energieverteilungsfunktion (EEVF) stark beeinflusst wird. Die

Feuchteabhangigkeit der Nettoionisationskurve der synthetischen Luft wird

durch den "Inversionspunkt" bei ~145 Td charakterisiert; beim Uberschreiten

dieses Wertes wird bei zunehmender Feuchte die Nettoionisation ebenfalls stark

zunehmen, bei kleineren Werten hingegen uberwiegt die Elektronenanlagerung!Die Analyse zeigt, dass die beobachteten Effekte nicht primar von der Ionen-

bildung abhangen, sondern von der sich einstellenden Elektronen-

Energieverteilungsfunktion (Spektrum der Elektronenenergie) in der Gasmi-

schung beeinflusst sind. Fiir den moglichen Temperatureffekt wird in synthe¬tischer Luft ein Wirkungsmodell vorgeschlagen.

In diesem Zusammmenhang wird auf eine weitere Auswertungsmoglichkeit der

EEVF hingewiesen, welche ausgehend von der E/N- abhangigen mittleren

Energie < e > nebst der aus dem Boltzmann-Programm berechneten auch die

zugehorigen Druyvesteyn- und Maxwellverteilungen zur Bestimmung der

spektralen Flache dieser Verteilungen ausniitzt. Diese Betrachtungsweiseerlaubt Klassen und Populationen von Elektronen in Funktion der E/N-Werte

darzustellen, welche bevorzugt gewisse chemische bzw. ionische Reaktionen

im entsprechenden Gas einleiten. Der Rechenaufwand lasst sich stark ver-

mindern, wenn der Verlauf der mittleren Energie naherungsweise analytisch

approximiert werden kann; mit dem Ansatz der analytischen Verteilungs-funktion nach Maxwell und Druyvesteyn lasst sich der Populationsverlauf guteingrenzen (Kap. 5). Uber die ortliche (und evtl. zeitliche) Feldabhangigkeitliesse sich mit diesem vorgestellten Ansatz in einem inhomogenen Feldraum

die Reaktionszonen in einem Reaktor zum voraus einfacher bestimmen.

Diese Uberlegungen fiihren auch zu einem vertieften Verstandnis fiir neue

gasphysikalische Anwendungen, wie dies etwa bei derEntwicklung des "Plasma

Induced Chemical Reactors" notwendig ist.

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Resume

La disponibilite du r6seau d' interconnection depends fortement de la maitrise

des champs electrique 6lev6s. Mais 1' operation de l'equipement technique sous

haute et tr£s haute tension pose des problemes d' isolations, car les propriety

physiques de 1' air sont influencer par le clima locale: changement de

temperature, d'humidite* et de density. Ainsi, en combinations avec les distances

elv£es entre les Electrodes, une provision valable de la tension de claquage sous

diffSrentes formes temporelles de la tension appliquee devient plus en plusdifficile. Dans ce contexte, considere* comme premier pas, des calcules selon la

IEC-publication 60.1 sont n^cessaires pour transformer les m6sures d'un

laboratoire a l'autre ou pour comparer les m6sures d' un cite ouvert de differents

endroits, toujours valable pour des tensions et des distances intereiectrodes

moderees. Malheureusement ces normes ne sont plus applicable directement

pour la tension ultra haute. Malgre" les progres, le calcule de la tension de cla¬

quage sur l'influence des parametres climatiques pour le melange de gaz

AIR/VAPEUR d'eau n'est pas encore possible jusqu' aujourd'hui (CIGRE,electra, No. 134,1991).

C'est pourquoi ce travaille se consacre au developpement de la decharge initiate

sur l'influence de la composition du gaz, de Phumidite et de la temperature. A

l'aide d'un nouveau arrangement en acier inox, permettant une temperature

d'operation plus eievee (250°C) pour degazer la cellule, le courant eiectroniquedans un champ eiectrique homogene peut Stre analyser selon la methode "pulsed

Townsend", d'ou les parametres de transports dependants du champ reduit (E/N)sont derives (chap. 2). Ces dates sont compares avec les resultats provenantsde la solutions de liquations de Boltzmann (Universite de Toulouse, These de

M. Yousfi, 1986); ainsi les valeurs macroscopiques des mesures sont liees aux

donnees microscopiques des sections efficaces (chap. 3) d'ou leur influence est

discutee en comparant les parametres de transport avec les circonstances de

l'experiment (chap. 5).

Au court des experiments on a pu bien demontrer que les valeurs de transport

de la vapeur d'eau montrent une tres bonne correspondance avec les valeurs

calculer par le Boltzmann- Code. Mais pour l'oxygene on a trouve des

differences; on soupconne que lesjeux et les poids des sections efficaces doivent

etre adaptees a un modeie plus complet. Au moins, l'influence de la temperaturesur les grandeurs macroscopiques a pu demontrer qualitativement, en trans-

formant les valeurs originalles de la section efficace pour la reactions disso-

ciatives (->0) avec une fonction bilineaire (chap. 2). En plus les analyses

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montrent (chap. 5) surtout en presence du nitrogdne dans les petits champsreduits (E/N < 50 Td), que le poid actuel de la section efficaces a trois corps

(02) est probablement choisi trop bas, pour faire visible l'effet de temperatureobserve dans les mesures.

La vapeur d'eau sous forme de l'humidite rende la courbe d'ionisation nette de

l'air synthetique point vu technique moins favorable, quoique le champ critique

(E/N^t) augmente avec l'addition de la vapeur d'eau. La dependance de la

courbe d' ionisation nette de l'humidite vient characteriser par le point d'in-

version 145 Td. Lorseque ce point est depasse, l'ionisation nette augmente avec

une humidite plus grande; la vapeur d'eau rende l'ionisation plus effective. Au

dessous de ce point d'inversion, c' est 1' attachement qui est favorise avec 1'

augmentation de la vapeur d' eau; 1' humidite a une influence positive sur le tau

de creation des ions negatives. Cette observation, li6e a la forme de la courbe

d'ionisation mesuree, est egalement verifier avec les courbes calcuiees. Une

plus grande temperature operable fait parvenir un champ critique (E/N^) pluseieve dans l'air synthetique. En tous les deux cas, le nitrogene semble jouer un

role clef, en modifiant fortement la repartition de I'energie des electrons; elle

vient aussi influencer beaucoup par la presence de la vapeur d'eau (chap. 5),car dans les gaz pure N2 et 02ces characteristiques ne puissent pas etre observees!

C'est la fonction de distribution de I'energie des electrons dans le melange "air"

qui influence le^tau de creation des ions negatives.

Dans ce contexte, a la base de I'energie moyenne < e > et la fonction de dis¬

tribution calculer avec le Boltzmann-Code on va montrer une autre possibilitede visualiser les resultats; en calculant la surface de "spectre" de cette distri¬

bution en dependance des reactions chimiques considers. Avec I'energie

moyenne on recoit la repartitions correspondants de Maxwell et de Druyvesteyn

(chap. 6.3) Cela nous permets de calculer les differentes classes et populationsd'electrons responsables pour une certaine reaction dans le gaz investige en

dependance de E/N, en comparant l'influence de la distribution choisie. Avec

cette methode on pourrrait aussi determiner les differentes zones reactives dans

un reacteur de decharge eiectrique avec un champ inhomogene.

Ces reflexions menent a une comprehension plus fondamentale dans la domaine

de la physique des gaz ionises appliquee aussi dans le developpement du "Plasma

Induced Chemical Reactor".

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Riassunto

L'affidabilita della rete di alta tensione dipende fortemente, da come rispondonogli isolanti ai forti campi elettrici. II medio isolante "aria", la quale dipende in

modo piu complesso dal clima locale, dimostra una sensibilita al carattere della

tensione applicata. Cosi, una previsione della tensione disruttiva per un impiantoreale di alta o ultra alta tensione diventa sempre piu insicuro. Per trasformare i

risultati da un laboratorio all' altro, la IEC - publicazione 60.1 mette a dispo-sizione le formule empiriche di conversione. Ma queste norme hanno solo una

validita per tensioni e distanze interelettrodi moderati. Purtroppo questa norma

non e piu valida per i test sotto la tensione ultra alta (UHV, >~1MV). Malgradoil progresso della scienza, un calcolo diretto della tensione disruttiva nell' aria

come isolante su diversi parametri del clima (temperatura, umidita) ora non t

ancora possibile (CIGRE, electra, No. 134,1991).

Per cid questo lavoro si dedica alio sviluppo elementare della scarica sotto

l'influenza della composizione del gas, dell' umidita e della temperatura. E stato

costruito un dispositivo tecnico sotto vuoto in acciaio inox, che permette

un'operazione a temperatura elevata fino ai 250°C (cap. 4). La corrente elet-

tronica sviluppatasi nel campo elettrico omogeneo (elettrodi Rogowski) viene

analizzata alia base del "pulsed Townsend" sperimento per ottenere i parametridi trasporto in dipendenza dal campo ridotto E/N (cap. 2). Questi dati vengono

paragonati con i risultati provenienti dalla soluzione dell' equazione di Boltz¬

mann (Universita di Toulouse, tesi di M. Yousfi, 1986). Cosi valori macro-

scopici misurati vengono collegati ai dati elementari, microscopici: le sezioni

efficaci.

I risultati sperimentali nel vapore d'acqua hanno dimostrato una buona corris-

pondenza con i valori calcolati. Nel caso dell' ossigeno si scopre una differenza

piu grave tra la misura del campo critico di 112 Td, ed il calcolo di ~130 Td.

Probabilmente il gioco attuale delle sezioni efficaci non t completo, per poterdescrivere in modo piu reale il comportamento complesso dell' ossigeno;probabilmente la sezione per il processo a tre corpi formando 02" (dipendenzaquadratica della pressione) sembra essere troppo bassa, perche in campo basso

<50Td anche con la correzione per l'effetto della temperatura, la teoria dimostra

valori ancora troppo bassi in confronto alia misura. L'influenza della tempe¬

ratura sul processo dissociativo, trasformando la sezione originate con una

funzione bilineare in dipendenza dalla temperatura, ha potuto essere verificato

qualitativamente (cap. 5.6).

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L'influenza dell' umidita sembra manifestarsi soprattutto nella composizionedell' aria sintetica (20% O^ 80% Nj) e rende la curva della ionizzazione tec-

nicamente meno favorevole, anche se il campo critico aumenta con la umidita;

la "figure of Merit" M diventa piu piccola, la sensibility alia ruvidita della

superficie dell' elettrodo aumenta molto. Questa curva puo essere car&tterizzata

con il punto d'inversione 145 Td. Sorpassando questo valore, la ionizzazione

netta aumenta di valore se l'aria sintetica contiene piu vapore d'acqua. Ma nella

regione E/N < 145 Td si osserva un aumento dell'"attachment"; l'umidita piu

ampia e favorevole alia formazione degli ioni negativi. Una temperatura piualta sembra anche influenzare soprattutto la formazione degli ioni negativi a

partire dal processo dissociativo, che quindi ha per conseguenza un aumento

del campo critico. Tutti e due gli effetti sembrano essere molto influenzati in

modo particolare dal N2, dal H20 et dal C02: la struttura della funzione di

ripartizione d'energia degli elettroni (a parte la sezione efficace) nella miscella

influenza la produzione degli ioni negativi nella scarica elementare (cap. 5).

Partendo dalT energia media < e > degli elettroni si calcola anche la distribu-

zione secondo Maxwell e Druyvesteyn. Per tutte e tre le distribuzioni si pudcalcolare la superficie "spettrale" (cap. 6.3): il numero relativo degli elettroni

cosiddetti reattivi per un certo intervallo d'energia secondo la reazione chimica.

Questo metodo permette di calcolare per esempio le zone reattive differenti di

un reattore a scarica elettrica con un campo inomogeneo.

Queste riflessioni a base di misure e calcoli ci porta a una comprensione piufondamentale della scarica elementare, applicable anche alio sviluppo futuro

dei reattori a plasma, a base della scarica elettrica (->Plasma Induced Chemical

Reactor).