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UNIVERSIDADE FEDERAL DO CEARÁ DEPARTAMENTO DE BIOQUÍMICA E BIOLOGIA MOLECULAR PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM BIOQUÍMICA CARACTERIZAÇÃO FÍSICO-QUIMICA E ESTRUTURAL DE POLISSACARÍDEOS OBTIDOS DE FOLHAS DA PLANTA Aloe barbadensis Miller E AVALIAÇÃO DE SUAS ATIVIDADES ANTIVIRAL E ANTI-HEMORRÁGICA YGOR RAPHAEL GOMES ELOY FORTALEZA / 2012

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UNIVERSIDADE FEDERAL DO CEARÁ

DEPARTAMENTO DE BIOQUÍMICA E BIOLOGIA MOLECULAR

PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM BIOQUÍMICA

CARACTERIZAÇÃO FÍSICO-QUIMICA E ESTRUTURAL DE POLISSACARÍDEOS

OBTIDOS DE FOLHAS DA PLANTA Aloe barbadensis Miller E AVALIAÇÃO DE

SUAS ATIVIDADES ANTIVIRAL E ANTI-HEMORRÁGICA

YGOR RAPHAEL GOMES ELOY

FORTALEZA / 2012

1

YGOR RAPHAEL GOMES ELOY

CARACTERIZAÇÃO FÍSICO-QUIMICA E ESTRUTURAL DE POLISSACARÍDEOS

OBTIDOS DE FOLHAS DA PLANTA Aloe barbadensis Miller E AVALIAÇÃO DE

SUAS ATIVIDADES ANTIVIRAL E ANTI-HEMORRÁGICA

Tese de Doutorado apresentada

como requisito parcial à obtenção

do grau de doutor pelo Programa de

Pós-Graduação em Bioquímica da

Universidade Federal do Ceará.

Orientadora: Profa. Dra. Norma

Maria Barros Benevides

FORTALEZA

Março/2012

4

Ao grande Designer do Universo, toda honra e toda glória és para ti Senhor.

5

Dedico essa tese com muito amor e carinho à

minha mãe Francisca, a meu pai Carlos, a minha

irmã Patrícia, a minha amada esposa Gardênia, a

minha filha Guadalupe e, em especial, ao casal Ana

Lúcia e Wagner Barbosa, que sempre confiaram em

mim. Dedico, também, aos meus eternos amigos

Catarina e Xavier, que despertaram a minha

curiosidade pela matéria-prima apreciada nesse

trabalho.

Com carinho.

6

AGRADECIMENTOS

Um agradecimento muito especial a profa. Dra. Norma Maria Barros

Benevides, minha orientadora. Agradeço por ter acreditado no projeto que foi

proposto e aceitado a minha inclusão no corpo de pesquisadores do laboratório

de Carboidratos e Lectinas (Carbolec). Obrigado pela boa convivência, pela

amizade e pelas discussões levantadas acerca do projeto de pesquisa. Além

disso, sou grato pela liberdade de ter tomado minhas próprias decisões e

atitudes nas atividades relacionadas ao doutorado.

À profa. Dra. Ana de Fátima Fontenele Urano Carvalho, por ter sido para

mim, desde a graduação, um símbolo de seriedade científica e de competência

profissional.

À profa. Dra. Maria Izabel Florindo Guedes, pela atenção,

disponibilidade e por ter proporcionado o primeiro contato com a área da

virologia.

À profa. Dra. Maria Teresa Villela Romanos, pela disponibilidade e pela

indescritível atenção para comigo. Devo muito mais que um agradecimento,

pois o início de nossa jornada foi marcado por compromisso e um profundo

respeito um pelo outro.

Ao prof. Dr. Vitor Hugo Pomin, pela disponibilidade, seriedade e

compromisso em todas as atividades desenvolvidas durante nossa parceria.

Obrigado mais uma vez, por ter apostado, junto comigo, nas peculiaridades

estruturais dos polissacarídeos de A. barbadensis.

Ao prof. Dr. Paulo Antônio de Souza Mourão, por ter me aceitado em

seu laboratório e ter demostrado um carisma incomparável durante nossas

discussões.

À Profa. Dra. Regina Célia Monteiro de Paula pela receptividade e pela

colaboração.

7

Ao prof. Dr. Francisco José de Abreu Matos, in memoriam, e toda sua

equipe do Horto de Plantas Medicinais da Universidade Federal do Ceará, pela

disponibilidade de coleta das plantas e atenção prestadas.

Aos demais professores do Departamento de Bioquímica e Biologia

Molecular, aos quais reservo grande apreço e consideração, por todos os anos

de convívio e relacionamento amigável.

Aos colegas e amigos do laboratório Carbolec: Ariévilo, Chistiane, Ianna,

Ana Luíza, Bruno, Natássia, Danilo, Érika, Edna, Luana, Trycia, Jane, Gabriela

Almeida, Ticiana Abreu, Ticiana Lima, Willame, Gardênia, Fabiula, Ricardo,

Neto e Gerardo, pois, com certeza, cada um contribuiu um pouco para esse

trabalho. Um agradecimento especial a Ismael e Edfranck, pois foram peças

fundamentais nesse trabalho.

A todos os colegas do Laboratório de Bioquímica Humana (UECE) e, em

especial, Márcia Marques e Raquel.

A todos os colegas e amigos do Laboratório de Tecidos Conjuntivos da

UFRJ e, especialmente, Gustavo Ramalho, Stefan, profa. Dra. Ana Tovar e

Adriana, pela ajuda e disponibilidade a mim prestadas.

Aos colegas e amigos do Laboratório Experimental de Drogas Antivirais

e Citotóxicas (UFRJ) e do Laboratório de Viroses Respiratórias, Entéricas e

Oculares (UFRJ). Sou muito grato pelo apoio prestado por Gabriella da Silva

Mendes, Jéssica Figueiredo Cavalcanti e Soluza. Obrigado pelos ensinamentos

e pela indiscutível disponibilidade.

A Sahra Souza pela atenção no momento de montagem das exsicatas

no Herbário.

Aos meus pais, Carlos e Francisca, pelo amor, orações, confiança, força

e por ter dado todas as ferramentas básicas para que tivesse uma vida digna

com saúde e educação de qualidade.

À minha irmã, pelo carinho e amor concedidos a mim.

8

Ao casal Ana Lúcia e Wagner Barbosa, por ter me apoiado tantos anos

durante minha caminhada no mestrado e doutorado. Obrigado, também, pela

confiança e pelo indiscutível e incondicional amor.

Às minhas princesas Gardênia e Guadalupe, pelo amor, carinho e

confiança. Obrigado por terem marcado, irreversivelmente, minha vida, pois

hoje sou uma pessoa mais feliz, graças a vocês.

A minha sogra, Graça Magalhães, pelo amor e pelas orações.

A todos os demais alunos, professores e funcionários da UFC, UECE e

UFRJ que contribuíram indiretamente para minha formação.

9

Este trabalho foi realizado graças às seguintes Instituições:

À Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES),

pela concessão da bolsa vinculada ao programa de Pós-graduação em

Bioquímica da Universidade Federal do Ceará.

À Fundação Cearense de Amparo à Pesquisa (FUNCAP), pelos auxílios ao

Programa de Pós-graduação em Bioquímica.

Ao Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPQ),

pelos auxílios ao Programa de Pós-graduação em Bioquímica.

Ao Ministério da Ciência e Tecnologia (MCT), pelos auxílios ao Programa de

Pós-Graduação em Bioquímica.

Ao Ministério da Saúde (MS), pelos auxílios ao Programa de Pós-graduação

em Bioquímica.

Ao Programa de Pesquisa para o Sistema Único de Saúde (PPSUS), por ter

fomentado grande parte de minha pesquisa.

Ao Carbolec do Departamento de Bioquímica e Biologia Molecular da

Universidade Federal do Ceará, pelo apoio e suporte para execução da

primeira etapa do trabalho.

10

Ao Laboratório de Tecido Conjuntivo do Hospital Clementino Fraga Filho

(UFRJ) pela execução das análises espectroscópicas de Ressonância

Magnética Nuclear (RMN).

Laboratório de Polímeros do Departamento de Química Orgânica e Inorgânica

da Universidade Federal do Ceará pela execução das análises

espectroscópicas de Infravermelho (IR).

Ao Laboratório de Bioquímica Humana da Universidade Estadual do Ceará,

pela iniciação nas atividades relacionadas à virologia.

Ao Laboratório Experimental de Drogas Antivirais e Citotóxicas (UFRJ) e o

Laboratório de Viroses Respiratórias, Entéricas e Oculares (UFRJ), pela

execução das atividades antivirais e de citotoxicidade.

Ao Laboratório de Bioprospecção de Recursos Regionais (UFC), pela

execução das análises hematológicas.

11

SUMÁRIO

Página

LISTA DE FIGURAS 15

LISTA DE TABELAS

LISTA DE ABREVIATURAS

22

24

RESUMO 25

ABSTRACT 26

CAPÍTULO 1 - INTRODUÇÃO 27

1.1. ASPECTOS SOBRE POLISSACARÍDEOS DE VEGETAIS

SUPERIORES

28

1.1.1. Polissacarídeos de parede celular vegetal 30

1.1.1.1. Celulose 34

1.1.1.2. Polissacarídeos da fase matricial da parede celular 34

1.1.1.2.1. Substâncias pécticas 35

1.1.1.2.2. Hemiceluloses 36

1.1.1.2.3. Polissacarídeos de reserva da parede celular

vegetal

39

1.1.2. Polissacarídeos sulfatados 42

1.1.3. O gênero Aloe 43

1.1.4. Polissacarídeos de A. barbadensis e propriedades

biológicas relacionadas

45

1.2. VIROLOGIA 47

1.2.1. Adenovírus 48

1.2.2. Herpes Simples Vírus (HSV) 50

1.2.3. Metapneumovírus (HMPV) 51

1.2.4. Dengue Vírus (DENV) 55

1.2.5. Infecções Virais Hemorrágicas 57

1.2.6. Hemostasia 58

12

1.3. OBJETIVOS 62

1.3.1. Gerais 62

1.3.2. Específicos 62

CAPÍTULO 2 – CARACTERIZAÇÃO FÍSICO-QUÍMICA E

ESTRUTURAL

64

2.1. MATERIAIS E MÉTODOS 65

2.1.1. Coleta e Identificação 65

2.1.2. Obtenção dos Polissacarídeos Totais (PT) de A.

barbadensis

65

2.1.3. Determinação de Umidade da Polpa 68

2.1.4 Fracionamento dos PT por Cromatografia de Troca

Iônica em Coluna de DEAE-celulose

68

2.1.5. Caracterização Físico-química dos Polissacarídeos 69

2.1.5.1. Determinação de Carboidratos Totais (CT) 69

2.1.5.2. Determinação de Ácidos Urônicos 69

2.1.5.3. Determinação do Teor de Sulfato 69

2.1.5.4. Determinação de Contaminantes Protéicos 70

2.1.5.5. Eletroforese em Gel de Agarose 70

2.1.5.6. Eletroforese em Gel de Poliacrilamida (PAGE) 70

2.1.5.7. Cromatografia de Troca Iônica em Coluna de Mono-

q Acoplada a HPLC

71

2.1.5.8. Determinação da Composição Monossacarídica das

Frações Polissacarídeos

71

2.1.6. Caracterização Estrutural dos Polissacarídeos 72

2.1.6.1. Espectroscopia no Infravermelho Transformada de

Fourier (FTIR)

2.1.6.2. Dessulfatação da Fração Polissacarídica Sulfatada (PII)

72

73

2.1.6.3. Espectroscopia de Ressonância Magnética

Nuclear (RMN)

73

2.2. RESULTADOS E DISCUSSÃO 74

2.2.1. Extração e Rendimento dos Polissacarídeos Totais (PT) de 74

13

A. barbadensis

2.2.2. Cromatografia de Troca Iônica em Matriz de DEAE-celulose 75

2.2.3. Caracterização Físico-química 79

2.2.3.1. Análises Químicas Colorimétricas 79

2.2.3.2. Eletroforese em Gel de Poliacrilamida (PAGE) 82

2.2.3.3. Cromatografia de Troca Iônica em Coluna de

Mono-q Acoplada a HPLC

84

2.2.3.4. Eletroforese em Gel de Agarose 86

2.2.3.5. Análise da Composição Monossacarídica das

Frações PI e PII por GC-MS

88

2.2.4. Análises Estruturais 95

2.2.4.1. Espectroscopia de Absorção na Região do

Infravermelho

95

2.2.4.2. Ressonância Magnética Nuclear (RMN) 101

2.3. CONCLUSÕES 107

CAPÍTULO 3 - Avaliação das Atividades Antiviral, Prócoagulante

e Anti-hemorrágica e Toxicidade

109

3.1. MATERIAIS E MÉTODOS 110

3.1.1. CITOTOXICIDADE 110

3.1.1.1. Culturas de Células 110

3.1.1.2. Materiais Testados 111

3.1.1.3. Toxicidade das Frações para Cultura de Células 111

3.1.1.3.1. Verificação da Alteração da Morfologia Celular 111

3.1.1.3.2. Verificação da Viabilidade Celular 112

3.1.2. ATIVIDADE INIBITÓRIA SOBRE OS ADENOVÍRUS (Ad) E

OS VÍRUS HERPES SIMPLES (HSV)

112

3.1.2.1. Amostras Celulares e Virais 112

3.1.2.2. Titulação dos Vírus 112

3.1.2.3. Avaliação da Atividade Antiviral por Redução do

Título Viral

113

3.1.3. ATIVIDADE INIBITÓRIA SOBRE O METAPNEUMOVÍRUS

(HMPV) E O VÍRUS DENGUE TIPO 1 (DENV-1)

114

14

3.1.2.1. Amostras Celulares e Virais 114

3.1.2.2. Atividade antiviral 114

3.1.2.3. Extração do RNA viral 115

3.1.2.4. qRT-PCR em tempo real 115

3.1.4. HEMOSTASIA 116

3.1.4.1. Ensaios de Coagulação in vitro 116

3.1.4.1. Tempo de tromboplastina parcial ativada (TTPa) 116

3.1.4.2. Tempo de Protrombina (TP) 116

3.1.4.2. Ensaios de Coagulação ex vivo 117

3.1.4.2.1. Animais 117

3.1.4.2.2. Avaliação do Efeito Hemorrágico 117

3.1.4.2.3. Tempo de tromboplastina parcial ativada (TTPa)

ex vivo

119

3.1.4.3. Avaliação Sistêmica dos PT de A. barbadensis na

toxicidade subcrônica em camundongos.

119

3.1.4.4. Parâmetros Hematológicos e Bioquímicos 120

3.1.4.5. Análises Histológicas 120

3.1.4.6. Análises Estatísticas 121

3.1. RESULTADOS E DISCUSSÕES 122

3.2.1. Citotoxicidade e Viabilidade Celular 122

3.2.2. Atividade Inibitória Sobre os Vírus Adenovírus (Ad) e os

Vírus Herpes Simples (HSV)

126

3.2.3. Atividade Inibitória Sobre o HMPV e o DENV-1 133

3.2.4. Hemostasia 138

3.2.4.1. Atividades Prócoagulante e Anti-Hemorrágica das

Frações PI e PII

138

3.2.4.2. Avaliação Sistêmica dos PT de A. barbadensis na

toxicidade subcrônica em camundongos.

141

3.3. CONCLUSÕES 145

REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS 146

15

LISTA DE FIGURAS

Capítulo 1 - Introdução

Figura Página

1.1 Representação esquemática da formação de ligação O-glicosídica

(condensação) proveniente da reação da hidroxila (álcool) de um

monossacarídeo com o carbono anomérico (hemiacetal) de outra

molécula de açúcar, formando um grupo acetal e liberação de uma

molécula de água. O inverso da reação é a hidrólise.

29

1.2 Fórmula de Haworth dos monossacarídeos que constituem os

polissacarídeos de parede celular. A) ácido á-D-galacturônico (á-

GalA); B) á-L-ramnose (á-Rha); C) â-D-galactose (â-Gal); D) á-L-

arabinofuranose (á-Ara); E) â-D-glucose (â-Glc); F) â-D-xilose (â-

Xil); G) â-D-manose (â-Man); H) ácido á-D-glucurônico (á-GlcA); I)

á-L-galactose (á-L-Gal); J) á-L-fucose (á-Fuc); K) á-L-

arabinopiranose (á-Ara p); L) ácido urônico D-lyxo-5-hexosulose

(Hua); M) â-D-apiose (â-Api); N) ácido á-L-acético (á-AceA); O)

ácido [2-ceto]-3-deoxi-á-D-manno-octulosônico (á-Kdo); P) ácido [2-

ceto]-3-deoxi-â-D-lyxo-heptulosárico (â-Dha); Q) Metil á-D-

galacturonato [éster] (MeGalA); R) ácido 4-O-Metil-á-D- glucurônico

[éter] (MeGlcA); S) ácido 3-O-acetil-á-D-galacturônico [éster] (3

AcGalA); T) 5-O-Feruloil-á-L-arabinose [éster] (Fer-Ara). Linha

superior, principais componentes das pectinas; 2ª linha, principais

componentes das hemiceluloses; 3ª linha, açúcares de origem

variada; 4ª linha, ramnogalactorunanos tipo II; última linha, açúcares

com substituintes não-glicídicos.

31

1.3 Modelo tridimensional de parede celular primária do tipo I mostrando

as interações moleculares entre celulose, xiloglucanas e pectinas.

33

16

Nessa figura, não está sendo mostrado gluco- e galactomananos. B)

Modelo tridimensional da parede celular do tipo II, mostrando a

interação molecular entre celulose, glucuronoarabinoxilanas,

pectinas e substâncias aromáticas.

1.4 Estrutura e nomenclatura dos principais oligossacarídeos obtidos a

partir de tratamento enzimático de xiloglucanas. Nas cadeias

principais e ramificações as setas indicam: , ligações â-(1 4); ,

ligação á-(1 6); ⇑, ligação á- (1 2).

38

1.5 Estruturas químicas das principais mananas de reserva encontradas

em tecidos de vegetais. (A) – galactomanana, sendo que só pode

ser nomeado como tal quando possuir ramificações com resíduos de

galactose superior a 10%. Setas indicam os monossacarídeos

principais, manose e galactose; (B) – glucomanana. A seta superior

indica grupo O-acetil na posição C-6. As setas inferiores indicam as

principais unidades monossacarídicas, manose e glucose. No

entanto, há substituições com resíduos de galactose (não mostrado).

41

1.6 Representação esquemática da estrutura de adenovírus (A) e

herpes simples vírus (B).

49

1.7 Representação esquemática da estrutura do HMPV e seu ciclo de

replicação viral. (1) Glicosaminoglicanos (GAGs), presentes na

membrana plasmática da célula hospedeira são reconhecidos pela

proteína de ligação G e, as integrinas ávâ1, pela proteína de fusão

F; (2) Inclusão do nucleocapsídeo viral no citoplasma celular; (3)

Síntese de RNA mensageiro viral; (4) Replicação do RNA viral; (5)

Tradução das proteínas virais [fusão (F), de ligação (G e HN), de

baixa hidrofobicidade (SH), nucleoproteína (N), fosfoproteína (P),

proteína da matriz (M) e polimerase (L)] e migração para o Retículo

Endoplasmático (RE) e Complexo de Golgi; (6) Brotamento das

53

17

partículas virais.

1.8 Vírus da Dengue. (a) Partícula viral imatura. Círculo correspondendo

a proteínas que sobressaem da superfície do capsídeo; (b)

Proteínas do envelope (E) de partícula viral madura. Cores azul,

amarelo e vermelho indicam os diferentes domínios das proteínas E.

Verde indica as junções dos domínios.

56

1.9 Representação do modelo da coagulação baseado em superfícies

celulares, compreendendo as fases de iniciação, amplificação e

propagação.

60

Capítulo 2 – Caracterização Físico-química e Estrutural

Figura Página

2.1 Fotografia do plantio de espécimes de Aloe barbadensis em canteiro

irrigado no Horto de Plantas Medicinais da UFC; (B) corte

transversal de uma folha, demonstrando a casca e a polpa interna;

(C) retirada da casca; (D) sistema de filtração a vácuo; (E)

Classificação taxonômica da espécie A. barbadensis.

66

2.2 Fluxograma de obtenção dos polissacarídeos totais (PT) de

Aloe barbadensis.

67

2.3 Cromatografia de troca iônica em coluna de DEAE-celulose dos PT

de Aloe barbadensis. As frações PI e PII foram eluídas com tampão

acetato de sódio 50 mM, pH 6,0, sem NaCl e com o mesmo tampão

contendo 0,5 M de NaCl, respectivamente. A cromatografia foi

monitorada pelo método fenol-ácido sulfúrico (DUBOIS et al., 1956).

(-♦ -) Dosagem de carboidratos totais; (-o-) concentração de NaCl

(M).

76

18

2.4 Eletroforese em gel de poliacrilamida (PAGE) dos PT e das frações

PI e PII. (A) Coloração por azul de toluidina; (B) Coloração por

stainsall. M – Padrões dos GAGs dextram sulfato de baixa massa

molecular (~8 kDa) (M1), condroitim-4-sulfato (M2), condroitim-6-

sulfato (M3) e dextram sulfato de alta massa molecular (~500 kDa)

(M4).

83

2.5 Purificação dos polissacarídeos sulfatados de Aloe barbadensis por

cromatografia de troca iônica em matriz Mono-q, acoplada a sistema

de (HPLC), em gradiente de concentração de 0,5 – 3 M de NaCl

(linha pontilhada).

85

2.6 Eletroforese em gel de agarose 0,5% da fração de polissacarídeos

eluída com Tampão acetato de sódio 50 mM, pH 6,0, contendo 0,5M

de NaCl (PII). (A) Coloração com stainsall (início do processo de

descoramento). (B) Coloração com stainsall (final do processo de

descoramento). M – Padrões dos glicosaminoglicanos (GAGs)

heparam sulfato (HS), dermatam sulfato (DS) e condroitim sulfato

(CS).

87

2.7 Análise das unidades monossacarídicas por cromatografia gasosa

acoplada a espectrometria de massa (GC-MS). (A) Derivados

alditois-acetato (D-manose, D-glucose e D-galactose) obtidos do

hidrolisado da fração PI de Aloe barbadensis; (B) espectro de massa

da D-manose; (C) Espectro de massa da D-glucose e (D) espectro

de massa da D-galactose.

90

2.8 Análise das unidades monossacarídicas por cromatografia gasosa

acoplada a espectrometria de massa (GC-MS). (A) Derivados

alditois-acetato de L-fucose obtidos do hidrolisado da fração PI de

Aloe barbadensis; (B) espectro de massa da L-fucose.

91

19

2.9 Análise das unidades monossacarídicas por cromatografia gasosa

acoplada a espectrometria de massa (GC-MS). (A) Derivados

alditois-acetato (D-manose, D-glucose e D-galactose) obtidos do

hidrolisado da fração PII de Aloe barbadensis; (B) espectro de

massa da D-manose; (C) Espectro de massa da D-glucose e (D)

espectro de massa da D-galactose.

92

2.10 Análise das unidades monossacarídicas por cromatografia gasosa

acoplada a espectrometria de massa (GC-MS). Derivados alditois-

acetato de L-arabinose (A) e D-xilose (C) obtidos do hidrolisado da

fração PII de Aloe barbadensis; (B) espectro de massa da L-

arabinose; (D) Espectro de massa da D-xilose.

93

2.11 Espectro de absorção na região do infravermelho (4000-2000 cm-1)

dos PT (linha preta) e das frações PI (linha vermelha) e PII (linha

azul) de Aloe barbadensis.

96

2.12 Espectro de absorção na região do infravermelho (2000-500 cm-1)

dos PT (A) e da fração PI (B) de Aloe barbadensis.

97

2.13 Espectro de absorção na região do infravermelho (2000-500 cm-1)

da fração PII de Aloe barbadensis.

99

2.14 Comparação dos espectros de absorção dos PT (linha preta) e das

frações PI (linha vermelha) e PII (linha azul) de Aloe barbadensis na

região do infravermelho (2000-500 cm-1).

100

2.15 Espectros 1D de 1H-RMN em 800 MHz da fração PII nativa (A) e

dessulfatada (B) de Aloe barbadensis.

102

2.16 Espectros 1D de 1H-RMN em 800 MHz dos sinais correspondentes

aos prótons anoméricos de polissacarídeos da fração PII nativa (A) e

dessulfatada (B) de Aloe barbadensis.

103

20

2.17 Espectros 2D heteronuclear 1H/13C DEPT-HSQC da fração PII nativa

de Aloe barbadensis.

105

2.18 Espectros 2D heteronuclear 1H/13C DEPT-HSQC da fração PII

dessulfatada de Aloe barbadensis.

106

Capítulo 3 – Avaliação das Atividades Antiviral, Prócoagulante e Anti-

hemorrágica e Toxicidade

Figura Página

3.1 Representação esquemática do modelo de análise do efeito

hemorrágico por tempo de sangramento. Nesse modelo, o volume

de sangue perdido é calculado a partir da concentração de

hemoglobina dissolvida na água destilada contida na proveta.

118

3.2 Fotomicrografia das células de: A – rim de macaco rhesus [Macaca

Mulatta (LLC-MK2)]; B – carcinoma de laringe humana (HEP-2); C –

carcinoma cervical uterino HeLa; D – rim de macaco verde africano

[Cercopithecus aethiops (Vero)]; E – larva de mosquito Aedes

albopictus (C6/36). (Aumento 100x)

123

3.3 Efeito citopático em células de rim de macaco verde africano

Cercopithecus aethiops (Vero) infectadas com HSV-1. (a) Células

arredondadas desprendidas da monocamada (seta); (b) Foco de

infecção em monocamada de células (círculo); (c) Célula

arredondada com tamanho superior à células normais (seta). Pode

ser observado prolongamentos citoplasmáticos; (d) Células sinciciais

gigantes (asterisco).

128

3.4 Efeito citopático de HMPV em células de rim de macaco rhesus

[Macaca Mulatta (LLC-MK2)]. Flechas indicam aglomeração celular.

136

21

3.5 Avaliação do efeito anti-hemorrágico (A) e do tempo de

tromboplastina parcial ativada (TTPa) (B) em ensaios in vivo em

ratos, após tratamento com as frações PI e PII. * p<0,05 indica

diferença significativa de PI (1,5 mg/Kg) comparada ao grupo

controle.

139

3.6 Fotomicrografia de cortes histológicos, corados com hematoxilina e

eosina, dos órgãos: coração (A e B), fígado (C e D), rim (E e F),

baço (G e H), timo (I e J) e linfonodo (K e L) de camundongos

machos Swiss tratados com salina (figuras da esquerda) e 10 mg/kg

dos PT de A.barbadensis (figuras da direita). Os resultados

referentes às fêmeas se mostraram idênticos aos machos. Aumento

400x.

144

22

LISTA DE TABELAS

Capítulo 2 – Caracterização Físico-química e Estrutural

Tabela Página

2.1 Composição química de PT e das frações PI e PII obtidos de

folhas de Aloe barbadensis.

80

2.2 Composição química de frações de espécies do gênero Aloe. 81

2.3 Composição de monossacarídeos das frações PI e PII de Aloe

barbadensis comparadas com as obtidas para as espécies A.

barbadensis e A. arborescens por outros autores.

94

Capítulo 3 – Avaliação das Atividades Antiviral, Prócoagulante e Anti-

hemorrágica e Toxicidade

Tabela Página

3.1 Efeito dos polissacaríeos totais (PT) e das frações

polissacarídicas PI e PII de Aloe barbadensis na viabilidade de

células de rim de macaco rhesus [Macaca Mulatta (LLC-MK2)],

carcinoma de laringe humana (HEP-2), carcinoma cervical

uterino (HeLa), rim de macaco verde africano [Cercopithecus

aethiops (Vero)] e de larva de mosquito Aedes albopictus

(C6/36).

124

3.2 Percentagem de inibição dos polissacarídeos totais (PT) e das

frações PI e PII de Aloe barbadensis contra os vírus HSV-1 e

129

23

HSV-2 em células de rim de macaco verde africano

Cercopithecus aethiops (Vero).

3.3 Atividade inibitória dos polissacarídeos totais (PT) e das

frações PI e PII de Aloe barbadensis sobre os vírus HSV-1 e

HSV-2 em células de rim de macaco verde africano

Cercopithecus aethiops (Vero).

132

3.4 Efeito inibitório dos polissacarídeos totais (PT) e das frações PI

e PII de Aloe barbadensis sobre o HMPV em células de rim de

macaco rhesus [Macaca Mulatta (LLC-MK2)].

134

3.5 Atividade inibitória dos polissacarídeos totais (PT) e das

frações PI e PII de Aloe barbadensis sobre o HMPV em células

de rim de macaco rhesus [Macaca Mulatta (LLC-MK2)].

135

3.6 Análise de toxicidade por dose repetida dos PT de Aloe

barbadensis em camundongos machos e fêmeas Swiss

142

3.7 Análises hematológicas de sangue de camundongos Swiss

machos e fêmeas tratados com os PT de Aloe barbadensis.

143

24

LISTA DE ABREVIATURAS

1D e 2D – uni e bidimensional

Ad – adenovírus

C6/36 – células de larva de mosquito

Aedes albopictus

CC50 – concentração citotóxica para 50%

das células em cultura

CMNT – concentração máxima não tóxica

D2O – água deuterada

DEAE – dietilaminoetil

DENV – vírus da dengue

DEPT – Distortionless Enhancement by

Polarization Transfer

DMB – azul de 1,9-dimetilmetileno

DMSO – Dimetil sulfóxido

DO – Densidade Óptica

ED50 – dose efetiva capaz de inibir 50%

do efeito citopático viral

FT – fator tissular

GAG – glicosaminoglicano

GC-MS – cromatografia gasosa acoplada

a espectrômetro de massa

H1N1 – Vírus influenza

HeLa – células de carcinoma cervical

humano

HEp-2 – células de carcinoma de laringe

humana

HIV – Vírus da imunodeficiência humana

HMPV – Metapneumovírus

HPLC – Cromatografia líquida de alto

desempenho

HSQC – Heteronuclear Single Quantum

Coherence

HSV – Vírus herpes simples

I% – percentagem de inibição

IIV - índice de inibição viral

IR – infravermelho

IS – índice de seletividade

KOH – Hidróxido de Potássio

LLC-MK2 – células de rim de macaco

rhesus (Macaca mulata)

MEM – Meio mínimo essencial

NaCl – Cloreto de Sódio

NMSO3 – lipídeo sialil sulfatado

PAGE – Eletroforese em gel de

poliacrilamida

PI – Fração PI de Aloe barbadensis não

retida em cromatografia de DEAE

PII – Fração PII de Aloe barbadensis

eluída com 0,5 M de NaCl em

cromatografia de DEAE

PNC – polissacarídeos negativamente

carregados

PT – Polissacarídeos totais de Aloe

barbadensis

qRT-PCR – Reação em cadeia da

polimerase em tempo real

RMN – Ressonância Magnética Nuclear

RSV – Vírus sincicial respiratório

SFB – Soro fetal bovino

TCA – Ácido tricloracético

TCID50 – dose infectante para 50% dos

cultivos celulares

TP - Tempo da trombina

TTPa - Teste de tromboplastina parcial

ativada

Vero - Células de rim de Cercopithecus

aethiops

25

RESUMO

Este trabalho teve como objetivos caracterizar físico-química e estruturalmentepolissacarídeos obtidos de folhas de Aloe barbadensis e avaliar suas atividadesantiviral, anti-hemorrágica e pró-coagulante e possíveis sinais de toxicidade. Foirealizada extração aquosa de polissacarídeos totais (PT) de A. barbadensis,seguido de precipitação por etanol e remoção dos contaminantes proteicos comTCA. A cromatografia em DEAE-celulose foi eficiente no fracionamento dos PT,onde foram obtidas as frações PI e PII. A caracterização físico-química mostrouque a fração PI é composta por manose (78,4%), glucose (7,3%), galactose(2,1%), fucose (2,8%) e ácidos urônicos (10,0%), e isenta de grupos éster sulfato.Enquanto, a fração PII é constituída por manose (39,2%), glucose (22,2%),galactose (26,3%), arabinose (3,8%), xilose (1,1%), ácidos urônicos (8,0%) egrupos éster sulfato (12,0%). Na revelação das bandas polissacarídicas da fraçãoPII, obtidas por PAGE e gel de agarose corados com stainsall foi constatado apresença de duas bandas que apresentaram diferentes colorações, roxa e ciana,correspondentes a presença de grupos sulfato e carboxilados, respectivamente.Na análise estrutural das frações PI e PII, por espectroscopia no IR, foidemonstrado que a fração PI apresenta unidades monossacarídicas de â-manoseO-acetiladas (812,2 e 960 onda.cm-1) e ácidos urônicos neutros (1738 onda.cm-1)em sua estrutura. Diferentemente, a fração PII, mostrou-se ser constituída porunidades monossacarídicas de manose (1014,7 onda.cm-1), galactose (1078,2onda.cm-1), ácidos urônicos carregados negativamente (1635 onda.cm-1) e éstersulfato (1329,5 e 1260,9 onda.cm-1). Na avaliação estrutural da fração PII por RMNfoi comprovado à presença do grupo éster sulfato. Em relação às atividadesbiológicas, o teste de citotoxicidade mostrou que os PT e as frações PI e PII nãoapresentaram toxicidade para a maioria das células testadas e não forameficientes na inibição de vírus não envelopados Ad-19 e Ad-41. No entanto, os PTe a fração PI foram capazes de inibir a infecção causada por HSV-1 e HSV-2. Emensaios com metapneumovírus (HMPV), a fração PII apresentou atividade antiviralsuperior à ribavirina. Embora os PT e as frações PI e PII não terem apresentadoatividade contra dengue vírus sorotipo 1 (DENV-1), os PT puderam inibir ahemorragia em ratos, diminuindo o tempo de sangramento e o tempo deprotrombina. Os PT não apresentaram toxicidade em camundongos, masaumentaram o tamanho do baço e o número de plaquetas sanguíneas. Pode serconcluído que extratos foliares de A. barbadensis podem apresentar polissacarídeosneutros ou carregados negativamente por grupos carboxilados/sulfatados. Em adição,além de apresentar atividade inibitória contra os vírus HSV-1, HSV-2 e HMPV, podemtambém apresentar efeito anti-hemorrágico e prócoagulante, propriedades essas,importantes, visto que a complicação de muitas viroses leva a quadros hemorrágicos.Além disso, os PT de A. barbadensis não apresentaram toxicidade expressiva,podendo ser utilizada como agente terapêutico seguro e eficaz.

Palavras-chave: Aloe barbadensis, polissacarídeos, vírus herpes simples,metapneumovírus e atividade anti-hemorrágica.

26

ABSTRACT

The aim of this study was to investigate the physicochemical and structuralparameters of polysaccharides obtained from Aloe barbadensis leaves and toevaluate the antiviral and cytotoxic activities and procoagulant, anti-bleedingeffects. In addition, toxicological analysis was carried out. The pulp was submittedto aqueous extraction (70 °C) and the total polysaccharides (PT) obtained byethanol precipitation, TCA was used to remove the protein contamination. Thefractionation of PT with DEAE-celulose resulted in two fractions (PI and PII). Thephysicochemical characterization showed that PI fraction presents mannose(78,4%), glucose (7,3%), galactose (2,1%), fucose (2,8%) and uronic acid (10,0%).Sulfate esters were not detected in PI fraction. On the other hand, PII fractionpresents the monosaccharides mannose (39,2%), glucose (22,2%), galactose(26,3%), arabinose (3,8%), xylose (1,1%), uronic acids (8,0%) and sulfate estersgroups (12,0%). The polysaccharidics of PII obtained by PAGE and agarose gelelectrophoresis were revealed with toluidine blue and stainsall dye showing thepresence of two different bands, one purple (indicative of sulfate) and another cyan(indicative of carboxilated groups). Structural analysis of PI and PII fractions by IRspectroscopy demonstrated that PI fraction is composed of residues of â-mannoseO-acetylated (812.2 and 960 cm-1) and uronic acids (1738 cm-1). In contrast, the PIIfraction is composed of mannose (1014.7 cm-1), galactose (1078.2 cm-1), negativelycharged uronic acids (1635 cm-1) and sulfate ester (1329.5 and 1260.9 cm-1).These results corroborate with NMR analyses that suggest the presence of sulfategroups in PII structure. The cytotoxicity evaluation showed that PT and the fractionsPI and PII did not show toxicity against most of tested cells and the same fractionswere not effective against non-enveloped virus (Ad 19 and Ad 41) inhibition.However, the PT and PI fraction were able to inhibit the infection caused by HSV-1and HSV-2. In addition, PII fraction presents antiviral activity againstmetapneumovirus. Although the PT and the fractions PI and PII did not showactivity against dengue virus serotype 1 (DENV-1), PT could inhibit the bleedingeffects in rats, reducing the bleeding and prothrombin time. The PT showed notoxicity in mice, but increased spleen size and number of blood platelets. Inconclusion, A. barbadensis leaves contain neutral or negatively chargedcarboxylated/sulfated polysaccharides. In addition, besides having inhibitory activityagainst HSV-1, HSV-2 and HMPV, they can also anti-bleeding and procoagulanteffect. Moreover, the PT of A. barbadensis showed no significant toxicity and canbe used as a safe and effective therapeutic agent.

Keywords: Aloe barbadensis, polysaccharides, herpes simplex virus,metapneumovirus and anti-bleeding effect.

27

Capítulo 1Introdução

28

1.1. ASPECTOS SOBRE POLISSACARÍDEOS DE VEGETAIS

SUPERIORES

Um dos grupos de macromoléculas mais abundantes no reino vegetal é

o dos carboidratos, que existem sob a forma de monossacarídeos,

oligossacarídeos, polissacarídeos e seus derivados (ROBYT, 2001).

Teoricamente, cada monossacarídeo, cetona ou aldeído polihidroxilado, pode

ocorrer sob duas formas isoméricas distintas (enantiômeros, D- ou L-). Já os

oligo- e polissacarídeos são formados por várias unidades desses monômeros

unidos por ligações O-glicosídicas. Essas ligações são formadas quando uma

hidroxila (OH–) de um monossacarídeo reage com o átomo de carbono

anomérico de outra molécula de açúcar (hemiacetal) formando um acetal e

liberando H2O (Figura 1.1) (NELSON; COX, 2008). As ligações entre resíduos

ao longo da cadeia polissacarídica apresentam duas formas adicionais de

estereoisômeros (anômeros, á ou â) definidos pela orientação da ligação entre

o átomo de carbono anomérico e o átomo de oxigênio que liga os dois

açúcares (FRY, 2011).

Dessa forma, existe uma grande variedade de polissacarídeos que são

encontrados em diferentes plantas e em diferentes tecidos/órgãos, como

folhas, sementes, raízes, tubérculos etc. Esses polímeros são muito mais

complexos que as proteínas, lipídeos e ácidos nucléicos, já que são as únicas

macromoléculas capazes de se ligar com outra através de diferentes ligações

(1 2, 1 3, 1 4 e 1 6) em configurações diferentes, á ou â. Em adição, a

cadeia principal do polímero pode apresentar ramificações, aumentando mais

ainda o grau de complexidade (NI; YATES; TIZARD, 2004). De acordo com sua

função, os polissacarídeos podem ser classificados em dois grandes grupos, os

estruturais e os de reserva. Apesar de que essa definição ainda é muito

discutida, os polissacarídeos de reserva estão relacionados no provimento de

monossacarídeos que serão utilizados durante o crescimento e

desenvolvimento da planta, enquanto os estruturais, com raras exceções, são

encontrados nas paredes celulares, que envolvem as células vegetais

(AVIGAD; DEY, 1997).

29

Figura 1.1: Representação esquemática da formação de ligação O-glicosídica(condensação) proveniente da reação da hidroxila (álcool) de ummonossacarídeo com o carbono anomérico (hemiacetal) de outra molécula deaçúcar, formando um grupo acetal e liberação de uma molécula de água. Oinverso da reação é a hidrólise. Fonte: Nelson e Cox (2010).

30

1.1.1. Polissacarídeos de parede celular vegetal

Enquanto que as células animais apresentam uma matriz extracelular de

carboidratos na superfície de sua membrana plasmática (glicocálice), as

células vegetais apresentam uma estrutura adicional, a parede celular, que

confere não só resistência mecânica, mas também está envolvida no

movimento da água, defesa contra patógenos, crescimento, diferenciação e

comunicação celular (COSGROVE, 2005). Os vegetais apresentam,

aproximadamente, 35 tipos celulares que contêm esse envoltório, com exceção

dos gametas (MELLINGER, 2006). Ele está presente em todos os estágios de

desenvolvimento da célula, se comportando como estrutura dinâmica que se

altera no decorrer da vida celular (CARPITA; Mc CANN, 2000).

Em Angiospermas (plantas que apresentam sementes envolvidas por

frutos) podem ser observados dois tipos distintos de parede celular, a primária

e a secundária. Segundo o modelo clássico, a parede celular primária (PCP) é

encontrada em células jovens sendo constituída por duas fases, uma

microfibrilar e outra matricial (FRY, 2011). A fase microfibrilar é composta por

celulose, um polímero altamente insolúvel em água constituído por resíduos de

glucose â(1 4) ligados. Quando observada através de microscopia eletrônica,

é percebido que essa fase é bastante homogênea sendo distinguida da fase

matricial pelo alto grau de cristalinidade. A fase matricial é constituída por

outros polissacarídeos, pectinas e hemiceluloses, glicoproteínas e compostos

fenólicos (O’NEILL; YORK, 2003).

Como a fase matricial é bastante heterogênea, Carpita e Gibeaut (1993)

propuseram dois modelos estruturais para PCP de angiospermas com base

nas diferenças entre as pectinas e hemiceluloses. Atualmente, os modelos

ainda são utilizados, subdividindo as PCP em tipo I e tipo II (FRY, 2011). Em

adição, os monossacarídeos que constituem os polissacarídeos presentes na

fase matricial da PCP estão resumidos na Figura 1.2.

31

Figura 1.2: Fórmula de Haworth dos monossacarídeos que constituem ospolissacarídeos de parede celular. A) ácido á-D-galacturônico (á-GalA); B) á-L-ramnose (á-Rha); C) â-D-galactose (â-Gal); D) á-L-arabinofuranose (á-Ara); E)â-D-glucose (â-Glc); F) â-D-xilose (â-Xil); G) â-D-manose (â-Man); H) ácido á-D-glucurônico (á-GlcA); I) á-L-galactose (á-L-Gal); J) á-L-fucose (á-Fuc); K) á-L-arabinopiranose (á-Ara p); L) ácido urônico D-lyxo-5-hexosulose (Hua); M) â-D-apiose (â-Api); N) ácido á-L-acético (á-AceA); O) ácido [2-ceto]-3-deoxi-á-D-manno-octulosônico (á-Kdo); P) ácido [2-ceto]-3-deoxi-â-D-lyxo-heptulosárico(â-Dha); Q) Metil á-D-galacturonato [éster] (MeGalA); R) ácido 4-O-Metil-á-D-glucurônico [éter] (MeGlcA); S) ácido 3-O-acetil-á-D-galacturônico [éster] (3AcGalA); T) 5-O-Feruloil-á-L-arabinose [éster] (Fer-Ara). Linha superior,principais componentes das pectinas; 2ª linha, principais componentes dashemiceluloses; 3ª linha, açúcares de origem variada; 4ª linha,ramnogalactorunanos tipo II; última linha, açúcares com substituintes não-glicídicos. Fonte: Fry (2011)

32

As PCP do tipo I estão presentes nas dicotiledôneas e nas

monocotiledôneas não comelinóides. As comelinídeas compõem as

monocotiledôneas pertencentes às ordens Arecales, Commelinales, Poales e

Zingiberales. Assim, as PCP do tipo I apresentam fase matricial constituída,

principalmente, por xiloglucanas, polímeros bastantes extensos formados, em

sua maioria, por resíduos de xilose, que se ligam fortemente às microfibrilas de

celulose (Figura 1.3 A). Os componentes dessa interação compreendem cerca

de 50% da parede celular e estão embebidos por uma matriz de pectinas e

compostos pécticos (20-35 %). Em adição, outras hemiceluloses,

glicoproteínas e compostos fenólicos são encontrados nas PCP de tipo I, em

menor quantidade (HOFFMAN et al., 2005).

As PCP de tipo II são caracterizadas por conter baixa quantidade de

pectina e xiloglucanos, e as microfibrilas de celulose estão interligadas,

principalmente, por hemiceluloses do tipo glucuronoarabinoxilanas. Esse tipo

de PCP está ausente nas dicotiledôneas e presentes nas monocotiledôneas

comelinóides. A quantidade de proteínas estruturais é menor que nas PCP do

tipo I e os polissacarídeos formam ligações cruzadas com compostos fenólicos.

As hemiceluloses presentes nas PCP tipo II são formadas por uma mistura de

â-D-glucanas ligados tanto por ligações (1 3) quanto por (1 4) (GIBEAUT et

al., 2005) (Figura 1.3 B).

Em algumas células especializadas, que requerem alta força mecânica e

reforço estrutural, a parede celular é apresentada muito mais espessa devido à

deposição de celulose, hemicelulose e lignina. Essas células entram em um

processo de lenhificação que se inicia desde a região da PCP se estendendo

para o interior da célula formando a parede celular secundária. A deposição de

lignina e formação de parede celular secundária interrompe o crescimento

celular e desencadeia o amadurecimento e diferenciação terminal celular

(ALBERSHEIM et al., 1996; COSGROVE, 2005). A constituição química dessa

parede é de, aproximadamente, 40-45 % de celulose, 15-35 % de

hemicelulose, 15-30 % de lignina e traços de pectina (MELLINGER, 2006).

Considerando a relevância com a qual os polissacarídeos da PCP apresentam

nesse trabalho, os próximos subitens trazem uma breve revisão sobre os

mesmos.

33

Figura 1.3: A) Modelo tridimensional de parede celular primária do tipo I

mostrando as interações moleculares entre celulose, xiloglucanas e pectinas.

Nessa figura, não está sendo mostrado gluco- e galactomananos. B) Modelo

tridimensional da parede celular do tipo II, mostrando a interação molecular

entre celulose, glucuronoarabinoxilanas, pectinas e substâncias aromáticas.Fonte: Carpita e Mc Cann, 2000.

34

1.1.1.1. Celulose

A celulose é sintetizada por um complexo enzimático chamado celulose

sintase (CESA) que está inserido na membrana plasmática em unidades

hexaméricas chamadas de rosetas. Cada microfibrila de celulose é formada do

agrupamento espontâneo e da cristalização de dúzias de cadeias de â-D-

glucanas (1,4)-ligadas. É possível que hemiceluloses, como as xiloglucanas,

possam estar anexadas às microfibrilas de celulose como observado na Figura

1.3 (COSGROVE, 2005; HARRIS; SMITH, 2006).

De acordo com O’Looney e Fry (2005) a celulose é relativamente

resistente a hidrólises com ácido trifluoroacético (TFA) 2M a 120 °C por 1h,

embora uma pequena fração possa ser liberada como glucose, principalmente

se houver pré-tratamento com álcalis fortes. No entanto, hidrólise ácidas

utilizando H2SO4 a 120 °C com subsequente neutralização com BaCO3, pode

atingir uma taxa de conversão de celulose à glucose superior ao procedimento

anterior.

1.1.1.2. Polissacarídeos da fase matricial da parede celular

Diferente da fase microfibrilar, que é composta por celulose, os

polissacarídeos da matriz apresentam grande variedade de resíduos de açúcar

e ligações glicosídicas. Os genes que codificam para CESA pertencem a uma

superfamília chamada de Cellulose synthase-like (CSL). Oito famílias de genes

CSL (CSLA até CSLH) foram caracterizadas e apresentam sequências

características de â-glicosiltransferases. As enzimas codificadas por esses

genes são as melhores candidatas para a síntese dos polissacarídeos da

matriz, que ocorre no complexo de Golgi e, não, na membrana celular

(RICHMOND; SOMERVILLE, 2000; SCHEIBLE; PAULY, 2004). De acordo com

o processo de extração, os polissacarídeos da matriz podem ser classificados

como substâncias pécticas ou hemiceluloses.

35

1.1.1.2.1. Substâncias pécticas

As substâncias pécticas fazem parte de um grupo heterogênico de

polissacarídeos de estrutura acídica que são extraídos com agentes quelantes,

água quente ou ácidos diluídos. Suas propriedades ácidas estão relacionadas

à presença de resíduos de ácido galacturônico (GalA) ligados na cadeia por

á(1 4) (POPPER, 2008; WILLATS; KNOX; MIKKELSEN, 2006). Os resíduos

de GalA podem ser encontrados na sua forma metil-esterificada, formando

polímeros de pectinas, ou na forma desesterificada, ácidos pécticos. Ambos

podem apresentar associações com polissacarídeos neutros formando

polímeros que variam entre 50 a 150 KDa (COSGROVE, 2005).

Segundo Fry (2011), os polissacarídeos pécticos podem ser

classificados em quatro classes: homogalacturonanas, ramnogalacturonanas

do tipo I (RG I), ramnogalacturonanas do tipo II (RG II) e xilogalacturonanas.

As homogalacturonanas apresentam uma cadeia linear constituída por

resíduos de GalA não-esterificados e metil-esterificados (MeGalA). Os resíduos

de MeGalA formam polímeros neutros ao longo da cadeia de

homogalacturonanas que, provavelmente, são formadas a partir da ação

progressiva de metilesterases. Pode também ser observado a presença de

grupamentos O-acetil substituindo os C-2 ou C-3, que influenciam na

solubilidade da molécula (ISHII, 1997). Comercialmente, esses polissacarídeos

são extraídos usando solução aquosa de ácido mineral, geralmente o ácido

nítrico, a pH de 1-3, temperatura de 50-90 °C por 3-12 horas. Após a solução

ter sido concentrada, os polissacarídeos são precipitados por etanol ou 2-

propanol (HARRIS; SMITH, 2006).

As RG I são heteropolissacarídeos com cadeia principal composta por

repetições do dissacarídeo [ 4)-á-D-GalA-(1 2)-á-L-Rha-(1 ]. Juntamente

com as homogalacturonanas, formam os dois principais constituintes da matriz

péctica de dicotiledôneas e monocotiledôneas não-comelinóides (CARPITA;

GIBEAUT, 1993; MAY, 2000; WILLATS; KNOX; MIKKELSEN, 2006). Ao longo

da cadeia, os resíduos de á-L-Rha são substituídos no C-4 por, geralmente,

36

unidades de arabinose e/ou galactose. Dessa forma, as RG I são classificadas

em arabinanas, galactanas e arabinogalactanas (CIPRIANI, 2004). Além

desses substituintes, podem ser encontrado resíduos de á-Fuc, á-GluA,

MeGluA e Fer-Ara (ver Figura 1.2) (MELLINGER, 2006). As RG II diferem das

RG I por possuírem em suas cadeias principais monossacarídeos raros como

apiose, 2-O-metil-fucose, 2-O-metil-xilose, ácido acérico, entre outros (JÚNIOR,

2006).

As xilogalacturonanas são polímeros pouco estudados, encontrados em

monocotiledôneas e constituídos por resíduos de á-GalA ligados por (1 4).

Esses resíduos são substituídos majoritariamente por unidades de xilose e, em

menor quantidade por fucose e apiose (FRY, 2011).

1.1.1.2.2. Hemiceluloses

Apesar da dificuldade conceitual do termo hemicelulose, o mesmo é

utilizado para designar polissacarídeos presentes em tecidos vegetais que

ocorrem juntamente com as microfibrilas de celulose, através de pontes de

hidrogênio, e que podem ser isolados através de extrações aquosas ou

soluções alcalinas de base forte, como KOH ou NaOH (GABRIELLI et al.,

2000). Apesar da semelhança com a celulose, as ramificações em sua

estrutura previnem a formação de microfibrilas de origem hemicelulósica

(JARVIS, 2009). A composição química, abundância e distribuição desses

polímeros dependem da espécie, tecido, condições de crescimento, idade da

planta e protocolo de extração utilizado (KITAYAMA et al., 2000; MELLINGER,

2006).

Em adição aos monossacarídeos hemicelulósicos descritos na Figura

1.2 E-H, as hemiceluloses também podem apresentar resíduos de D-galactose,

L-arabinose, ácido 4-O-metilglucurônico e ácido D-galacturônico. As principais

hemiceluloses encontradas em paredes celulares da maioria das plantas são

as xiloglucanas, xilanas, glucuronomananas e mananas (CUI & WANG, 2009;

FRY, 2011; MOLLER et al., 2007; ).

37

As xiloglucanas são as hemiceluloses mais abundantes e, assim como a

celulose, sua cadeia principal é constituída por unidades de (1 4)-â-D-Glcp.

Grande parte desses resíduos é ramificada em C-6 por resíduos de á-D-Xylp,

sendo que as unidades de xilose são substituídas por resíduos de â-D-Galp ou

á-L-Fucp no C-2 (SILVA, 1993). As xiloglucanas podem ser hidrolisadas por

endo-(1 4)-â-D-glucanase (celulase) ou por endoglucanases xiloglucana-

específicas (XEG). Para ambas as enzimas, a clivagem se dá no mesmo sítio,

ou seja, nos resíduos de glucose não substituídos (FRY, 2011; HARRIS;

SMITH, 2006). Na Figura 1.4 pode ser observada a estrutura simplificada e

nomenclatura dos principais oligossacarídeos obtidos a partir de tratamento

enzimático de xiloglucanos.

O segundo tipo de hemicelulose mais abundante é o das xilanas, que

tem uma cadeia principal composta por resíduos de (1 4)-â-Xil. As unidades

de xilose são substituídas, frequentemente, por á-Ara, á-GlcA e á-MeGlcA no

C-2. Dependendo da proporção dos seus substituintes as xilanas podem

receber nomenclaturas variadas como arabinoxilanas, glucuronoxilanas etc.

(COSGROVE, 2005) Esses polissacarídeos são encontrados, principalmente,

na parede celular secundária dos tecidos formando pontes de hidrogênio com a

celulose, ligações covalentes com as ligninas e ligações ésteres com

grupamento acetil e ácidos fenólicos (DINAND; VIGNON, 2001). Os grupos O-

acetil também estão presentes, especialmente nos resíduos de xilose (FRY,

2011).

As glucuronomananas geralmente são classificadas como mucilagens e

são completamente distintas das mananas que serão descritas a seguir. Esses

polissacarídeos apresentam em sua cadeia principal repetições do

dissacarídeo [-4)-â-GlcA-(1 2)-á-Man-(1 ], sendo que, alternadamente, são

encontrados resíduos de â-Man ao invés de á-Man (FRY, 2011). Na posição C-

3 das unidades de â-GlcA e á-Man, geralmente, estão anexadas cadeias

laterais ricas em á-Ara, â-Gal, á-Fuc e, em algumas vezes, â-Xil (SILVA, 1993).

Devido à importância das mananas para o presente trabalho, esses

polissacarídeos foram descritos no item subsequente.

38

Figura 1.4: Estrutura e nomenclatura dos principais oligossacarídeos obtidos a

partir de tratamento enzimático de xiloglucanas. Nas cadeias principais e

ramificações as setas indicam: , ligações â-(1 4); , ligação á-(1 6); ⇑,

ligação á- (1 2). Fonte: Fry et al., 1993.

39

1.1.1.2.3. Polissacarídeos de reserva da parede celular vegetal

No mesmo tecido vegetal, uma população de polissacarídeos pode ser

classificada hora como de “reserva” e hora como “estrutural”. Essa definição

ainda não é bem estabelecida, visto que a maioria dos polissacarídeos

estruturais é submetida a processos de hidrólise e despolimerização para o

crescimento celular (AVIGRAD; DEY, 1997). Uma vez despolimerizados, os

polissacarídeos remanescentes do processo de hidrólise podem ser utilizados,

transitoriamente, como materiais de reserva em estágios fisiológicos

específicos. Dentre outros polissacarídeos que apresentam essa dupla

funcionalidade é destacada as mananas, que apresentam alta importância

econômica para a indústria química, farmacêutica e alimentícia (NISHINARI et

al., 2007).

Além disso, as mananas são consideradas hemiceluloses

mucilaginosas. Como descrito anteriormente, as hemiceluloses são formadas

por polissacarídeos extraíveis por soluções aquosas ou álcalis. A mucilagem é

definida como qualquer substância de alta massa molar que confira aspecto

coloidal quando esteja em solução. Essas substâncias podem ser encontradas

em todos os tecidos da planta como produtos pré-formados, ou seja, são

sintetizadas pelo metabolismo normal do vegetal, não necessitando que a

mesma sofra injúria ou ataque de patógenos para serem produzidas (JANI et

al., 2009). As mananas de parede celular vegetal podem ser subdivididas em:

mananas puras, glucomananas, galactomananas e galactoglucomananas

(AVIGRAD; DEY, 1997; BUCKERIDGE; SANTOS; TINÉ, 2000; MATHUR;

MATHUR, 2005; NISHINARI et al., 2007).

As mananas puras são encontradas tanto em dicotiledôneas como em

monocotiledôneas. Esses polissacarídeos são mais abundantes em sementes,

sendo uma importante fonte de reserva durante o processo de germinação.

Além disso, podem ser encontradas em parênquimas de reserva foliar de

plantas suculentas (NI; YATES; TIZARD, 2004). São constituídas, em mais de

90%, por resíduos de â(1 4)-D-mananopiranose e, em minoria, por

ramificações formadas por unidades de á(1 6)-galactose (AVIGRAD; DEY,

40

1997). Ou seja, são estruturalmente relacionados às galactomananas, sendo

estas mais ramificadas, chegando apresentar mais de 50% de resíduos de

galactose em sua estrutura (Figura 1.5 A). Diferente da celulose, esses dois

tipos de polissacarídeos apresentam certo grau de solubilidade variando de

acordo com o seu grau de ramificação.

As galactomananas são amplamente distribuídas na natureza e

apresentam considerável atenção no meio acadêmico e industrial, visto que

são consideradas importantes agentes espessantes e geleificantes em meio

aquoso (LIMA, 2000). Os genes que codificam as enzimas que adicionam

resíduos de açúcar na cadeia de polimanose estão sendo amplamente

estudados. É sabido que a síntese de galactomananas é realizada pela

combinação de dois eventos: primeiro, a ação de uma manana sintase, que

adiciona resíduos de manose â(1 4)-ligados e, em segundo lugar, a atuação

de uma á-galactosiltransferase, que adiciona unidades de galactose na cadeia

principal de manana (NISHINARI et al., 2007). Em contraste, a mobilização de

galactomananos no tecido vegetal só é possível devido à atuação de enzimas

do tipo á-galactosidase, endo â-mananases e â-manosidases (BUCKERIDGE;

SANTOS; TINÉ, 2000; MATHUR; MATHUR, 2005).

As glucomananas (Figura 1.5 B) apresentam, em sua estrutura, resíduos

â-glicosil alternados com â-manosil. Essa cadeia principal pode apresentar

resíduos substituídos por unidades de á-galactosil (1 6)-ligados e,

eventualmente, O-acetilados no C-6 (NISHINARI et al., 2007; SINGH;

SHELLEY, 2007). A enzimologia de degradação envolve a ação de esterases

(que removem o grupo O-acetil), endo-â-manosidases, exo-â-manosidases e â-

glucosidases. Ao passo que as glucomananas se tornam mais ramificadas, são

chamadas de galactoglucomananas.

41

Figura 1.5: Estruturas químicas das principais mananas de reserva

encontradas em tecidos de vegetais. (A) – galactomanana, sendo que só pode

ser nomeado como tal quando possuir ramificações com resíduos de galactose

superior a 10%. Setas indicam os monossacarídeos principais, manose e

galactose; (B) – glucomanana. A seta superior indica grupo O-acetil na posição

C-6. As setas inferiores indicam as principais unidades monossacarídicas,

manose e glucose. No entanto, há substituições com resíduos de galactose

(não mostrado). Fonte: Lima, 2000.

42

1.1.2. Polissacarídeos sulfatados

Os polissacarídeos sulfatados compreendem um grupo complexo e

heterogêneo formado por unidades monossacarídicas carregadas

negativamente devido à presença de radicais sulfatos. Muitos estudos mostram

que esses polímeros aniônicos podem ser encontrados em vertebrados (SENNI

et al., 2011), invertebrados (VILELA-SILVA et al., 2002) e, principalmente, em

algas marinhas (JIAO et al., 2011). Contudo, salvo raros relatos, esses

polissacarídeos não têm sido encontrados em plantas vasculares terrestres

(AQUINO; GRATIVOL; MOURÃO, 2011; FRY, 2011). Dentre os

polissacarídeos de algas, organismos evolutivamente próximos às plantas

vasculares, podem ser destacados as galactanas sulfatadas, fucanas e

arabino-galactanas.

As galactanas sulfatadas estão presentes, principalmente, em algas

vermelhas (Rodophyta) e compreendem polissacarídeos formados por

unidades dissacarídicas repetitivas de â(1 3)-D-galactopiranose (unidade A) e

á(1 4)-galactopiranose (unidade B) que se alternam ao longo da cadeia

principal (JIAO et al., 2011). Essas unidades podem apresentar diversas

variações originadas de substituições das hidroxilas. As substituições mais

frequentes são de grupos O-sulfato, metil-ésteres, acetal de ácido pirúvico e

glicosilações (VAN DE VELDE et al., 2002). As galactanas são classificadas de

acordo com a variação esterioquímica da unidade B, podendo a mesma

apresentar configuração D, classificadas como carragenanas, ou L,

classificadas como agaranas (ZIBETTI, 2005). Esses polissacarídeos podem

ser classificados de acordo com outras características estruturais como padrão

e grau de sulfatação e, além disso, presença ou ausência de 3,6-anidro-á-

galactopiranose na unidade B (CAMPO et al., 2009).

As fucanas sulfatadas, ou fucoidanas, são polissacarídeos ricos em

resíduos de fucose e alginato e estão presentes em algas pardas (Phaeophyta)

e equinodermos marinhos (SENNI et al., 2011). Além disso, apresentam em

sua estrutura os monossacarídeos xilose, galactose, manose, glucose e ácidos

urônicos. As arabino-galactanas são encontradas em algas verdes

43

(Chlorophyta) e se apresentam como heteropolissacarídeos bastante

ramificados, sendo compostos, principalmente, por unidades de galactose e

arabinose (RODRIGUES, 2011).

As Angiospermas apresentam mais características em comum com

algas da ordem das Charophytas (Charales e Coleochaetales) que são

endêmicas de águas fluviais e de ambientes terrestres. De acordo com Fry

(2011), atualmente, esse grupo é classificado como táxon único que

compreende organismos que possuem polissacarídeos não sulfatados e ricos

em ácidos urônicos. Embora não sejam observados polissacarídeos sulfatados

em plantas terrestres e de água doce, Aquino et al. (2005; 2011) mostraram

que há correlação entre salinidade e biossíntese de polissacarídeos

negativamente carregados. Em plantas que são intolerantes a alta salinidade

(glicófitas), há uma produção de polissacarídeos ricos em ácidos urônicos

quando submetidas a essa condição. No entanto, para plantas tolerantes

(halófitas), os polissacarídeos sintetizados apresentaram, além dos ácidos

urônicos, grupos sulfato em suas estruturas.

1.1.3. O gênero Aloe

O gênero Aloe é constituído por plantas pertencentes à família Aloaceae

e compreende mais de 300 espécies amplamente adaptadas a condições

áridas. São plantas xerófitas e suculentas que apresentam tecidos/órgãos

capazes de acumular água e mantê-la na forma de mucilagem. Isso é possível

já que suas folhas apresentam cutícula espessa recoberta por cera, estômatos

localizados na base da cavidade supraestomatal e realizam o metabolismo do

ácido das crassuláceas (CAM), evitando assim a perda de água em seus

tecidos (NEWTON, 2004; NI et al., 2004).

A Aloe barbadensis Miller [sinonímia científica: Aloe vera (L.) Burm. F.,

A. indica Royle, A. chinensis Bak., A. elongata Murray, A. officinalis Forsk., A.

perfoliata L.; nomenclatura vernácula: babosa (Brasil), erva-babosa, sábila

44

(América Latina), aloés de Curaçao (Alemanha/Inglaterra), aloés (França),

ghrita kumari (India), Iu hui ye (China)] é a espécie mais estudada da família

Aloaceae (CAMPESTRINI, 2007; SUNG, 2006). É uma planta arbustiva, dióica,

rizomatosa, entouceirada, acaulescente, perene, com altura que varia de 0,50 a

1,20 m. As folhas apresentam comprimento médio de 55 cm, largura entre 6 a

9 cm e espessura de 3 cm, arranjadas em roseta apresentando espinhos

triangulares marginais (CAMPESTRINI, 2007). Quando submetidas a corte

transversal, pode ser observada uma camada de células epidérmicas, que

compõem a casca, e a polpa, que corresponde ao parênquima de reserva do

mesófilo foliar (NI et al., 2004). Segundo Femenia et al. (1999), a polpa,

também chamada de gel mucilaginoso, possui aspecto vítreo, e é constituído

majoritariamente por água (98,5 – 99,5 % de matéria fresca). Em adição, é

observada a presença de células associadas aos feixes vasculares, que

liberam um exsudato amarelado, rico em compostos fenólicos, quando

rompidos por alguma injúria (NEWTON, 2004).

A. barbadensis é mais conhecida pela sua sinonímia A. vera, na qual a

maioria das pessoas associa a planta a determinados produtos cosméticos

para pele e cabelos. Dentre as espécies do gênero Aloe, a A. barbadensis é a

mais explorada pela indústria da cosmetria e farmacêutica (REYNOLDS;

DWECK, 1999). Essa planta já foi citada como planta da imortalidade pelos

egípcios a 1000 A.C., mas só realmente foi documentada como medicinal, pela

primeira vez, no “Herbário Grego”, escrito por Dioscorides no primeiro século

D.C. Dessa forma, A. barbadensis é tida como milenar por já ter sido utilizada

por várias civilizações: egípcia, fenícia, suméria, romana, grega, indiana,

chinesa e alemã (PEUSER, 2003; SUNG, 2006).

Apesar de ter sido esquecida durante a primeira guerra mundial, devido

ao bloqueio continental do comércio, ela ressurgiu depois da segunda grande

guerra, sendo alvo principal de grandes grupos de pesquisa (PEUSER, 2003).

Dentre estes, pode ser destacado o grupo coreano da Seoul National

University, no qual possuem um projeto bem elaborado – Creation of Aloe

Pharmaceuticals Project (CAP Project) – e a companhia Aloecorp (Aloe

Corporation), que é sediada nos Estados Unidos, que possui suas plantações

45

no Texas e Tampico (México) (LEE, 2006). Estes grupos são responsáveis pela

maior parte da pesquisa feita com A. barbadensis mundialmente.

1.1.4. Polissacarídeos de A. barbadensis e propriedades biológicas

relacionadas

A. barbadensis é uma planta conhecida milenarmente por apresentar

inúmeras atividades biológicas/farmacológicas (HABEEB et al., 2007;

SERRANO et al., 2006). Dentre estas podemos destacar sua atividade anti-

inflamatória, analgésica, hipoalergênica, cicatrizante, antitumoral, bactericida,

antileishmaniose, imunomoduladora e, dentre outras, antiviral (HAMMAN, 2008;

REYNOLDS;DWECK, 1999).

O gel de A. barbadensis é proveniente do extrato das células

parequimáticas do mesófilo foliar. Esse gel possui mais de 300 substâncias

bioativas e é constituído, principalmente, por água e polissacarídeos (celulose,

pectinas, hemiceluloses, glucomananas, glucomananas acetiladas,

galactogalacturanas, glucogalactomananas, galactoglucoarabinomananas e

mananas puras acetiladas). Além disso, compostos fenólicos, terpenóides,

antraquinona, aminoácidos, vitaminas e sais minerais estão presentes no gel

(FEMENIA et al., 1999; HAMMAN, 2008; NI; YATES; TIZARD, 2004; PEUSER,

2003).

Muitos relatos mostram que as glucomananas são os polissacarídeos

mais abundantes em todo o gênero Aloe. No entanto, estudos provam que

outros polissacarídeos tais como pectinas, glucanas, galactanas, arabinanas,

galactoglucorunanas, podem ser detectados, compondo muitas vezes a fração

majoritária (ESUA; RAUWALD, 2006; McCONAUGHY et al., 2008; NI; YATES;

TIZARD, 2004; PUGH et al., 2001; STRICKLAND; PELLEY, 2004). De acordo

com Ni, Yates e Tizard (2004), a razão para tal discrepância se deve a

mudanças climáticas e/ou diferenças na localização geográfica.

46

O maior volume de artigos publicados está relacionado à acemanana,

glucogalactomanana linear composto por resíduos manosil β(1à 4)-ligados,

com o carbono 2 ou 3 acetilados e com algumas cadeias possuindo resíduos

de galactose ligados ao carbono 6 (CHOW et al., 2005; FEMENIA et al., 2003;

HAMMAN, 2008; IM et al., 2005; LEUNG et al., 2004). Esse polissacarídeo é

relacionado à maioria das respostas biológicas conhecidas do gel mucilaginoso

de A. barbadensis.

Acemanana é definido como um imunoestimulante demonstrando

atividade adjuvante na produção de anticorpos específicos. Quando

administrado intraperitonealmente em camundongos com câncer, esse

polissacarídeo é capaz de curar ou reduzir significativamente os tumores. Além

disso, o mesmo tem sido efetivo no tratamento de fibrossarcoma em felinos e

caninos (REYNOLDS; DWECK, 1999). A atividade antitumoral da acemanana é

mediada via ativação de mecanismos de defesa do hospedeiro e não por

apresentar efeito citotóxico nas células tumorais. Algumas das atividades

imunoestimulantes da acemanana têm sido mediadas através da ativação de

monócitos/macrófagos (LEE et al., 2001). Na presença de INFγ, o

polissacarídeo induz a ativação destas células, aumenta sua atividade

fagocítica e, subsequentemente, eleva a produção de óxido nítrico (NO) pelos

macrófagos induzindo-os a desencadear um processo de apoptose. Estas

atividades têm sido relacionadas à presença de receptores de manose

presentes nos macrófagos (CHOW et al., 2005; LEUNG et al., 2006,

REYNOLDS; DWECK, 1999).

Em adição, a manana acetilada de A. barbadensis apresenta efeito

antiviral. É mostrado na literatura que esse polímero quando administrado com

aciclovir tem efeito sinergístico no combate à infecção desencadeada pelo vírus

herpes simples (HSV). Em ensaios similares este polissacarídeo tem sido

utilizado com sucesso como adjuvante contra poliomavírus. Além disso,

apresenta efeitos benéficos significantes em felinos contaminados com o vírus

da imunodeficiência felina (FIV) e inibe a replicação do vírus causador da

síndrome da imunodeficiência humana (HIV). É sabido que acemanana

aumenta a viabilidade de linfócitos infectados com HIV-1 e reduz a carga viral.

É também relatado o efeito sinergístico que a mesma molécula tem com o

47

azidotimidina (AZT) e seu efeito tóxico em citomegalovírus (CHINNAH et al.,

1992; FRIEDMAN; SPECTER; BENDINELLI, 2006; HAMMAN, 2008;

MONTANER et al., 1996; PULSE; UHLIG, 1990; SAOO et al., 1996; SHARMA;

KARACA; PERTILE, 1994; SYED et al., 1997).

Existem muitas evidências in vitro e in vivo que polissacarídeos

carregados negativamente exercem atividade antiviral (CAMPO et al., 2009;

JIAO et al., 2011; KIM et al., 2000; MIAO et al., 2004; SENNI et al., 2011).

Essas atividades têm sido relacionadas às suas características aniônicas.

Moléculas com maior grau de sulfatação, por exemplo, podem inibir os

primeiros estágios de multiplicação viral, como a adsorção e penetração (EO et

al., 1999; JIAO et al., 2011). Muitos relatos mostram a eficiência que estes

polissacarídeos possuem contra o vírus herpes simples (HSV), vírus da

imunodeficiência humana (HIV), vírus influenza (H1N1) e vírus da dengue

(DENV) (ARENA et al., 2006; CAMPO et al., 2009; EO et al., 1999; LIU et al.,

2004; MIAO et al., 2004; SENNI et al., 2011; TALARICO; DAMONTE, 2007;

ZHU et al., 2006).

1.2. VIROLOGIA

Os vírus são parasitas intracelulares obrigatórios que usam a maquinaria

celular para síntese dos componentes virais. Sua estrutura é organizada de

forma simples: material genético consistindo, basicamente, por DNA ou RNA,

de fita simples ou dupla, linear ou circular; cobertura proteica (capsídeo) e, em

muitos grupos, a presença de envelope, camada lipídica que envolve o

capsídeo (WHITE; FENNER, 1994). Ou seja, algumas famílias virais são

envelopadas e outras apresentam apenas o capsídeo (não envelopadas). Em

adição, vírus de RNA podem apresentar o material genético orientado de forma

que podem ser traduzidos diretamente pelos ribossomos celulares (RNA +), ou

orientado de forma inversa (RNA -). Apesar dos vírus não realizarem processos

metabólicos, muitas partículas virais podem albergar enzimas, que são

importantes durante o processo de infecção (RÁCZ; MENCK, 2005).

48

1.2.1. Adenovírus

Os vírus causadores das adenoviroses humanas são divididos em sete

espécies, seguindo nomenclatura de A a G, baseada nas propriedades

imunológicas, biológicas e bioquímicas, totalizando 52 sorotipos (JONES et al.,

2007). São vírus não envelopados, têm 70 a 90 nm de diâmetro e simetria

icosaédrica. O genoma é constituído por uma única molécula de DNA de fita

dupla (dsDNA) que codifica para, aproximadamente, 40 polipeptídeos

diferentes, dos quais 30% representam proteínas estruturais (Figura 1.6 A)

(ROBINSON et al., 2009).

As manifestações clínicas, dependendo do hospedeiro e do sorotipo,

incluem faringite, febre faringoconjuntival, conjuntivite, ceratoconjuntivite,

bronquite, pneumonia, cistite hemorrágica, gastroenterite, miocardite e hepatite

(GAINOTTI et al., 2010). Alguns adenovírus podem persistir por anos, como

infecção latente, nas adenoides e tonsilas, e são eliminados pelas fezes meses

após a infecção inicial (RÁCZ, 2005). Dentre as espécies estudadas, D e F têm

tido grande importância por estarem associados nas infecções

ceratoconjuntivite epidêmica e gastroenterite, respectivamente (LENAERTS;

NAESENS, 2006).

Três espécies do sorotipo D, adenovírus 8 (Ad8), Ad19 e Ad37, causam

doenças oculares graves que são, geralmente, espalhadas pelo contato direto.

Além da ceratite e conjuntivite, as infecções causadas por esses sorotipos são

também caracterizadas por dor, edema, lacrimação, fotofobia, hemorragias e

formações pseudomembranares (JOHANSSON et al., 2007). Os adenovírus

entéricos (espécie F; sorotipos principais Ad40 e Ad41), depois dos rotavírus,

são os principais causadores de diarreia não bacteriana em crianças. Esses

sorotipos apresentam tropismo para o trato intestinal e, tipicamente, não

causam doenças em outras regiões do corpo (LEUNG; BROWN, 2011). Em

adição, pacientes portadores de HIV são, corriqueiramente, acometidos por

infecções intensas, causadas por Ad 40 e 41. Em muitos casos, infecções

cruzadas com Citomegalovírus intensificam o quadro diarreico (UCKUN et al.,

2004).

49

Figura 1.6: Representação esquemática da estrutura de adenovírus (A) e vírus

herpes simples (B). FONTE: (A) Marinheiro, 2009; (B) Medicaltrue, 2012.

50

1.2.2. Vírus Herpes Simples (HSV)

Os herpesvírus pertencem à família Herpesviridae, a qual apresenta

mais de 100 espécies que estão distribuídas em três subfamílias:

Alphaherpesvirinae, que ocasionam lesões na pele e mucosas, e Beta e

Gammaherpesvirinae, que estão relacionadas a manifestações sistêmicas

(KNIPE; HOWLEY, 2001). Um vírion dessa família é composto por um core

interno, contendo molécula de DNA linear de dupla fita, circundado por um

capsídeo icosaédrico, formado por 162 capsômeros, 150 hexâmeros e 12

pentâmeros e, adicionalmente, um envelope lipoproteico com espículas

glicoproteicas (Figura 1.6 B) (MEHNERT; CANDEIAS, 2005; WHITE; FENNER,

1994). Até então, nove diferentes herpesvírus foram isolados de humanos,

sendo eles: vírus herpes simples 1 (HSV-1), vírus herpes simples 2 (HSV-2),

vírus varicela-Zoster (HHV-3, VZV), vírus Epstein-Barr (HHV-4, EBV),

citomegalovírus humano (HHV-5, HCMV), vírus herpes 6A, 6B, 7 e 8 (HHV-6A,

HHV-6B, HHV-7, HHV-8) (FATAHZADEH; SCHWARTZ, 2007; GEMIN, 2008).

Doenças associadas aos HSV afetam, aproximadamente, 60 a 95 % dos

humanos adultos (FATAHZADEH; SCHWARTZ, 2007). A latência e a

reativação viral são características comuns nos HSV (DONG et al, 2012;

KLEYMANN, 2003; LEFLORE; ANDERSON; FLETCHER, 2000; VILLARREAL,

2003). As manifestações clínicas são variadas e influenciadas pela porta de

entrada viral e pela imunidade do hospedeiro (BRADY, BERNSTEIN, 2004). O

primeiro contato com o HSV-1 ocorre na faixa de seis meses a três anos de

idade, sendo transmitido, principalmente, por contato com saliva. O HSV-2 é

adquirido, geralmente, na fase da adolescência, coincidindo com o início das

atividades sexuais (EO et al., 1999; KHAN et al., 2005; ZHU et al., 2006).

A exposição inicial por HSV leva à invasão viral nas células epiteliais e

consequente replicação intracelular (FATAHZADEH; SCHWARTZ, 2007). Após

infecção primária, as partículas virais migram para as células do sistema

nervoso, principalmente, para os gânglios trigeminal e sacral, onde

permanecem latentes (ASHLEY; WALD, 1999; MILLER; DANAHER; JACOB,

1998). A latência crônica predispõe o hospedeiro a recorrentes ataques através

51

da reativação viral, aumentando o potencial de transmissão (WHITLEY;

ROIZMAN, 2001). Uma vez reativado, os vírus migram ao longo de neurônios

sensoriais para células inervadas da mucosa, onde sofre replicação e conduz à

formação de um aglomerado de vesículas na região do local inicial de

exposição (FATAHZADEH; SCHWARTZ, 2007). Essas infecções são

acompanhadas pela formação de sincícios (células gigantes plurinucleadas) no

local infectado (MANDAL et al., 2008).

Dentro do espectro de doenças causadas por HSV, pode ser destacada

uma das formas mais graves, a encefalite, que apresenta mortalidade

significativa (20-30% dos casos), apesar do uso de antivirais (TONOMURA et

al., 2010). A encefalite devasta o sistema nervoso central causando necrose

hemorrágica nos tecidos. A doença pode evoluir para uma leucoencefalite

hemorrágica aguda, causando demielinação das células nervosas (KABAKUS

et al., 2005). Dentre os pacientes mais afetados, podem ser destacadas

pessoas imunossuprimidas, incluindo HIV positivos (KURT-JONES et al.,

2004).

Fatores importantes são considerados para selecionar o tratamento de

pacientes acometidos de infecções por HSV. Dentre eles podemos destacar o

estado imune do hospedeiro, o sítio de infecção e se a infecção é primária ou

recorrente. Atualmente, os agentes antivirais como aciclovir, valaciclovir,

foscarnet, cidofovir, penciclovir, famciclovir, docosanol, trifluridina e vidarabina

são bastante utilizados e, em adição, pesquisas são realizadas para o

desenvolvimento de uma vacina (BRADY; BERNSTEIN, 2004; CUNNINGHAM

et al., 2012).

1.2.3. Metapneumovírus (HMPV)

As infecções do trato respiratório são as formas de infecção mais

comuns que afetam o homem e, dentre essas, predominam as de causa viral.

Uma das consequências da infecção é a pneumonia, que é definida como

qualquer anormalidade nas trocas gasosas, nos alvéolos, acompanhada por

52

inflamação do parênquima pulmonar (FIGUEIREDO, 2006). No entanto, devido

a grande variedade de sintomas relacionados à pneumonia viral, existem

dificuldades no diagnóstico etiológico.

Dentre os agentes causadores de doenças respiratórias virais, pode ser

destacado o metapneumovirus humano (HMPV). Esse vírus foi relatado pela

primeira vez por Van den Hoogen et al. (2001), a partir da análise de secreções

do trato respiratório de uma criança holandesa acometida por bronquite

(MENDES et al., 2010). Este vírus pertence à família Paramixoviridae,

juntamente com seus principais integrantes, parainfluenza vírus (1, 2, 3, 4a e

4b) e vírus sincicial respiratório (RSV) (DE CLERCQ, 2004). Como mostrado na

Figura 1.7, o HMPV é envelopado, apresenta RNA de fita simples, com

orientação negativa (RNA–), contendo três glicoproteínas presentes no

envelope: de fusão (F), de adesão (G) e uma de hidrofobicidade baixa (SH)

(YU et al., 2012). A proteína F é bastante conservada e a proteína G revela um

alto nível de diversidade, sendo esta classificada em dois grandes grupos, A e

B, e, em adição, subdividida em subgrupos 1 e 2 (FEUILLET et al., 2012). Huck

et al. (2006) sugerem uma nova divisão para os subgrupos A2, em A2a e A2b.

Tanto F quanto G, são alvos em potencial para o processo de neutralização,

realizado pelo sistema imunológico. Em especial, a proteína G é classificada

como uma proteína de membrana altamente glicosilada, através de ligações O-

e N-, com domínios extracelulares, transmembranares e intracelulares

(THAMMAWAT et al., 2008).

Estudos epidemiológicos mostram que o HMPV é um patógeno

respiratório distribuído em todos os continentes (WYDE et al., 2003) e que

pode infectar indivíduos de todas as idades, isso inclui recém-nascidos

(XEPAPADAKI et al., 2004), crianças e adultos (TOLLEFSON; COX;

WILLIAMS, 2010). Além disso, infecções causadas em indivíduos

imunossuprimidos (VAN DEN HOOGEN et al., 2003) e infecções nosocomiais

(TOLLEFSON; COX; WILLIAMS, 2010) têm sido relatadas. Em casos mais

delicados, indivíduos podem apresentar co-infecções com RSV, que apresenta

padrão de infecção semelhante ao HMPV (RUOHOLA et al., 2009). No entanto,

diferente do RSV, HMPV possui dois genes que codificam para duas proteínas

53

não estruturais (NS1 e NS2) que induz resposta imune diferente no hospedeiro

(LING; TRAN; TENG, 2009).

Figura 1.7:Representação esquemática da estrutura do HMPV e seu ciclo dereplicação viral. (1) Glicosaminoglicanos (GAGs), presentes na membranaplasmática da célula hospedeira são reconhecidos pela proteína de ligação Ge, as integrinas ávâ1, pela proteína de fusão F; (2) Inclusão do nucleocapsídeoviral no citoplasma celular; (3) Síntese de RNA mensageiro viral; (4) Replicaçãodo RNA viral; (5) Tradução das proteínas virais [fusão (F), de ligação (G e HN),de baixa hidrofobicidade (SH), nucleoproteína (N), fosfoproteína (P), proteínada matriz (M) e polimerase (L)] e migração para o Retículo Endoplasmático(RE) e Complexo de Golgi; (6) Brotamento das partículas virais.

FONTE:Feuillet et al., 2012

54

HMPV, preferencialmente, infecta as células epiteliais ciliadas do trato

respiratório. O reconhecimento dessas células é feito através de proteínas de

ligação, o que inclui a proteína G e outras duas, H e HN. GAG´s, presentes na

membrana plasmática da célula hospedeira (Figura 1.7), são reconhecidos

pelas proteínas de ligação e, em adição, integrinas ávâ1, pela proteína de

fusão F (CSEKE et al., 2009; THAMMAWAT et al., 2008). A incubação ocorre

por um período entre 4 e 6 dias, sendo que as partículas virais começam a ser

eliminadas pela célula em um período de 5 dias a 2 semanas (FEUILLET et al.,

2012). Durante o processo de tradução do RNA viral, é realizada produção de

nucleoproteína (N), fosfoproteína (P), proteína da matriz (M) e polimerase (L).

Em seguida, os componentes proteicos virais e uma molécula de RNA com

orientação negativa são montadas formando, assim, uma partícula infecciosa

(Figura 1.7).

As infecções causadas pelo HMPV podem se localizar na região do trato

respiratório superior (ITRS) ou inferior (ITRI). Dentre os sintomas mais comuns,

são destacadas a bronquite, pneumonia, exacerbação asmática e inflamação

na garganta. Em pacientes com ITRS, é muito comum febre, coriza, tosse,

rinite, faringite, otalgia e anormalidades na membrana do tímpano. Em adição,

indivíduos que apresentam ITRI, não só podem apresentar ITRS como,

também, estridor pulmonar, dispneia, taquipneia, hipóxia e rouquidão

(HERMOS; VARGAS; McADAM, 2010). Esse quadro sintomático pode ser

intensificado se o paciente é uma criança, ou transplantado ou com o sistema

imunológico suprimido. O progresso da doença para pneumonia hemorrágica

falência respiratória e choque séptico tem sido relatado na literatura (DONOSO

et al., 2008; RUUSKANEN et al., 2011).

Embora muito similar com RSV, não existe tratamento antiviral

específico para HMPV. Tem sido relatado o uso de ribavirina, heparina e

lipídeo sialil sulfatado (NMSO3) como drogas capazes de inibir a replicação do

HMPV (ABED; BOIVIN, 2006).

55

1.2.4. Vírus da Dengue (DENV)

A Dengue é uma arbovirose causada por um Flavivirus, pertencente à

família Flaviviridae, e transmitida pelos mosquitos Aedes aegyptii e Aedes

albopictus, apresentando quatro sorotipos conhecidos (DENV-1, DENV-2,

DENV-3 e DENV-4) (WHITEHORN; SIMMONS, 2011). As partículas virais são

formadas por um nucleocapsídeo envelopado contendo genoma constituído por

uma fita simples de RNA com orientação positiva (RNA+) (ACOSTA;

CASTILLA; DAMONTE, 2011). O genoma de, aproximadamente, 11 kilo pares

de bases (kpb), organizado em uma única fase de leitura aberta e que codifica

para uma poliproteína que, por sua vez, é clivada em 3 proteínas estruturais (C,

PrM e E) e 7 não estruturais (NS1, NS2a, NS2b, NS3, NS4a, SN4b e NS5),

através de mudanças póstraducionais (Figura 1.8) (KATO et al., 2010).

Clinicamente pode se manifestar como infecção inaparente, dengue

clássica (DC) ou dengue grave [febre hemorrágica da dengue (FHD)/síndrome

de choque da dengue (SCD)] (MURRELL; WU; BUTLER, 2011). O próprio

nome da doença vem do dialeto africano suaíle onde Ki denga pepo quer dizer

“possuído subitamente por um espírito”. A expressão era utilizada por africanos

do leste para descrever uma doença transmitida por mosquitos que,

abruptamente, dominava seres humanos, causando horríveis cefaléias, dores

oculares e dores e inchaço das articulações, que são sintomas que

caracterizam a DC (SAVALIA; SINDHI, 2008). Entretanto, a dengue pode

evoluir para um quadro mais agressor desencadeando a FHD, quando há uma

infecção secundária com sorotipo de vírus diferente. As manifestações clínicas

iniciais da FHD são as mesmas descritas para a DC, até que ocorra o

surgimento de manifestações hemorrágicas espontâneas ou provocadas por

algum processo de injúria (WHITEHORN; SIMMONS, 2011).

56

Figura 1.8: Vírus da Dengue. (a) Partícula viral imatura. Círculo

correspondendo a proteínas que sobressaem da superfície do capsídeo; (b)

Proteínas do envelope (E) de partícula viral madura. Cores azul, amarelo e

vermelho indicam os diferentes domínios das proteínas E. Verde indica as

junções dos domínios.

FONTE: Mukhopadhyay; Kuhn; Rossmann, 2005

57

1.2.5. Infecções Virais Hemorrágicas

As infecções virais geralmente são acompanhadas por quadros

hemorrágicos, sejam locais ou sistêmicos. Os adenovírus, por exemplo, podem

desencadear cistites, enterites, encefalites e conjuntivites hemorrágicas

(JOHANSSON et al., 2007; LENAERTS; NAESENS, 2006; STOCK et al.,

2006). Esses vírus também estão relacionados com a degeneração das

adenoides, de infecção respiratória aguda e febre faringo-conjuntiva.

Casos clínicos de encefalites hemorrágicas causadas por HSV-1 e HSV-

2 também não são raros na literatura. Geralmente, esses vírus causam

inflamação aguda no cérebro e, consequentemente, edema e hemorragia nos

lobos temporais (MUENCH et al., 2001). A evolução do processo hemorrágico

é acompanhada pela análise do fluido cerebroespinhal que, geralmente,

apresenta aumento nos teores de proteína e no número de linfócitos e

eritrócitos. As lesões hemorrágicas agudas são reveladas por sinais de alta

intensidade nas imagens de ressonância magnética (SALIH et al., 2009).

Em relação às doenças causadas por vírus envelopados de RNA que

causam hemorragias, a dengue pode ser destacada como uma das mais

importantes (FIGUEIREDO, 2006). Os DENVs infectam células da linhagem

dos monócitos/macrófagos, assim como as células dendríticas (GUGLANI;

KABRA, 2005). Na dengue clássica, várias células T são ativadas e esta

resposta é mediada por moléculas chamadas de citocinas, como interleucina-2

(IL-2), interleucina-8 (IL-8), interferon-γ (INFγ), fator de necrose tumoral α

(TNFα) etc. Há então, uma ativação tanto do sistema imune humoral quanto do

mediado por células T e, além disso, há produção de anticorpos para aquele

sorotipo de vírus específico (ROTHMAN; ENNIS, 1999). No entanto, durante

infecção secundária com diferente sorotipo do vírus, anticorpos provenientes

da primeira infecção se ligam ao segundo sorotipo, sendo que esta interação

não é suficiente para inativá-lo. Dessa forma, os vírus marcados com

anticorpos são internalizados com maior facilidade pelos macrófagos graças a

receptores Fc que reconhecem os anticorpos (GUGLANI; KABRA, 2005; LEE;

LIAO; LIN, 2005). Em seguida, estes macrófagos entram em processo de

58

ativação. Entretanto, até que se tornem maduros, há uma liberação exagerada

de TNFα o que leva à morte celular programada (apoptose) não só de células

infectadas, mas, também, de células endoteliais sadias causando, assim,

trombocitopenia, hemorragia e, em casos mais avançados, choque (LEE et al.,

2005). Estes eventos levam ao quadro clínico de FHD/SCD.

Em pneumonias virais podem ser observadas diferenças histológicas

significativas. Infecções brônquicas e alveolares podem estar presentes em

pacientes acometidos por vírus sincicial respiratório. Infecções com rinovírus

podem causar hiperplasia e descamação das células alveolares. Em adição,

análises patológicas de casos fatais de pneumonia causada por HMPV indicam

broncopneumonia hemorrágica bilateral (DONOSO et al., 2008). Essas lesões

anatomopatológicas, acompanhadas de quadros hemorrágicos, podem

também, ser observadas em frangos de corte infectados por metapneumovírus

aviário (AMPV). Essa infecção causa destruição do epitélio ciliar dos seios

nasais e da traqueia resultando em congestão, hemorragias petequiais, lesões

necróticas da mucosa da cavidade nasal, traqueal e fenda palatina, com

posterior surgimento de traqueíte e rinite com secreção purulenta (SALES,

2010).

1.2.6. Hemostasia

Hemostasia é definida como o controle da perda sanguínea a partir de

um vaso lesado. Esse processo é iniciado com as plaquetas, que aderem às

macromoléculas presentes nas regiões subendoteliais da área danificada e

sofrem agregação até a formação de tampão hemostático. Depois da adesão,

as plaquetas se tornam ativadas, expõem seus fosfolipídeos e alteram suas

glicoproteínas da superfície da membrana permitindo, assim, a agregação e

secreção do conteúdo dos grânulos. Concomitantemente, é realizada

estimulação da ativação local dos fatores plasmáticos de coagulação, gerando

coágulo de fibrina. Esse coágulo tem a função de reforçar o agregado

59

plaquetário, sendo degradado à medida que ocorre a cicatrização (MANN,

2009).

A coagulação ocorre por meio de ativação proteolítica sequencial de pró-

enzimas por proteases do plasma, resultando na formação de trombina que,

então, quebra a molécula de fibrinogênio em monômeros de fibrina (Figura

1.9). Por muito tempo foi utilizado um modelo que divide a coagulação em duas

vias disposta em “cascata”, via extrínseca e intrínseca (MACFARLANE, 1964;

DAVIE; RATNOFF; 1964). No entanto, como essas vias são bastante

intrincadas, muitos autores utilizam outro modelo que é dividido em iniciação,

amplificação e propagação (Figura 1.9). Esse modelo é indicado como mais

representativo para o entendimento da hemostasia in vivo (FERREIRA et al.,

2010).

A linha entre hemorragia e trombose é muito tênue, o que demonstra

que a hemostasia deve ser perfeitamente equilibrada. Quando a camada

subendotelial é exposta, devido a alguma lesão, uma glicoproteína chamada de

fator tissular (TF) entra em contato com o sangue e se liga ao fator VIIa (TF-

VIIa), formando um complexo denominado “tenase extrínseco”, que ativa o

fator X (KALAFATIS et al., 1994). O TF não é expresso constitutivamente nas

células endoteliais, mas está presente nas membranas das células ao redor do

músculo liso e nos fibroblastos. Assim, o fator Xa (fator X ativado) desencadeia

a formação de trombina a partir de protrombina que, por sua vez, cliva o

fibrinogênio em fibrina. Nesse ínterim, pequenas quantidades de trombina são

capazes de amplificar a ativação do fator X e produção de mais trombina pela

ativação dos fatores V, VII, IX e XI (FERREIRA et al., 2010).

A inibição das reações da coagulação é regulada pela inibição

enzimática ou pela modulação da atividade dos cofatores. Dentre outros, pode

ser destacado o inibidor da via do fator tecidual (TFPI), principal inibidor

fisiológico do complexo TF-VIIa e, portanto, da fase de iniciação da coagulação

(Figura 1.9).

60

Figura 1.9: Representação do modelo da coagulação baseado em superfícies

celulares, compreendendo as fases de iniciação, amplificação e propagação.FONTE: Vine, 2009.

61

Dentre os testes utilizados para avaliar os níveis de procoagulantes

envolvidos na fase de iniciação da coagulação, é destacado o teste do tempo

da trombina (TP). Além disso, o TTPa (Teste de tromboplastina parcial ativada)

é utilizado para avaliar os níveis de procoagulantes envolvidos na produção

amplificada de trombina na superfície das plaquetas ativadas (FERREIRA et

al., 2010). A análise do tempo de sangramento em ratos (FONSECA, 2009) e

humanos (LIND; KURKJIAN, 2007) tem sido bastante útil para analisar a

dinâmica in vivo da hemostasia. A partir dos resultados obtidos nesses

experimentos, é possível relacioná-los com o número e ativação das plaquetas.

Muitos autores relatam polissacarídeos com propriedade antiviral e

anticoagulante (CHATTOPADHYAY et al., 2007; DUARTE et al., 2001;

KOLENDER et al., 1997; LEE et al., 2007). Devido ao fato das doenças

cardiovasculares serem intimamente relacionadas à trombose, atualmente é

observado grande busca comercial para se obter novos anticoagulantes. O

mais utilizado é a heparina, descoberta em 1916 e, ainda hoje, utilizada

mundialmente como agente terapêutico (anticoagulante e antitrombótico) para

tratamento e prevenção da trombose venosa profunda pós-cirúrgica e pós-

parto (RODRIGUES, 2011). No entanto, as informações referentes aos quadros

hemorrágicos relacionados a infecções virais são sugestivas para a

investigação de polissacarídeos que apresentem não só, atividade antiviral,

como, também, atividade anti-hemorrágica.

62

1.3. OBJETIVOS

1.3.1. Gerais

Caracterizar físico-quimica e estruturalmente polissacarídeos obtidos de

folhas da planta Aloe barbadensis e avaliar suas atividades antiviral, citotóxica

e suas propriedades anti-hemorrágica, pró-coagulante e seus possíveis sinais

de toxicidade em camundongos.

1.3.2. ESPECÍFICOS

• Extrair os polissacarídeos totais (PT) de A. barbadensis e fracioná-los

através da cromatografia de troca iônica em colunas de DEAE-celulose;

• Avaliar o rendimento bruto dos PT e a composição química em ácidos

urônicos e grupos sulfato nos PT e nas frações PI e PII obtidas de DEAE-

celulose;

• Determinar a composição química dos monossacarídeos presentes nas

estruturas das frações PI e PII;

• Determinar a massa molecular e avaliar o grau de pureza, da fração

prioritária obtida de DEAE-celulose (PII), por procedimentos de

eletroforese em géis de poliacrilamida e agarose, respectivamente;

• Caracterizar estruturalmente por espectroscopia no infravermelho (IR) os

PT e as frações obtidas por DEAE-celulose (PI e PII), e por ressonância

magnética nuclear (RMN) a fração PII;

63

• Avaliar a citotoxicidade dos PT e das frações PI e PII em células de rim de

Cercopithecus aethiops (Vero), de larva de mosquito Aedes albopictus

(C6/36), de carcinoma cervical humano (HeLa), de carcinoma de laringe

humana (HEp-2) e de rim de macaco rhesus [Macaca mulata (LLC-MK2)];

• Avaliar a atividade antiviral dos PT e das frações PI e PII contra os vírus da

dengue (DENV-1), vírius herpes simples (HSV 1 e 2), metapneumovírus

(HMPV) e adenovírus (Ad-19 e Ad-41);

• Avaliar os efeitos anti-hemorrágico e pró-coagulante das frações PI e PII em

ratos;

• Avaliar a toxicidade dos PT por dose repetida (14 dias) em camundongos

através da análise de parâmetros bioquímicos hematológicos e

histopatológicos

64

Capítulo 2Caracterização Físico-química

e Estrutural

65

2.1. MATERIAIS E MÉTODOS

2.1.1. Coleta e Identificação

Folhas verdes, túrgidas e não-injuriadas de A. barbadensis Miller

(Figura 2.1 A e B) (registrada sob n° 50925 no Herbário Prisco Bezerra,

Universidade Federal do Ceará, UFC, com a sinonímia Aloe vera L.

Burm.) foram coletadas no Horto de Plantas Medicinais da UFC,

município de Fortaleza, em abril de 2010 e 2011. Para isso, com auxílio

de estilete, as folhas foram removidas com corte realizado em suas bases

e submergidas em água, por 30 min, para eliminação do exudato

amarelado. Em seguida, foram lavadas em água corrente para eliminação

de eventuais sujidades e, por fim, com água destilada.

2.1.2. Obtenção dos Polissacarídeos Totais (PT) de A. barbadensis

Após o procedimento descrito anteriormente, a casca das folhas

frescas (7 Kg) foi removida, utilizando lâmina de aço inoxidável (Figura

2.1 C), e a polpa obtida (3,85 Kg) foi lavada com água destilada para

remoção do exudato amarelado (rico em compostos fenólicos). Em

seguida, foi adicionada água destilada na relação 1:1 (v/v), sendo a polpa

processada (processador Wallita) por 5 minutos e o homogenato

submetido à extração dos polissacarídeos totais segundo a metodologia

de Wu et al. (2006), com algumas modificações. Portanto, o homogenato

foi aquecido (70 °C, 2 h), seguido da filtração em tecido de nylon

acoplado à bomba de vácuo (Figura 2.1 D) e, ao filtrado obtido,

adicionado etanol comercial 95% (1:4 v/v). A mistura foi deixada em

repouso durante 12 h a 4 °C, centrifugada (12.000 x g, 30 min, 4 °C) e o

precipitado obtido lavado, sequencialmente, com etanol absoluto,

acetona e éter. Após lavagem, o precipitado foi redissolvido em água

destilada, dialisado contra o mesmo solvente, liofilizado e denominado

polissacarídeos totais (PT). A remoção de possível contaminantes

proteicos dos PT foi realizada de acordo com a metodologia descrita por

Yang et al. (1999). Para isto, os PT foram dissolvidos em água destilada

66

(1 mg/mL) e adicionado ácido tricloroacético a uma concentração final de

0,1 %, deixada em repouso por 2 h a temperatura ambiente. Em seguida,

as proteínas precipitadas foram removidas por centrifugação (12.000 x g,

30 min, 4 °C) e ao sobrenadante obtido, adicionado etanol comercial a

95 % (1:4 v/v) para precipitação dos PT livres de contaminação proteica.

Finalmente, os PT foram dialisados contra água destilada para remoção

do excesso de etanol e, em seguida, liofilizados (Figura 2.2).

Figura 2.1: (A) Fotografia do plantio de espécimes de Aloe barbadensis

em canteiro irrigado no Horto de Plantas Medicinais da UFC; (B) corte

transversal de uma folha, demonstrando a casca e a polpa interna; (C)

retirada da casca; (D) sistema de filtração a vácuo; (E) Classificação

taxonômica da espécie A. barbadensis.

67

Figura 2.2: Fluxograma de obtenção dos polissacarídeos totais (PT) de

Aloe barbadensis.

68

2.1.3. Determinação de Umidade da Polpa

Para determinação da umidade da polpa, pesa-filtros previamente

tarados, contendo amostras do mesófilo foliar (triplicata), foram colocados

em estufa a 110 °C por 24 horas. Os pesa-filtros, após serem removidos

da estufa, foram mantidos em dessecador até atingirem o equilíbrio com

a temperatura ambiente. Em seguida, foram pesados sucessivas vezes

para obtenção de uma leitura de massa constante. O teor de umidade foi

calculado pela diferença entre as massas inicial e final das amostras,

sendo esse valor expresso em percentagem.

2.1.4 Fracionamento dos PT por Cromatografia de Troca Iônica em

Coluna de DEAE-celulose

Os PT (200 mg/100 mL de tampão acetato de sódio 50 mM, pH

6,0) foram aplicados em coluna de DEAE-celulose (30 x 1,5 cm),

previamente equilibrada com o mesmo tampão e mantendo um fluxo

constante de 50 mL/h. A matriz foi inicialmente lavada com tampão de

equilíbrio seguida da eluição com o tampão de equilíbrio contendo

diferentes concentrações de NaCl (0,5; 1,0; 3,0 M). As frações obtidas

foram monitoradas em espectrofotômetro (modelo Amersham

Biosciences Ultrospec 1100 pro) a 490 nm utilizando o método do fenol-

ácido sulfúrico (DUBOIS, 1956). A fração majoritária foi dialisada

exaustivamente em água destilada, liofilizada e armazenada para uso

posterior. Depois de liofilizada, 3 mg das frações foram misturadas a 1

mL do azul de 1,9-dimetilmetileno (DMB) para analisar as propriedades

metacromáticas.

69

2.1.6. Caracterização Físico-química dos Polissacarídeos

2.1.6.1. Determinação de Carboidratos Totais (CT)

Os PT e as frações obtidas de DEAE-celulose (PI e PII) foram

submetidas à determinação de carboidratos totais pelo método do fenol-

ácido sulfúrico (DUBOIS et al., 1956). As leituras de absorbância foram

realizadas em espectrofotômetro a 490 nm, utilizando-se a D-galactose

como padrão.

2.1.6.2. Determinação de Ácidos Urônicos

Os PT e as frações PI e PII foram submetidas à determinação de

ácidos urônicos pelo método carbazol (DISCHE, 1974). As leituras de

absorbância foram realizadas em espectrofotômetro a 550 nm, utilizando

glucuronolactona como padrão.

2.1.6.3. Determinação do Teor de Sulfato

O teor de sulfato total foi determinado no hidrolisado ácido (2-4

mg/mL em HCl 1M, 5 horas, 105 °C) dos PT e das frações PI e PII

utilizando o método turbidimétrico da gelatina-bário (DODGSON, 1961).

As leituras de absorbância foram realizadas em espectrofotômetro a 360

nm, utilizando sulfato de sódio como padrão.

70

2.1.5.4. Determinação de Contaminantes Proteicos

A avaliação de contaminantes proteicos foi realizada segundo o método de

Bradford (1976), utilizando-se Albumina Sérica Bovina (BSA) como padrão.

2.1.5.5. Eletroforese em Gel de Agarose

Os PT e as frações PI e PII (20 µg) foram analisadas por eletroforese em

gel de agarose 0,5% em tampão 1,3-acetato diaminopropano 0,05 M (pH 9,0).

A corrida foi realizada em voltagem constante (100 V) durante 60 min. Após o

procedimento, as frações presentes no gel foram fixadas com solução de N-

cetil-N,N,N-brometo de trimetilamônio (cetavlon) 0,1% por 24 horas. Em

seguida, o gel foi corado com azul de toluidina 0,1% e descorado com uma

solução contendo etanol absoluto, água destilada e ácido acético concentrado

(4,95: 4,.5: 0,1; v/v/v) como descrito por Dietrich e Dietrich (1976). Em adição,

outra preparação eletroforética foi realizada com a finalidade de corar as

bandas dos polissacarídeos aniônicos metacromáticos (sulfatados) e não

metacromáticos (carboxilados). As frações presentes no gel, após fixadas com

uma solução de cetavlon 0,1%, por 24 horas, foram coradas com stainsall [1-

etil-2-(3-(1-etilnafto (1,2-d) tiazolina-2-ilideno)–2-metilpropenil) nafto (1,2-d)

tiazolium bromídeo] e o gel descorado com a mesma solução descrita

anteriormente. Os marcadores utilizados foram: condroitim 4-sulfato, dermatam

sulfato e heparam sulfato (Sigma-Aldrich, St. Louis, MO, USA).

2.1.5.6. Eletroforese em Gel de Poliacrilamida (PAGE)

Os PT e as frações PI e PII (20 µg) foram aplicados em gel de

poliacrilamida 6%, em tampão barbital sódico 0,02 M (pH 8,6). O gel foi

submetido à voltagem de 100 V por 40 min, em sistema de eletroforese

Mini – gel da Bio – Rad. Em seguida, o gel foi corado com azul de

71

toluidina 0,1% preparado em ácido acético 1%. Com a mesma finalidade,

conforme descrito anteriormente, outra corrida eletroforese foi realizada

também utilizando o mesmo corante stainsall. As massas moleculares

das frações polissacarídicas utilizadas foram estimadas por comparação

com a migração eletroforética de polissacarídeos marinhos tomados

como padrões (PAVÃO et al., 1998; PEREIRA; MULLOY; MOURÃO,

1999; SANTOS; MULLOY; MOURÃO, 1992), tais como: dextram sulfato

de alta massa molecular (~500 kDa), condroitim 6-sulfato de cartilagem

de tubarão (~60 kDa), condroitim 4-sulfato de cartilagem de baleia (~40

kDa) e dextram sulfato de baixa massa molecular (~8kDa), todos obtidos

da Sigma-Aldrich.

2.1.5.7. Cromatografia de Troca Iônica em Coluna de Mono-q

Acoplada a HPLC

A pureza da fração PII também foi monitorada através de

Cromatografia de troca-iônica Mono-q (Pharmacia) de acordo com os

padrões estabelecidos por Cinelli (2009). A coluna foi equilibrada em

tampão TRIS-HCl 20 mM, (pH 8,0), acoplada ao sistema de HPLC e

eluída na mesma solução de equilíbrio contendo concentrações

crescentes de NaCl ( 0,5 - 3 M). O volume das frações obtido foi de 0,5

mL, mantendo-se um fluxo constante de 30 mL/h.

2.1.5.8. Determinação da Composição Monossacarídica das Frações

Polissacarídicas

Inicialmente, as frações PI e PII (20 mg) foram hidrolisadas pela adição

de 0,5 mL de solução de ácido trifluoracético (TFA) 2 M, e mantidas a 100 °C,

por 3 h. Os hidrolisados obtidos foram submetidos a diálise exaustiva com

água destilada, para remoção do excesso de ácido. Em seguida, os

hidrolisados foram reduzidos pela adição de 0,5 mL de solução de hidróxido de

72

amônio (NH4OH) 1 M, contendo 1,0 mg de borohidreto de sódio (NaBH4),

mantidos a temperatura ambiente, por 1 h, seguido de acidificação por ácido

acético glacial 50%. Posteriormente, para remoção do excesso de ácido, foi

adicionado 1 mL de metanol, seguido de evaporação por fluxo de ar, repetindo

o processo por 5 vezes. Os produtos reduzidos obtidos (alditóis) foram

acetilados com solução de anidrido acético:piridina (10:1, v/v) e submetidos ao

aquecimento em banho-maria (100 °C,1 h) (KIRCHER, 1960). Finalmente foi

adicionado clorofórmio (CHCl3) (1:3 m/v) e os derivados alditol-acetato obtidos,

analisados por cromatografia gasosa acoplada a espectrômetro de massa (GC-

MS).

Para isso, foi utilizado o sistema Shimadzu GCMS-QP2010 Plus com

coluna Rtx-5MS (5 % fenil, 95 % dimetilpolissiloxano) da Restek® (30 m x 0.25

mm x 0.25 µm). O injetor foi mantido a 260 °C, com divisão de fluxo (split) na

razão de 1:1. A temperatura do forno da coluna foi elevada a 110-250 °C, com

taxa de aquecimento de 2 °C min-1 (ALVES et al., 1998). Hélio foi utilizado

como gás de arraste com velocidade linear de 37,4 cm s-1. Um volume de 1 µL

de amostra foi injetado no cromatógrafo. Para a detecção por espectrometria

de massa, foi utilizado detector contendo fonte de ionização por elétrons (EI-70

eV) e um analisador de massas quadrupolo. A identificação dos constituintes

da mistura foi feita por comparação dos seus espectros de massas com

espectros depositados na biblioteca NIST05, contida no computador do

espectrômetro de massa, assim como os seus tempos de retenção. A interface

foi mantida a 230 °C e a fonte de íons a 200 °C.

2.3.6. Caracterização Estrutural dos Polissacarídeos

2.3.6.1. Espectroscopia no Infravermelho Transformada de Fourier

(FTIR)

Os PT e as frações PI e PII foram avaliadas por espectroscopia no

infravermelho transformada por Fourier em Espectrômetro PERKIN ELMER

SPECTRUM 100, utilizando-se pastilhas de KBr, na região de 4000 a 400 cm-1.

73

2.1.6.2. Dessulfatação da Fração Polissacarídica Sulfatada (PII)

A dessulfatação da fração PII foi realizada como descrito por Vieira,

Mulloy e Mourão (1991). 20 mg da fração PII foram dissolvidos em 5 mL de

água destilada e adicionado 1 g de resina Dowex 50-W (H+, malha de 200-

400). Para liberação da fração dessulfatada da resina, a mesma foi

neutralizada pela adição de piridina, seguida da filtração a vácuo sendo o sal

piridina resultante, dissolvido em 2,5 mL de dimetil-sulfóxido:metanol (9:1, v/v),

seguido do aquecimento a 80 °C por 4 h e os produtos dessulfatados obtidos

dialisados exaustivamente em água destilada e liofilizados. A dessulfatação foi

mensurada pela razão molar de sulfato/açúcar total.

2.1.6.3 Espectroscopia de Ressonância Magnética Nuclear (RMN)

Os espectros de RMN da fração PII foram obtidos em

espectrômetro Bruker DRX 800 MHz utilizando uma sonda de tripla

ressonância de 5 mm. Para isso, 3 mg de Fração PII foram dissolvidos

em 0,5 ml de D2O 99,9%. Os experimentos foram realizados a 60 °C

com supressão de D2O por pré-saturação, sendo os unidimensionais,

obtidos de detecção direta de 1H, e os bidimensionais heteronucleares

por 1H/13C DEPT-HSQC.

74

2.4. RESULTADOS E DISCUSSÃO

2.2.1. Extração e Rendimento dos Polissacarídeos Totais (PT) de A.

barbadensis

Antes do processo de extração a casca das plantas foi removida, a polpa

foi pesada (55% da massa foliar fresca) e a umidade da polpa foi estimada em

98%. Femênia et al. (1999 e 2003) descreveram valores de conteúdo de água

(umidade %) em plantas de A. barbadensis de 4 anos de idade, que variaram

de 98,5 a 99,55%. Apesar desses espécimes terem sido cultivados nas Ilhas

Baleares (Espanha), não diferenciaram muito das plantas descritas por

Campestrini (2007), crescidas no Estado do Paraná (Brasil), nem das do

presente trabalho, cultivadas no Horto de Plantas Medicinais (Fortaleza, Ceará,

Brasil). No entanto, as folhas das plantas do Horto apresentaram massa média

maior (ca. 350 g), quando comparadas com as cultivadas no estado do Paraná

(ca. 240,0 g). No trabalho realizado por Waller, Pelley e Strickland (2004),

também foi analisada a umidade da polpa de folhas de A. barbadensis obtidas

de três fazendas experimentais do Texas (EUA), cujos resultados obtidos

(99,89%) mostraram-se semelhantes aos obtidos nesse trabalho.

Os polissacarídeos totais (PT) de A. barbadensis foram extraídos por

extração aquosa a quente (70 °C) em pH neutro. Apesar da maioria dos

estudos citados na literatura terem referenciado a acemanana (manana

acetilada) como polissacarídeo majoritário, o presente trabalho objetivou obter

PT apresentando uma maior variedade estrutural de polissacarídeos. Muitos

polissacarídeos de reserva, pectinas e hemiceluloses, são obtidos por extração

aquosa a quente em pH neutro (FRY, 2011). Entretanto, hemiceluloses do tipo

xilanas e xiloglucanas requerem adição de álcalis durante a extração. Para este

trabalho, foi descartada a possibilidade de realizar a extração dessas

hemiceluloses, visto que o tratamento alcalino pode causar deacetilação dos

resíduos de manose e glucose, influenciando drasticamente na solubilidade

das frações obtidas (NI; YATES; TIZARD, 2004).

75

Os PT foram obtidos a partir de 3,85 Kg de polpa, provenientes de 7 Kg

de folhas frescas, seguido por precipitação com etanol comercial 95%. Os PT

obtidos da precipitação apresentaram rendimento de 5,5% em relação à massa

seca da polpa. Os PT, após tratados com ácido tricloroacético, apresentaram

uma redução de rendimento de 37,4%, chegando, assim, a um rendimento de

3,4%, em relação à massa seca da polpa. A primeira descrição de

polissacarídeos de folhas de A. barbadensis foi feita, provavelmente, por Rowe

e Parks (1941). Eles encontraram uma fração insolúvel em álcool (FIA) de

polissacarídeos obtidos a partir de extratos de folhas de A. barbadensis.

Femênia et al. (2003) ajustaram a quantidade de álcool para 6 volumes.

Gowda, Neelisidaiah e Anjaneyalu (1979) já haviam relacionado a obtenção da

FIA com as quantidades de manose e glucose. Mananos puros e

glucomananos com pouca glucose em sua estrutura tendem a ser precipitados

apenas com altas concentrações de etanol (proporção a partir de 3:1). A razão

para essa observação ainda não está muito clara, mas pode estar relacionada

ao grau de acetilação dos resíduos de manose e ao tamanho da molécula (NI;

YATES; TIZARD, 2004). A acetilação ocorre primariamente em resíduos de

manose, já que glucomananos ricos em unidades de glucose apresentam baixo

grau de acetilação. Os PT obtidos, no presente estudo, a partir da precipitação

com etanol, apresentaram rendimentos muito semelhantes como os descritos

por Campestrini (2007).

2.2.2. Cromatografia de Troca Iônica em Matriz de DEAE-celulose

O perfil cromatográfico dos PT (200 mg) aplicados na cromatografia de

troca iônica em coluna de DEAE-celulose (Figura 2.3), apresentou um pico

eluído com o tampão de equilíbrio, acetato de sódio 50 mM, pH 6,0 (PI) e, um

pico eluído com o mesmo tampão de equilíbrio contendo NaCl 0,5 M (PII). As

frações PI e PII apresentaram rendimentos de massa seca de 65,0 e 11,5%,

respectivamente, denotando, portanto, uma diferença em polissacarídeos de

53,5%. Esses resultados estão de acordo com alguns estudos descritos na

literatura, que relatam que os polissacarídeos neutros (pico não retido na

76

cromatografia em DEAE) constituem a fração majoritária dos carboidratos totais

de A. barbadensis (GRINDLAY; REYNOLDS, 1986; HAMMAN, 2008; LUTA;

DUNCAN; SINNOTT, 2009; REYNOLDS; DWECK, 1999; STRICKLAND;

PELLEY, 2004).

Chang, Feng e Wang (2011) e Chang, Chen e Feng (2011), realizaram

estudos de obtenção de polissacarídeos obtidos de diferentes partes da planta

(casca, polpa foliar e flores), para as espécies A. arborescens e A.

barbadensis, respectivamente, por procedimento de cromatografia, em coluna

de DEAE-Sephadex A-25. Nesse estudo, os autores obtiveram um rendimento

de uma fração polissacarídica obtida pelo procedimento de DEAE-sephadex A-

25 de 5% para os polissacarídeos negativamente carregados (PNC) presentes

na polpa. Esse resultado mostrou-se inferior ao obtido em nosso estudo

(11,5%).

Figura 2.3: Cromatografia de troca iônica em coluna de DEAE-celulose dos

PT de Aloe barbadensis. As frações PI e PII foram eluídas com tampão

acetato de sódio 50 mM, pH 6,0, sem NaCl e com o mesmo tampão contendo

0,5 M de NaCl, respectivamente. A cromatografia foi monitorada pelo método

fenol-ácido sulfúrico (DUBOIS et al., 1956). (-♦ -) Dosagem de carboidratos

totais; (-o-) concentração de NaCl (M).

77

Desde 1970, McAnalley et al. vêm realizando estudos com

polissacarídeos neutros de A. barbadensis. Em 1992, esse mesmo grupo isolou

a acemanana da mesma espécie de planta e utilizaram esse polissacarídeo

nos ensaios clínicos em pacientes portadores de AIDS. Esse estudo gerou uma

patente registrada sob numeração de 5.106.616 e, atualmente, este

polissacarídeo vem sendo comercializado como Acemannan® e Carrisyn®

(CARRINGTON LABORATORIES, 1992; STRICKLAND;PELLEY, 2004). Como

consequência, resultados obtidos, por outros autores, relacionados a outras

atividades biológicas obtidas para outros polissacarídeos neutros da mesma

espécie, foram atribuídos à acemanana (FEMENIA et al., 2003; LEE et al.,

2001; LEUNG et al., 2004; STRICKLAND; PELLEY, 2004). Leung et al. (2004),

isolaram 5 frações de diferentes massas moleculares (10, 20, 470, 1300 e

10000 kDa) por cromatografia de exclusão molecular em resina XAD-4,

acoplada a HPLC, sendo também nomeados de acemanana. Outros autores,

utilizando procedimentos cromatográficos de exclusão molecular em diferentes

matrizes cromatográficas, para A. barbadensis, encontraram somente um pico

que apresentou massa molecular que variou de acordo com a matriz

empregada: 45 kDa, resina Sephacryl S-400-HR (FEMENIA et al., 2003), 80

kDa, resina Beckman Spherogel TSK 2000 (STRICKLAND;PELLEY, 2004) e

>500 kDa, resina Biosep Sec H400 (LEE et al., 2001), onde os autores

atribuíram que essas moléculas, apesar de terem apresentado massas

moleculares diferentes são consideradas acemananas. Em paralelo, aos

estudos realizados por Lee et al. (2001), que, conforme descrito anteriormente,

isolaram uma acemanana de 500 kDa, Pugh et al. (2001), realizando estudos

de obtenção de polissacarídeos para a mesma espécie, também obtiveram um

polissacarídeo de massa semelhante (500 kDa), isolado a partir da resina

Shodex Ohpak KB-800, que foi nomeada de aloerídeo. Posteriormente,

Strickland e Pelley (2004), reuniram todos os relatos científicos obtidos da

literatura sobre acemanana e não concordaram com as afirmações de que

polissacarídeos de diferentes massas moleculares fossem considerados

acemanana.

Além disso, é citado na literatura que, além do procedimento de

exclusão molecular, para obtenção de polissacarídeos de A. barbadensis, estes

78

também foram obtidos pelo uso de cromatografia de troca iônica em matriz de

DEAE. Como por exemplo, t’Hart et al. (1989) foram os primeiros autores a

relatarem o isolamento de polissacarídeos de A. barbadensis, por DEAE-

celulose. Esses autores sugeriram que o PNC obtido era rico em resíduos de

manose e isento de ácidos urônicos. Outro grupo de pesquisadores utilizou o

procedimento de DEAE-celulose, somente com intuito de eliminar

contaminantes carregados negativamente dos PT de A. barbadensis (IM et al.,

2005; YAO et al., 2009).

No entanto, Young e Thompson (2005) isolaram de A. barbadensis uma

fração contendo PNC, através de cromatografia de troca iônica em matrizes de

DEAE-Sephadex G-25 e DEAE-celulose, realizadas separadamente. Os perfis

cromatográficos mostraram-se similares, sendo obtido somente uma única

fração de PNC, de massa molecular média de 50 kDa. Esses dados

corroboram com os de Chang, Feng e Wang (2011) e Chang, Chen e Feng

(2011).

Diferentemente dos resultados obtidos para obtenção de somente uma

única fração de PNC, tanto por DEAE-celulose como por DEAE-Sephadex G-

25, Chun-hui et al. (2007), ao submeterem a planta halófita A. barbadensis ao

processo de irrigação com água do mar, obtiveram duas frações de PNC, a

partir da aplicação de seus PT ao processo de cromatografia de troca iônica

em matriz de DEAE-52.

Adicionalmente, Aquino, Gravitol e Mourão (2011), realizaram estudos

com espécies de plantas halófitas, cultivadas na ausência e presença de

estresse salino, com a finalidade de avaliar a presença de polissacarídeos

sulfatados. Os resultados obtidos nesse estudo mostraram que os PT extraídos

da espécie Ruppia marítima, submetida ao estresse salino, ao serem

fracionados por cromatografia de exclusão molecular em coluna Superose 12,

o perfil cromatográfico obtido apresentou duas diferentes frações, sendo a de

massa molecular maior apresentando polissacarídeos sulfatados e a de menor

massa molecular contendo ácidos urônicos. Adicionalmente, os autores

sugerem que a presença de polissacarídeos sulfatados em plantas é uma

adaptação da planta a altas concentrações de sais no ambiente.

79

2.2.3. Caracterização Físico-química

2.2.3.1. Análises Químicas Colorimétricas

Os carboidratos totais (CT) presentes nos PT e nas frações PI e

PII foram quantificadas a partir do método descrito por Dubois et al.

(1956), sendo obtidas percentagens de 58,50; 65,65; e 27,74%,

respectivamente. O teor de proteínas solúveis contaminantes

apresentaram valores de 1,2; 0,5; e 0,8%, para as respectivas frações.

Para averiguar quais tipos de polissacarídeos estariam envolvidos na

interação da fração PII obtida na matriz de DEAE-celulose, foram

quantificados ácidos urônicos e sulfato livre para as diferentes frações.

Os ácidos urônicos dos PT e das frações PI e PII apresentaram

percentagens de 9,9; 10,0; e 8,0% (m/m), respectivamente. Em adição, o

teor de sulfato foi quantificado, correspondendo a 1,2; 0,0; e 12,0%

(m/m), referentes aos PT e às frações PI e PII, respectivamente.

Ácidos urônicos são muito comuns em polissacarídeos de plantas

(DUMVILLE; FRY, 2000; FANG; JIANG; WANG, 2006; GARRON;

CYGLER, 2010; MELTON; SMITH, 2001), inclusive em A. barbadensis

(NI; YATES; TIZARD, 2004; REYNOLDS; DWECK, 1999). Em contraste,

radicais sulfato são muito raros em plantas, sendo encontrados somente

em halófitas submetidas a estresse salino (AQUINO; GRATIVOL;

MOURÃO, 2011). Luta, Duncan e Sinnott (2009) encontraram sulfato no

extrato bruto total da folha (casca + polpa) de A. barbadensis, chegando

a concentrações que variaram de 1000 a 10000 ppm. No entanto, não

foram realizados estudos posteriores para elucidar se o sulfato detectado

fazia, ou não, parte da estrutura dos polissacarídeos. Na Tabela 2.1

podem ser observados os dados da composição química dos PT e das

frações PI e PII obtidas neste trabalho e, na Tabela 2.2, a relação dos

dados encontrados na literatura.

80

Tabela 2.1. Composição química de PT e das frações PI e

PII obtidos de folhas de Aloe barbadensis.

Frações Composição Química (% m/m)

PrTta CTsb AHUsc Sfd Sf/CTse

PT 1,20 58,50 9,90 1,20 0,02

PI 0,50 65,65 10,00 0,00 0,00

PII 0,80 27,74 8,00 12,00 0,32a: Proteínas Totais (PrTt);b: Carboidratos totais (CTs);c: Ácidos urônicos (AHUs);d: Sulfato (Sf);e: Razão em massa de sulfato/carboidratos totais (Sf/CTs)

81

Tabela 2.2. Composição química de frações de espécies do gênero Aloe.

Frações Espécies Composição Química (% m/m) ReferênciasPrTt CTsa AUsb Sfc Sf/CTsd

AIR Cascae A. barbadensis 7,56 60,34 14,05 n.d n.dAIR Gele 15,40 72,17 13,00 n.d n.d Femenia et al. (1999)

AcemananaSulfatada f A. barbadensis n.d. n.d. n.d. 30,00 n.d Lee et al. (2001)

AIR Gelf A. barbadensis 15,10 63,37 12,93 n.d n.d Femenia et al. (2003)PAC-Ig A. barbadensis n.d. 98,30 n.d. n.d. n.d.PAC-IIg (A. vera L. n.d. 98,07 n.d. n.d. n.d. Leug et al. (2004)PAC-IIIg var. chinensis) n.d. 95,63 n.d. n.d. n.d.BSWh A. barbadensis 1-2 90,00 n.d. n.d. n.d. Chow et al.(2005)APSi A. barbadensis n.d. 97,00 n.d. n.d. n.d. Yao et al. (2009)PT polpap <1 83,10 n.d. n.d. n.d.GN1j <1 n.d. - n.d. n.d.GN2j <1 n.d. - n.d. n.d.GA1k <1 n.d. 28,6 n.d. n.d.GA2k <1 n.d. n.d. n.d. n.d.PT cascap A. arborescens <1 1,10 n.d. n.d. n.d. Chang, Feng e WangSN1l <1 n.d. - n.d. n.d. (2011)SA1m <1 n.d. 31,20 n.d. n.d.SA2m <1 n.d. n.d. n.d. n.d.SA3m <1 n.d. n.d. n.d. n.d.PT floresp <1 28,70 n.d. n.d. n.d.FN1n <1 n.d. - n.d. n.d.FA1o <1 n.d. n.d. n.d. n.d.FA2o <1 n.d. 16,40 n.d. n.d.PT polpap <1 58,30 n.d. n.d. n.d.GN1j <1 n.d. - n.d. n.d.GN2j <1 n.d. - n.d. n.d.GA1k <1 n.d. 22,8 n.d. n.d.GA2k <1 n.d. 10,8 n.d. n.d.PT cascap A. barbadensis <1 37,30 n.d. n.d. n.d. Chang, Chen e FengSN1l <1 n.d. - n.d. n.d. (2011)SN2l <1 n.d. - n.d. n.d.SA1m <1 n.d. 21,40 n.d. n.d.SA2m <1 n.d. 18,60 n.d. n.d.PT floresp <1 23,40 n.d. n.d. n.d.FN1n <1 n.d. - n.d. n.d.FA1o <1 n.d. 20,80 n.d. n.d.

a: Carboidratos totais;b: Ácidos urônicos;c: Sulfato;d: Razão em massa de sulfato/carboidratos totais

82

(cont. Tabela 2.1)e: Fração de resíduos insolúveis em álcool (AIR);f: Acemanana sulfatada sinteticamente;g: Frações obtidas por cromatografia de filtração em gel acoplada a HPLC;h: Polissacarídeos solúveis em água (acemanana filtrada);i: Fração de resíduos insolúveis em álcool;j: Polissacarídeos neutros do gel;k: Polissacarídeos ácidos do gel (negativamente carregados);l: Polissacarídeos neutros da casca;m: Polissacarídeos ácidos da casca (negativamente carregados);n: Polissacarídeos neutros das flores;o: Polissacarídeos ácidos das flores (negativamente carregados);p: Polissacarídeos totais;n.d.: não determinado;– : ausente.

2.2.3.2. Eletroforese em Gel de Poliacrilamida (PAGE)

Os PT e as frações PI e PII foram submetidas a PAGE, para

determinação da massa molecular de polissacarídeos sulfatados. A

coloração das bandas obtidas foi realizada com azul de toluidina, corante

específico para compostos metacromáticos. As mobilidades

eletroforéticas das bandas obtidas foram comparadas com as de

diferentes marcadores moleculares. A fração PII mostrou migração

polidispersa e a massa molecular média aparente foi avaliada em 77 kDa

(Figura 2.4 A). A polidispersão observada pode ser atribuída à

heterogeneidade de massa molecular, característica comum de

polissacarídeos sulfatados (CINELLI, 2009; RODRIGUES, 2011).

83

Figura 2.4: Eletroforese em gel de poliacrilamida (PAGE) dos PT e das

frações PI e PII. (A) Coloração por azul de toluidina; (B) Coloração por

stainsall. M – Padrões dos GAGs dextram sulfato de baixa massa

molecular (~8 kDa) (M1), condroitim-4-sulfato (M2), condroitim-6-sulfato

(M3) e dextram sulfato de alta massa molecular (~500 kDa) (M4).

Como o resultado da PAGE sugere presença de sulfato na fração

PII, foi realizada nova eletroforese, sendo o gel corado com o reagente

stainsall (Figuras 2.4 B). De acordo com alguns autores, stainsall tem

sido utilizado tanto para corar polissacarídeos sulfatados quanto para

aqueles ricos em ácidos urônicos negativamente carregados (COPPA et

al., 2010; HIROKAWA; FUJIWARA; TSUZUKI, 2005; ORMISTON et al.,

2010; MARSH; CHANG; KING, 1992; VOLPI; MACCARI, 2007; VOLPI;

MACCARI; TITZE, 2005). Polissacarídeos sulfatados podem ser

detectados no gel pela coloração amarelada, amarronzada, avermelhada,

azul escuro ou, em geral, arroxeada (ORMISTON et al., 2010). Em

contraste, polissacarídeos poli-urônicos são apresentados com coloração

ciana ou lilás (ORMISTON et al., 2010; RIGOUIN et al., 2009).

A Figura 2.4 B mostra que PII continua apresentando uma

mobilidade polidispersa, o que também é observado para os PT. No

entanto, PII apresentou dois tipos de coloração, roxo e ciano. Esses

84

resultados sugerem a presença de polissacarídeos ricos em sulfato e em

ácidos urônicos, respectivamente (ORMISTON et al, 2010). Apesar de PT

e PI apresentarem percentagens de ácidos urônicos superiores a PII, não

foram observadas bandas eletroforéticas de cor ciana para essas frações.

De acordo com esses dados, pode-se sugerir que os ácidos urônicos

presentes nos PT e na fração PI estejam metil-esterificados, justificando,

assim, a não coloração com reagente stainsall e a não adsorção de PI na

matriz de DEAE.

2.2.3.3. Cromatografia de Troca Iônica em Coluna de Mono-q

Acoplada a HPLC

Com intuito de verificar a pureza da fração PII, foi realizada uma

cromatografia de troca iônica em coluna de Mono-q acoplada a um

sistema de HPLC. Um pico bem definido foi observado, com intensidade

de, aproximadamente, 400 mV, sendo obtido quando a amostra foi eluída

com um tampão em gradiente de concentração de 0,5 à 3 M de NaCl

(Figura 2.5). Além disso, dois picos pequenos de intensidade de 51 e 52

mV foram obtidos durante o processo de eluição por gradiente de

concentração. Apesar desses picos menores estarem presentes,

correspondem juntos apenas a 10,0% da área total dos picos, o que faz

com que as propriedades eletroforéticas em gel de poliacrilamida sejam

relacionadas ao pico majoritário. É sugerido que, apesar dos

contaminantes, não são dois grupos moleculares comigrando durante a

aplicação do campo elétrico, mas, sim, a um único grupo de moléculas

que apresentaram, simultaneamente, grupos sulfato e grupos

carboxilados.

Aquino, Gravitol e Mourão (2011), em estudo realizados com as

plantas halófitas Halodule wrightii e R. marítima cultivadas em ambientes

salinos de 38 e 15 ppt de sal, respectivamente, observaram que seus PT

quando aplicados em cromatografia de troca iônica em matriz de Mono-

85

Q, apresentaram um pico bem definido de polissacarídeos sulfatados,

eluído na concentração de NaCl 0,5M. Esses resultados corroboram com

os encontrados no presente estudo, visto que A. barbadensis também é

uma planta halófita,

Figura 2.5: Purificação dos polissacarídeos sulfatados de Aloe

barbadensis por cromatografia de troca iônica em matriz Mono-q,

acoplada a sistema de (HPLC), em gradiente de concentração de 0,5 – 3

M de NaCl (linha pontilhada).

86

2.2.3.4. Eletroforese em Gel de Agarose

Os PT e as frações PI e PII obtidos de DEAE-celulose ao serem

submetidos à eletroforese em gel de agarose, corado com azul de

toluidina, foi visualizada no início do procedimento de descoramento, para

PII, uma banda de coloração rósea que desapareceu completamente no

final do processo de descoramento (dado não mostrado). Este fato pode

ser justificado pela menor presença de grupos sulfatos na estrutura

química dos polissacarídeos na estrutura da molécula, conforme também

demonstrado por Pereira et al. (2005), para polissacarídeos sulfatados

de Gelidium crinale. Outra justificativa seria a interferência de grupos

carboxilados na mesma molécula, conforme demonstrado por Ormiston et

al. (2010), ao investigar o padrão de degradação de GAGs em ratos,

durante infecções pulmonares.

Com a finalidade de uma melhor visualização dos polissacarídeos

presentes em PII, foi realizado outro procedimento de eletroforese em gel

de agarose corado com stainsall (Figura 2.6 A e B). O resultado obtido

mostrou, no início do descoramento, duas bandas homogêneas de

colorações distintas, roxa e ciana, correspondentes a grupos sulfatos e

carboxilados, respectivamente (Figura 2.6 A), cujas bandas mostraram-se

com coloração roxa no final do descoramento (Figura 2.6 B).

87

Figura 2.6: Eletroforese em gel de agarose 0,5% da fração de polissacarídeoseluída com Tampão acetato de sódio 50 mM, pH 6,0, contendo 0,5M de NaCl(PII). (A) Coloração com stainsall (início do processo de descoramento). (B)Coloração com stainsall (final do processo de descoramento). M – Padrões dosglicosaminoglicanos (GAGs) heparam sulfato (HS), dermatam sulfato (DS) econdroitim sulfato (CS).

88

Esses resultados corroboram com os encontrados em PAGE,

corado com stainsall, onde a banda roxa é indicativa de grupos sulfato, e

a de coloração ciana, indicativa de grupos carboxilados, que comigraram

juntas no processo eletroforético, justificando a presença de uma única

molécula polissacarídica. Nesse procedimento, também foi observado,

que a banda eletroforética obtida migrou com a mesma intensidade do

padrão heparam sulfato. Isso pode ser justificado por o heparam sulfato

apresentar maior carga líquida negativa, em comparação aos outros

padrões utilizados, dermatam sulfato e condroitim sulfato. De acordo com

Dietrich e Dietrich (1976), no procedimento em eletroforese em gel de

agarose, a migração dos polissacarídeos sulfatados depende da sua

interação com grupos NH3+ presentes no tampão de corrida.

2.2.3.5. Análise da Composição Monossacarídica das Frações

PI e PII por GC-MS

Para melhor compreensão da composição monossacarídica das

frações PI e PII, estas foram submetidas à GC-MS. Os perfis

cromatográficos obtidos apresentaram 4 sinais com tempo de retenção

similares aos monossacarídeos padrões manose, glucose, galactose

correspondendo a 78,4; 7,3 e 2,1%, respectivamente (Figura 2.7 A) e

similar ao padrão fucose correspondendo a 2,8% (Figura 2.8 A). Os

espectros de fragmentação confirmaram a presença desses açúcares

(Figura 2.7 B,C,D; Figura 2.8 B). Em suma, para a fração PI, a proporção

de Man:AHU:Glu:Gal:Fuc foi de 39:5:4:1:1.

Em relação à determinação da composição monossacarídica da

fração PII, foram obtidos 5 sinais similares aos padrões de manose,

glucose e galactose, correspondendo a 39,2; 22,2; e 26,3%,

respectivamente (Figura 2.9 A), arabinose e xilose, correspondendo a

3,8% e 1,1%, respectivamente (Figura 2.10 A). Os espectros de

fragmentação confirmaram a presença desses açúcares (Figura 2.9;

89

Figura 2.10). Resumidamente, para a fração PII, a proporção de

Man:Gal:Glu:AHU:Ara:Xil foi de 20:13:11:4:2:1.

A avaliação das massas molares de ácidos urônicos presentes nas

frações PI e PII, foi obtida através da razão entre açúcares simples

neutros obtidos por GC-MS com os açúcares ácidos obtidos por análises

químicas (subitem 2.2.3.1). Na Tabela 2.3 pode ser observada a

comparação dos dados obtidos nesse trabalho com outros da literatura.

90

Figura 2.7: Análise das unidades monossacarídicas por cromatografia gasosaacoplada a espectrometria de massa (GC-MS). (A) Derivados alditois-acetato(D-manose, D-glucose e D-galactose) obtidos do hidrolisado da fração PI deAloe barbadensis; (B) espectro de massa da D-manose; (C) Espectro de massada D-glucose e (D) espectro de massa da D-galactose.

91

Figura 2.8: Análise das unidades monossacarídicas por cromatografia gasosaacoplada a espectrometria de massa (GC-MS). (A) Derivados alditois-acetatode L-fucose obtidos do hidrolisado da fração PI de Aloe barbadensis; (B)espectro de massa da L-fucose.

92

Figura 2.9: Análise das unidades monossacarídicas por cromatografia gasosaacoplada a espectrometria de massa (GC-MS). (A) Derivados alditois-acetato(D-manose, D-glucose e D-galactose) obtidos do hidrolisado da fração PII deAloe barbadensis; (B) espectro de massa da D-manose; (C) Espectro de massada D-glucose e (D) espectro de massa da D-galactose.

93

Figura 2.10: Análise das unidades monossacarídicas por cromatografia gasosaacoplada a espectrometria de massa (GC-MS). Derivados alditois-acetato de L-arabinose (A) e D-xilose (C) obtidos do hidrolisado da fração PII de Aloebarbadensis; (B) espectro de massa da L-arabinose; (D) Espectro de massa daD-xilose.

94

Tabela 2.3: Composição de monossacarídeos das frações PI e PII de Aloe barbadensis

comparadas com as obtidas para as espécies A. barbadensis e A. arborescens por outros

autores.

Frações Espécies Composição Monossacarídica (% mol) ReferênciasMana Gala Glua Araa Xila Fuca

PI A. barbadensis 78,4 2,1 7,3 - - 2,8 Presente TrabalhoPII 39,2 26,3 22,2 3,8 1,1 -AIR Casca A. barbadensis 30,1 8,4 2,9 5,9 11,7 2,5AIR Gel 52,8 3,5 5,3 1,2 1,4 0,6 Femenia et al. (1999)Aloerídeo A. barbadensis 19,5 23,9 37,2 10,3 - - Pugh et al. (2001)AIR Gel A. barbadensis 26,4 3,9 5,7 0,9 2,6 0,5 Femenia et al. (2003)BSW A. barbadensis 83,9 4,4 6,2 1,4 0,7 1,5 Chow et al.(2005)GAPS-1b 96,0 2,4 1,6 - - -SAPS-1b A. barbadensis 88,9 0,3 10,8 <0,1 1,0 - Chun-hui et al. (2007)AVG Pico 1c 99,0 - 1,0 - - -AVG Pico 2c 47,0 8,0 42,0 - 4,0 - Luta, Ducan e SinnottAVG Pico 3c A. barbadensis <1 - 75,0 - - - (2009)AVG pico 4c - - 100,0 - - -GN1 15,3 3,1 81,6 - - -GN2 13,6 5,4 81,0 - - -GA1 2,0 37,5 30,6 - 1,3 -GA2 n.d n.d. n.d. - n.d -SN1 6,9 63,7 29,4 - - - Chang, Feng e WangSA1 A. arborescens 21,8 11,0 27,3 - 8,7 - (2011)SA2 n.d. n.d. n.d. - n.d. -SA3 n.d. n.d. n.d. - n.d. -FN1 23,5 31,0 40,1 - 3,3 -FA1 n.d. n.d. n.d. - n.d. -FA2 14,6 29,8 20,1 - 7,9 -GN1 82,5 - 17,5 - - -GN2 82,9 - 17,1 - - -GA1 25,2 21,8 16,8 - 5,0 -GA2 26,2 33,7 23,6 - 3,4 - Chang, Chen e FengSN1 83,3 - 16,7 - - - (2011)SN2 A. barbadensis 83,1 - 16,9 - - -SA1 12,4 11,2 45,3 - 1,2 -SA2 14,0 15,3 42,5 - 2,0 -FN1 24,8 37,2 27,3 - 24,8 -FA1 12,8 27,9 25,7 - 12,8 -

a: manose (Man), glucose (Glu), galactose (Gal), arabinose (Ara), Fucose (Fuc) e Xilose (Xil).b: Polissacarídeos isolados do gel (GAPS-1) e casca (SAPS-1) através de DEAE-52.c: Frações obtidas de cromatografia de exclusão molecular acoplada a HPLC.n.d.: não determinado;– : ausente.

95

2.2.4. Análises Estruturais

2.2.4.1. Espectroscopia de Absorção na Região do

Infravermelho

Com o objetivo de analisar os grupamentos funcionais presentes

nas estruturas dos PT e das frações PI e PII, os mesmos foram

submetidos à espectroscopia de absorção na região do infravermelho

(IR), transformada por Fourier.

O perfil espectroscópico obtido, para os PT e para as frações PI e

PII, apresentou sinais em 3430,7; 2930,7 e 2888,8 onda.cm-1,

respectivamente, que representam estiramentos assimétricos para o

grupo hidroxila, a ligação C−H, e para os grupos −CH3 e −CH2−,

presentes em compostos alifáticos (Figura 2.11) (LAMBERT et al., 2007).

Os sinais característicos do estiramento de ligação de ácidos

urônicos foram detectados nos PT e na fração PI (Figura 2.12). Os PT e a

fração PI, mostraram um sinal ~1738 onda.cm-1 que corresponde ao

estiramento da ligação C−O de carboxilas metil-esterificadas (FANG;

JIANG; WANG, 2006). Os PT e a fração PI também apresentaram sinais

de ácidos urônicos carregados negativamente (1635,9 e 1426,9 onda.cm-

1). Apesar da fração PI ter apresentado estes sinais, esta não interagiu

com a matriz DEAE-celulose, durante o processo de cromatografia de

troca iônica, assim como, não apresentou uma banda quando submetida

aos procedimentos de PAGE e eletroforese em agarose, cujos géis foram

corados com o corante stainsall. Isso pode ser justificado pelo fato do

sinal obtido na região de ~1635 onda.cm-1, que conforme descrito acima,

corresponde ao estiramento de ácidos urônicos carregados

negativamente, este sinal também, pode estar relacionado ao grupo C=O

de aldeídos de cadeias alifáticas (CAMPESTRINI, 2007). Dessa forma,

podemos sugerir que os ácidos urônicos presentes na fração PI

encontram-se na forma metil-esterificados.

96

Figura 2.11: Espectro de absorção na região do infravermelho (4000-2000 cm-

1) dos PT (linha preta) e das frações PI (linha vermelha) e PII (linha azul) deAloe barbadensis.

97

Figura 2.12: Espectro de absorção na região do infravermelho (2000-500 cm-1)dos PT (A) e da fração PI (B) de Aloe barbadensis.

98

Na avaliação dos dados espectrais da fração PII (Figura 2.13), os

resultados obtidos apresentaram sinais 1421,1-1741,6 onda.cm-1, onde o

sinal ~1635 onda.cm-1 apresentou uma intensidade maior do que o sinal

1741,6 onda.cm-1, indicando a presença de ácidos urônicos

negativamente carregados. Isso justifica sua interação com o trocador

aniônico da matriz de DEAE e sua coloração com stainsall, conforme

descrito anteriormente. Em adição, o espectro de IR da fração PII sugere,

ainda, a presença de grupamentos funcionais sulfatados. De acordo com

Prado-Fernandez et al. (2003), sinais de 1329,5 e 1260,9 onda.cm-1

podem estar relacionados a presença de grupos éster sulfato (O=S=O).

Além disso, nos PT e nas frações PI e PII foram detectados picos

entre ~1035-1047 onda.cm-1 (Figuras 2.12 e 2.13). De acordo com

Prashanth et al. (2006), esses sinais estão relacionados ao estiramento

da ligação C−O quando ligados a grupos C−O−C, indicando presença de

grupos acetilados. Ni, Yates e Tizard (2004) resumiram as evidências,

presentes na literatura, sobre a presença do grupo acetil em

polissacarídeos do gênero Aloe. Esse processo acontece primariamente

nos resíduos monossacarídicos de manose e, secundariamente, nos de

glucose. Nos PT e na fração PI, foram obtidos sinais espectrais de 812,2

e 1057,7 onda.cm-1, que são característicos de resíduos de manose

(Figura 2.12). Na fração PII, foi observado um sinal de 1014,7 onda.cm-1,

que também corresponde a resíduos de manose e um sinal 1078,2

onda.cm-1, correspondente a resíduos de galactose (Figura 2.13). Esses

dados corroboram com os relatados obtidos para a mesma espécie de

planta, por Chang, Chen e Feng (2011).

A intensidade de bandas por volta de 1375, 1249 e 1146 onda.cm-1

foram obtidas nos PT e nas frações PII e podem estar relacionadas aos

grupos −CH3, C−O−C e ligação glicosídica, respectivamente (CHUN-HUI

et al., 2007; GU et al., 2010; KAÈURÁKOVÁ et al., 2000). Em adição, o

sinal ~960 onda.cm-1 encontrado, pode corresponder a anéis

piranosídicos e o intervalo ~900-915 onda.cm-1 pode estar relacionado a

configuração â (CHUN-HUI et al., 2007). A Figura 2.14 apresenta um

99

comparativo dos espectros de IR, entre 2000 e 500 onda.cm-1, das três

frações estudadas.

Figura 2.13: Espectro de absorção na região do infravermelho (2000-500 cm-1)da fração PII de Aloe barbadensis.

100

Figura 2.14: Comparação dos espectros de absorção dos PT (linha preta) edas frações PI (linha vermelha) e PII (linha azul) de Aloe barbadensis na regiãodo infravermelho (2000-500 cm-1).

101

2.2.4.2. Ressonância Magnética Nuclear (RMN)

Com o intuito de determinar parcialmente a estrutura dos

polissacarídeos sulfatados da fração PII e constatar a presença de sulfato na

mesma, foram empregados experimentos de espectroscopia de RMN

unidimensional de 1H e bidimensional heteronuclear 1H/13C DEPT-HSQC.

Os espectros de 1H-RMN de PII nativa (sulfatada) (Figura 2.15 A)

mostram sinais similares aos encontrados por Leung et al. (2004), para espécie

A. vera L. var. chinensis (Haw.) Berg. De acordo com os mesmos autores, os

espectros entre äH 4,2 e 3,6 ppm representam os prótons dos resíduos de â-

manopiranose, o que corrobora com os dados encontrados nas análises

químicas e de IR, no presente estudo. Em adição, nesse espectro, foram

observados o sinal äH ~5,1 ppm, referentes à á-D-glucopiranose, e o sinal äH

~3,8 ppm, relacionado a ácidos urônicos negativamente carregados (COO-).

Além disso, foi demonstrado ausência do sinal äH 4,3 ppm que indica a

ausência de ácidos urônicos neutros metil-esterificados. Esses resultados

corroboram com os obtidos por McConaughy et al. (2008), para as pectinas de

A. barbadensis.

Na avaliação da região anomérica (äH 5,3-4,1 ppm) para fração PII

(Figura 2.16 A), esta região mostrou-se diferente quando comparada com o

espectro de 1H RMN obtido por Leung et al. (2004), para espécie A. vera L. var.

chinensis (Haw.) Berg. Nesta região foram observados os sinais äH ~5,2; 5,0;

4,9; 4,7; 4,45 e 4,4 ppm que se mostraram, portanto, ausentes no espectro

obtido da espécie A. vera L. var. chinensis (Haw.) Berg. Assim, os três

primeiros sinais podem estar relacionados a ácido á-glucurônico (KANG et al.,

2011), ácido á-galacturônico (TANAKA et al., 2010) e â-L-arabinose

(JAHANBIN et al., 2011), respectivamente, reforçando, portanto os resultados

positivos encontrados nas análises físico-químicas de determinação de ácidos

urônicos e determinação da composição monossacarídica, que mostrou a

presença de resíduos de arabinose. O pico mais intenso (äH 4,7 ppm) foi

atribuído aos prótons de H2O. Foram observados ainda sinais de prótons äH

4,45 e 4,4 ppm, que podem representar uma mistura de H-1 dos â-anômeros

102

de resíduos de galactopiranose e, sinais H-4 do anel de hexose (POMIN,

2008).

Figura 2.15: Espectros 1D de 1H-RMN em 800 MHz da fração PII nativa (A) e

dessulfatada (B) de Aloe barbadensis.

103

Figura 2.16: Espectros 1D de 1H-RMN em 800 MHz dos sinais

correspondentes aos prótons anoméricos de polissacarídeos da fração PII

nativa (A) e dessulfatada (B) de Aloe barbadensis.

104

Como pode ser observado nas Figuras 2.15 B e 2.16 B, os espectros da

região anomérica de PII dessulfatada diferem dos espectros da nativa. Na

fração PII dessulfatada foi observado um único sinal deslocado de äH 4,5 ppm,

diferindo, portanto, da nativa que apresentou dois sinais de intensidades äH

4,45 e 4,4 ppm. Além disso, na fração dessulfatada não foi observada a

presença do sinal äH 4,9 ppm, uma diminuição nas intensidades dos sinais

entre äH 4,2 e 5,0 ppm e o aparecimento de dois outros sinais no intervalo äH

5,4 e 5,6 (Figura 2.16 B). Todas essas evidências são indicativas da presença

de sulfato na estrutura dos polissacarídeos de PII nativa. Como os dados de1H-RMN não foram suficientes para confirmação da presença de sulfato na

estrutura dos polissacarídeos presentes na fração PII nativa, tornou-se

necessário a análise dessa fração por RMN bidimensional heteronuclear 1H/13C

DEPT-HSQC.

A análise comparativa dos espectros 2D heteronuclear 1H/13C DEPT-

HSQC das fração PII nativa (Figura 2.17) e dessulfatada (Figura 2.18) de A.

barbadensis, foi observado que alguns sinais presentes na fração nativa,

mostraram-se ausentes na fração dessulfatada.

Para análise mais detalhada da estrutura dos polissacarídeos presentes

na fração PII, torna-se necessário que estudos posteriores sejam realizados

utilizando-se as técnicas de RMN 2D homonucleares (COSY e TOCSY), com

intuito de assinalar os deslocamentos químicos.

105

Figura 2.17: Espectros 2D heteronuclear 1H/13C DEPT-HSQC da fração PII

nativa de Aloe barbadensis.

106

Figura 2.18: Espectros 2D heteronuclear 1H/13C DEPT-HSQC da fração PII

dessulfatada de Aloe barbadensis.

107

2.5. CONCLUSÕES

A extração aquosa (70 °C) de polissacarídeos totais (PT) de A.

barbadensis, seguido de precipitação dos PT por etanol e remoção dos

contaminantes proteicos com TCA apresentou um rendimento de 3,4%.

A cromatografia de troca iônica em DEAE-celulose foi eficiente no

fracionamento dos PT, onde foram obtidas as frações PI e PII.

A caracterização físico-química mostrou que a fração PI é composta do

resíduo monossacarídico majoritário manose (78,4%), dos resíduos glucose,

galactose, fucose e ácidos urônicos e isenta de grupos éster sulfato. Enquanto,

a fração PII é constituída por resíduos monossacarídicos de manose, glucose,

galactose, arabinose, xilose, ácidos urônicos e grupos éster sulfato.

Na revelação das bandas polissacarídicas da fração PII, obtidas por

PAGE e gel de agarose corados com azul de toluidina e stainsall foi constatada

a presença de duas bandas que apresentaram diferentes colorações, roxa e

ciana, correspondentes à presença de grupos sulfato e carboxilados,

respectivamente.

Na análise estrutural das frações PI e PII, por espectroscopia no IR, foi

demonstrado que a fração PI apresenta unidades monossacarídicas de â-

manose O-acetiladas e ácidos urônicos neutros em sua estrutura.

Diferentemente, a fração PII, mostrou-se ser constituída por unidades

monossacarídicas de manose, galactose, ácidos urônicos carregados

negativamente e éster sulfato.

Na avaliação estrutural da fração PII por RMN foi comprovada a

presença do grupo éster sulfato, onde análises estruturais posteriores deverão

ser realizadas para confirmação da posição desses grupos nas unidades

monossacarídicas.

A obtenção, caracterização físico-química e estrutural dos

polissacarídeos de A. barbadensis e, a detecção de grupos ésteres sulfato em

sua estrutura, até o presente não citada na literatura, é de grande valia para

108

estudos posteriores para detecção e investigações estruturais de outros

polissacarídeos sulfatados presentes em outras espécies do gênero Aloe,

assim como em outras espécies de plantas superiores.

109

Capítulo 3Avaliação das Atividades

Antiviral, Prócoagulante e Anti-hemorrágica e Toxicidade

110

3.1. MATERIAIS E MÉTODOS

3.1.1. CITOTOXICIDADE

3.1.1.4. Culturas de Células

Células HEp-2 (linhagem de células provenientes de carcinoma de

laringe humana) e células HeLa (carcinoma cervical humano) foram mantidas

em meio mínimo essencial de Eagle (Sigma), modificado por Dulbecco (DMEM-

Eagle), acrescido de 10% de soro fetal bovino (SFB) e incubadas a 37 °C a 5%

de CO2.

Células Vero [linhagem de células de rim de macaco verde africano

(Cercopithecus aethiops)] foram mantidas em meio mínimo essencial de Eagle

(MEM - Eagle). Posteriormente, foram suplementados com 2 mM de L-

glutamina (Sigma), 50 µg/mL de garamicina (Shering-Plough), 2,5 µg/mL de

fungizona (Gibco), 10% de SFB e mantidas a 37°C, em atmosfera contendo 5%

de CO2.

Células LLC-MK2 [linhagem de células de rim de macaco rhesus

(Macaca mulata)] foram crescidas em DMEM-Eagle suplementado com 3 mM

L-glutamina, 50 mg/mL de garamicina, 2,5 mg/mL de fungizona, bicarbonato de

sódio a 0,25%, 10% de soro fetal bovino (SFB) e mantidas a 37 °C em

atmosfera contendo 5% de CO2.

Células C6/36 (linhagem de células de larvas de mosquito Aedes

albopictus) foram mantidas em meio L-15 (Leibovitz) + RPMI (1:1) e, em

seguida, suplementado com 0,02% de glutamina, 1% de MEM (solução de

aminoácidos não-essenciais) e 5% de SFB.

Todos os meios de cultura foram submetidos à filtração em membrana

Millipore (0,22 µm), transferidos para recipientes previamente estéreis e

mantidos a 4°C, para estocagem. Além disso, as células foram crescidas em

garrafas de vidro especializadas em cultura celular, contendo meio de cultura,

até que a confluência da monocamada preenchesse pelo menos 80% de uma

das faces da garrafa de cultivo celular. As condições de temperatura e

tratamento com CO2 seguem como descrito anteriormente. Em seguida, a

111

suspensão celular foi transferida para placas de 96 poços, mantidas até atingir

confluência 80% e tratadas com as frações de A. barbadensis.

3.1.1.5. Materiais Testados

Os PT e as frações PI e PII obtidas de A. barbadensis foram

solubilizadas em dimetil sulfóxido (DMSO) para uma concentração final de 1%

(m/v) e, em seguida, solubilizadas em água destilada, sendo obtidas soluções

de concentrações de 5000 µg/mL (PT e PI) e 2000 µg/mL (PII). Em seguida, as

soluções foram filtradas em membrana Millipore (0,22 µm), repassadas para

tubos rosqueados previamente esterilizados e conservadas a –20 oC.

3.1.1.6. Toxicidade das Frações para Cultura de Células

A citotoxicidade foi determinada de acordo com análises feitas das

alterações morfológicas (DE CLERCQ et al., 1980) e da viabilidade celular

(BOREFREUND; PUERNER, 1985).

3.1.1.6.1. Verificação da Alteração da Morfologia Celular

As células foram tratadas com diluições seriadas das frações, seguindo

concentrações de 2500 a 9,7 µg/mL, para os PT e PI, e de 1000 a 3,9 µg/mL,

para PII, usando meio de cultura sem SFB como diluente. Posteriormente, o

sistema foi incubado por 48 horas, a 27 °C em ambiente com 5% de CO2.

Decorrido esse tempo, as células foram observadas em microscopia de luz

invertido e comparadas com o controle (sem amostra, apenas meio de cultura).

A maior concentração de substância observada que não alterou a morfologia

celular foi denominada de Concentração Máxima Não Tóxica (CMNT) e, em

adição, concentrações iguais e menores que a CMNT foram utilizadas para os

experimentos posteriores.

112

3.1.1.6.2. Verificação da Viabilidade Celular

O efeito dos PT e das frações PI e PII na viabilidade celular foi

determinado através da técnica denominada dye-uptake (BOREFREUND;

PUERNER, 1985), com pequenas modificações. A técnica consiste na

incorporação do corante vermelho neutro pelas células vivas e sua posterior

quantificação por leitura em espectrofotômetro, em comprimento de onda de

492 nm. A percentagem de células viáveis foi obtida pela fórmula: [(DO do

extrato)-(DO do controle de células)]/[DO do Vermelho Neutro]-(DO do controle

de células)] x 100, sendo calculada a concentração que reduz a contagem de

células viáveis em 50% (CC50).

3.1.2. ATIVIDADE INIBITÓRIA SOBRE OS ADENOVÍRUS (Ad) E OS VÍRUS

HERPES SIMPLES (HSV)

3.1.2.4. Amostras Celulares e Virais

Para esse experimento foram utilizadas as células HEp-2 e Vero (5 x 105

células/mL) para adenovírus e HSV, respectivamente. As amostras de

adenovírus tipo 19 e 41 (Ad-19 e Ad-41) foram cedidas pelo Laboratório de

Viroses Respiratórias, Entéricas e Oculares e as de herpes 1 e 2 (HSV-1 e

HSV-2) pelo Laboratório Experimental de Drogas Antivirais e Citotóxicas

(LEDAC), ambos do Departamento de Virologia do Instituto de Microbiologia

Paulo de Góes (IMPPG) da Universidade Federal do Rio de Janeiro (UFRJ).

Todos os experimentos foram realizados nos referidos laboratórios.

3.1.2.5. Titulação dos Vírus

A titulação viral foi realizada com o objetivo de se estabelecer a dose

infectante para 50% dos cultivos celulares (TCID50) de acordo com o cálculo

estabelecido por REED e MUENCH (1938).

113

3.1.2.6. Avaliação da Atividade Antiviral por Redução do Título

Viral

As culturas de células foram inoculadas com 100 TCID50 da suspensão

viral na presença das frações, obedecendo a CMNT, e na ausência (controle

de vírus). Células não tratadas e não inoculadas serviram como controle

negativo. Dessa forma, as culturas de células foram incubadas a 37 °C por 48

horas e, após incubação, os sobrenadantes dos testes e do controle foram

titulados com base no método estatístico de Reed e Muench (1938).

O grau de atividade antiviral foi expresso em índice de inibição viral (IIV)

e percentagem de inibição (I%). O IIV foi obtido pela fórmula proposta por

Lagrota (1978):

IIV = B – A

Onde: “B” é o título do vírus na cultura de células sem amostra (controle).

“A” é o título do vírus na cultura de células com amostra.

I% foi calculada de acordo com a fórmula proposta por Nishimura, Toku e

Fukuyashu (1977):

I%=[1-(antilog T/antilog C)] X 100

Onde: “T” corresponde às unidades infecciosas na cultura de células tratadas

com amostra.

“C” corresponde às unidades infecciosas na cultura de células não

tratadas com amostra (controle).

A dose efetiva capaz de inibir 50% do efeito citopático viral (ED50) foi

calculada por regressão linear dose resposta. O índice de seletividade (IS) foi

determinado pela razão de CC50/EC50.

114

3.1.3. ATIVIDADE INIBITÓRIA SOBRE O METAPNEUMOVÍRUS (HMPV) E O

VÍRUS DENGUE TIPO 1 (DENV-1)

3.1.2.5. Amostras Celulares e Virais

Foram utilizadas células LLC-MK2 e C6/36, na concentração de 5 x 105

células/mL, para experimentos com HMPV e DENV-1, respectivamente. Uma

amostra de HMPV NL/1/00 foi gentilmente cedida por ViroNovative BV,

Erasmus University Rotterdam (The Netherlands) e de DENV-1 pelo LEDAC da

UFRJ. Pelo fato da replicação viral de HMPV ser dependente de tripsina, esta

enzima foi adicionada ao meio de cultura para concentração final de 1 µg/mL

em todos os experimentos. A atividade antiviral foi realizada pelo Laboratório

Experimental de Drogas Antivirais e Citotóxicas do Departamento de Virologia

do IMPPG da UFRJ.

3.1.2.6. Atividade antiviral

Células LLC-MK2 foram tratadas com os PT e com as frações PI e PII

em concentrações escolhidas de acordo com os resultados da CMNT. Em

seguida, 100 µL de uma suspensão de HMPV diluída a 10-1 foram adicionados

às células tratadas e não tratadas com as frações. Células não-tratadas e não-

inoculadas serviram como controle negativo. Todas as células foram incubadas

a 34 °C durante 7 dias em ambiente contendo 5% de CO2. Todos os

experimentos foram feitos em triplicata. Após incubação, os sobrenadantes das

células tratadas e não tratadas foram removidos e lisados com tampão

isotiocianato de guanidina. O RNA viral foi extraído e a reação de qRT-PCR em

tempo real realizada para a detecção do genoma do HMPV. A atividade

antiviral foi avaliada comparando o número de cópias do genoma viral, obtido

dos sobrenadantes das culturas de células na presença dos PT e das frações

PI e PII, com aquele do controle de vírus, não tratado com as frações. O

115

mesmo procedimento foi realizado para células C6/36 infectadas pelo DENV-1,

com exceção da temperatura de incubação que foi de 27 °C.

3.1.2.7. Extração do RNA viral

O RNA viral foi extraído dos sobrenadantes lisados, usando um KIT

comercial Totally RNA™ (Applied Biosystems/Ambion, USA), de acordo com as

instruções do fabricante.

3.1.2.8. qRT-PCR em tempo real

A transcrição reversa foi realizada em 10 µL de uma mistura de reação

contendo 5 µL do RNA extraído e 360 nM do primer antisense, usando uma

transcriptase reversa ImProm-II (Promega Madison, USA). A PCR em tempo

real foi realizada em 24 µL de uma mistura de reação contendo 5 µL de cDNA,

900 nM de primer sense, 300 nM de primer antisense e 12 µL de Power

SYBR-Green qPCR mix (Ludwig Biotec), através de um Step-One Real Time

PCR System (Applied Biosystems, USA). As condições da PCR

compreenderam uma ativação inicial a 94 °C por 5 minutos e 45 ciclos de 10 s

a 94 °C, 10 s a 60 °C e 10 s a 72 °C, seguido por uma curva Melting. A

quantificação do RNA do HMPV foi realizada usando uma curva padrão gerada

pelos valores Ct (Threshold cycle) obtidos de diluições logarítmicas dos

transcritos in vitro, contendo diluições variando de 100 a 107 do estoque original

de vírus. Cada diluição foi quantificada usando o Quant-IT™ RNA Assay Kit

(Invitrogen), que nos permitiu correlacionar à quantidade de RNA, isto é, o

número de cópias do genoma com o Ct de cada diluição. Os resultados foram

analisados em triplicata e o número médio de cópias do RNA viral foi calculado.

116

3.1.4. HEMOSTASIA

3.1.4.1. Ensaios de Coagulação in vitro

3.1.4.1. Tempo de tromboplastina parcial ativada (TTPa)

O teste do TTPa foi realizado segundo especificações do fabricante

(CLOT, Bios diagnóstica, Sorocaba, SP). Para isso 50 µL de plasma humano

foram incubados a 37°C por 3 minutos com 10 µL da solução das frações PI ou

PII (concentrações de 0,1; 0,25; 0,50; 0,75; 1 mg/mL) e 50 µL do reagente

TTPa. Após a incubação, foram adicionados ao sistema 50 µL de cloreto de

cálcio 25 mM para ativar a cascata de coagulação. Os ensaios foram

realizados em duplicata, sendo o tempo de coagulação registrado

automaticamente em coagulômetro (DRAKE, modelo QUICK-TIMER).

A atividade anticoagulante foi expressa em termos de unidades

internacionais (UI) por mg de polissacarídeo utilizando curva-padrão de

heparina não-fracionada (193 UI mg-1), oriunda do Instituto Nacional de Padrão

Biológico e Controle (Potters Bar, Herts, UK).

3.1.4.2. Tempo de Protrombina (TP)

O teste do TP foi realizado segundo especificações do fabricante (CLOT,

Bios disgnóstica, Sorocaba, SP). Para isso, 50 µL de plasma humano foram

misturados com 10 µL da solução das frações PI ou PII (concentrações de 0,1;

0,25; 0,50; 0,75; 1 mg/mL) e incubados a 37 °C durante 3 minutos. Em seguida,

50 µL do reagente TP foram adicionados à mistura para ativar a cascata de

coagulação. Os ensaios foram realizados em duplicata, sendo o tempo de

117

coagulação registrado, automaticamente, em um coagulômetro (DRAKE,

modelo QUICK-TIMER).

3.1.4.2. Ensaios de Coagulação ex vivo

3.1.4.2.1. Animais

Foram utilizados para os experimentos de hemostasia camundongos

Swiss macho e fêmea (20-25 g) e ratos machos Wistar (250-280 g), fornecidos

pelo Biotério Central da Universidade Federal do Ceará – Campus do Pici. Os

animais receberam água e alimentação ad libitum. Todos os esforços foram

feitos para minimizar o número e o sofrimento dos animais utilizados.

Os ensaios com os animais seguiram os padrões exigidos de ética e

biossegurança, acreditando na sua aprovação justa, devido a sua relevância e

respeito aos princípios dos 3 R’s da experimentação animal (“reduction,

replacemaent and refinemaent”), recebendo aprovação da comissão de ética

de pesquisa com animais de laboratório (CEPA n°33/09).

3.1.4.2.2. Avaliação do Efeito Hemorrágico

Ratos Wistar foram anestesiados com injeção intramuscular de cetamina

5% (König, Avellaneda, Argentina) na dose de 100 mg/kg e 16 mg/kg de

xilasina 2% (König, Avellaneda, Argentina). Uma cânula foi inserida na artéria

carótida direita para a administração intravascular das frações PI ou PII (doses

0,5; 1,0; 1,5 mg/Kg). Animais tratados com salina serviram como controle. Após

5 minutos de circulação da amostra, o sangue foi coletado em tubos citratados,

para análise de TTPa ex vivo, e um segmento de 3 mm da cauda do rato foi

cortado (Figura 3.1). Logo em seguida, a cauda foi inserida cuidadosamente

118

numa proveta, contendo 40 mL de água destilada. A perda sanguínea foi

determinada após 60 minutos, mensurando o nível de hemoglobina dissolvida

na água pelo método espectrofotométrico descrito por Herbet, Bernat e

Maffrand (1992). O volume de sangue perdido foi determinado através de uma

curva padrão baseada na A540nm.

Figura 3.1: Representação esquemática do modelo de análise do efeito

hemorrágico por tempo de sangramento. Nesse modelo, o volume de sangue

perdido é calculado a partir da concentração de hemoglobina dissolvida na

água destilada contida na proveta. FONTE: Fonseca, 2009.

119

3.1.4.2.3. Tempo de tromboplastina parcial ativada (TTPa) ex vivo

Sangue de rato citratado foi coletado 5 minutos após a administração

das frações PI e PII, nas doses descritas no item seguinte, através de uma

cânula posicionada dentro da artéria carótida. Posteriormente, o sangue foi

centrifugado, para obtenção do plasma, e submetido ao ensaio TTPa, como

descrito no item 3.1.4.1.

3.1.4.3. Avaliação Sistêmica dos PT de A. barbadensis na toxicidade

subcrônica em camundongos.

Para avaliação preliminar das propriedades tóxicas, os PT foram

administrados (10,0 mg kg-1; i.p.) em camundongos Swiss machos e fêmeas,

divididos em grupos de seis animais, durante quatorze dias consecutivos.

Durante a fase experimental, foram diariamente pesados, sendo mantidos no

biotério do Departamento de Bioquímica da UFC com livre acesso à água e

ração. Durante este período, foram observados sinais físicos como coçar

focinho, lamber as patas, rodopiar, ereção de pelos e, em adição, sinais

comportamentais como apatia ou agressividade.

No 15° dia, os animais foram anestesiados e, a partir do plexo orbital,

amostras de sangue foram coletadas em tubos citratados para, imediatamente,

realizar análise dos parâmetros hematológicos. Em adição, amostras de

sangue foram centrifugadas e o plasma obtido foi mantido a -20°C para

posteriores análises bioquímicas.

Em seguida, os camundongos foram submetidos à eutanásia por

deslocamento cervical seguido da retirada e pesagem dos órgãos fígado, rim,

coração, baço, timo e linfonodos. As massas dos órgãos foram correlacionadas

com as respectivas massas corpóreas. Todos os parâmetros toxicológicos

observados foram comparados ao grupo controle, animais normais tratados

com solução salina (NaCl 0,15 M), seguindo as mesmas condições.

120

3.1.4.4. Parâmetros Hematológicos e Bioquímicos

O objetivo desse estudo foi avaliar parâmetros hematológicos [número de

leucócitos (WBC), número de eritrócitos (RBC), concentração de hemoglobina

(HGB), hematócrito (HCT), volume corpuscular médio (MVC), hemoglobina

corpuscular média (MCH), concentração média de hemoglobina corpuscular

(MCHC), número de plaquetas (PLT), razão percentual de linfócitos (W-SCR),

razão percentual de monócitos (W-MCR), razão percentual de neutrófilos (W-

LCR), número de linfócitos (W-SCC), número de monócitos (W-MCC), número

de neutrófilos (W-LCC), amplitude da distribuição dos eritrócitos (RDW-SD),

coeficiente de variação ao redor da média do volume das células vermelhas

(RDW-CV), índice de amplitude de distribuição do tamanho das plaquetas

(PDW), volume plaquetário médio (MPV) e percentagem de plaquetas gigantes

(P-LCR)]. Esses parâmetros foram analisados com intuito de investigar se

houve alterações nos perfis hematológicos quando camundongos foram

administrados com polissacarídeos de A. barbadensis.

Além disso, foi realizada análise dos parâmetros bioquímicos a partir das

dosagens séricas de uréia, creatinina, fosfatase alcalina e das transaminases

glutâmico oxalacética e pirúvica (TGO e TGP). A metodologia foi seguida de

acordo com o fabricante (Labtest®).

3.1.4.5. Análises Histológicas

Os órgãos foram examinados macroscopicamente e, em seguida, foram

pesados e fixados em formol 10%. Após 24 horas, os órgãos foram submetidos

a sucessivas trocas com álcool etílico (70% até absoluto), colocados em

lâminas de vidro e corados com hematoxilina e eosina. As lâminas foram

examinadas por meio de microscopia de luz (aumento 400x).

121

3.1.4.6. Análises Estatísticas

Os dados obtidos foram expressos como média ± E.P.M. (erro padrão da

média). Para a verificação das diferenças estatísticas entre os grupos de

animais foi utilizado a Análise de Variância (ANOVA) e, quando observada

diferença entre as médias, foi aplicado o teste de Bonferroni. p<0,05 foi

considerado como significante.

122

3.2. RESULTADOS E DISCUSSÕES

3.2.1. Citotoxicidade e Viabilidade Celular

A citotoxicidade é definida como um conjunto de alterações da

homeostase celular, que provoca uma série de modificações e interferem na

capacidade adaptativa da célula, bem como na sua sobrevivência,

multiplicação e realização de suas funções metabólicas (NARDONE, 2006).

Essas modificações podem ser evidenciadas pela desorganização da

monocamada celular, acompanhada de aspecto granuloso e arredondado das

células (STREISSLE; SCHWOBEL; HEWLETT, 2006). Embora a maioria dos

polissacarídeos oriundos de planta apresente baixa toxicidade em células de

mamíferos (TALYSHINSKY; SOUPRUN; HULEIHEL, 2002), é indispensável à

avaliação prévia de sua possível citotoxicidade.

Células LLC-MK2, HEp-2, HeLa, Vero e C6/36 foram submetidas a

diferentes concentrações dos PT e das frações PI e PII de A. barbadensis

(Figura 3.2). Com exceção da linhagem LLC-MK2, todas as células

apresentaram viabilidade celular de 100% nas maiores concentrações

utilizadas (Tabela 3.1). Dessa forma, é sugerido que a concentração que reduz

a contagem de células viáveis em 50% (CC50) das amostras dos PT e PI seja

>2500 µg/mL [ppm (partes por milhão)]. Em adição, a CC50 de PII foi >1000

ppm, que foi a maior concentração obtida durante o processo de diluição, para

esse experimento. Além disso, a CMNT dessas amostras, para as células

citadas, também está acima das concentrações testadas, visto que não foi

observado nenhum efeito tóxico nessas concentrações. Em contraste, as

frações apresentaram citotoxicidade para as células LLC-MK2 nas

concentrações maiores. Com isso, foram obtidos valores da CC50 para os PT e

para as frações PI e PII, correspondendo a 203, 200 e 182 ppm,

respectivamente (Tabela 3.1).

123

Figura 3.2: Fotomicrografia das células de: A – rim de macaco rhesus [Macaca

Mulatta (LLC-MK2)]; B – carcinoma de laringe humana (HEP-2); C – carcinoma

cervical uterino HeLa; D – rim de macaco verde africano [Cercopithecus

aethiops (Vero)]; E – larva de mosquito Aedes albopictus (C6/36). (Aumento

100x)

124

Tabela 3.1: Efeito dos polissacaríeos totais (PT) e das frações polissacarídicas PI

e PII de Aloe barbadensis na viabilidade de células de rim de macaco rhesus

[Macaca Mulatta (LLC-MK2)], carcinoma de laringe humana (HEP-2), carcinoma

cervical uterino (HeLa), rim de macaco verde africano [Cercopithecus aethiops

(Vero)] e de larva de mosquito Aedes albopictus (C6/36).

CC50 (µg/mL)

Células PT PI PII

LLC-MK2 203 200 182

HEp-2 >2500 >2500 >1000

HeLa >2500 >2500 >1000

Vero >2500 >2500 >1000

C6/36 >2500 >2500 >1000

CC50: concentração que reduz a contagem de células viáveis em 50% (CC50)

125

A análise de citotoxicidade em extratos foliares de espécies do gênero

Aloe tem sido, em sua maioria, relacionada ao extrato bruto da polpa ou dos

compostos fenólicos do exsudato amarelado da casca (IASC, 2012). Brasher et

al. (1969) misturaram ao gel de A. barbadensis a indometacina e predinisolona

e, em seguida, analisaram a citotoxicidade da mistura em células HeLa e

fibroblastos de rim de coelho. Foi verificado que, concentrações com diluições

a partir de 10-1 não foram tóxicas às células. Winters, Benavides e Clouse

(1981) concluíram que o gel de A. barbadensis foi tóxico em células normais e

tumorais. Testes posteriores mostraram que essa citotoxicidade se deve,

geralmente, aos compostos do exsudato da casca (DANOF; McANALLEY,

1983). É sabido, também, que Aloctin A, lectina mais estudada do gênero Aloe,

inibe o crescimento de fibrosarcoma in vitro e células do baço in vivo (LEE,

2006).

Adicionalmente, foi relatado que acemanana, polissacarídeo presente

nos extratos de A. barbadensis, apresentou citotoxicidade significativa em

macrófagos ativados de cultura de células da medula óssea de galinha

(KARACA; SHARMA; NORDGREN, 1995). Esses resultados entram em

contradição com os descritos por LEE (2006), no qual os polissacarídeos não

apresentaram citotoxicidade, apenas a fração proteica e fenólica. Esses

resultados corroboram com os encontrados por Brasher et al. (1969), onde o

Aloe Vera Gel (nome comercial dado ao extrato da polpa de A. barbadensis),

oriundo de diferentes empresas, apresentaram diferentes resultados

relacionados à citotoxicidade, sendo que alguns apresentaram toxicidade

extremamente baixa ou inexistente.

No presente estudo, a contaminação fenólica foi, em sua grande maioria,

excluída durante o processo de tratamento exaustivo com etanol, acetona e

éter (item 2.1.2). De acordo com Campestrini (2007), isso pode ser

acompanhado por uma diminuição drástica do sinal 775,0 ondas.cm-1 da

absorção do infravermelho, indicativo de compostos fenólicos (Figura 2.13). Em

adição, a insignificante contaminação por componentes não glicídicos

presentes nos PT e nas frações PI e PII sugerem que a citotoxicidade em

células LLC-MK2 esteja realmente relacionada aos seus polissacarídeos.

126

3.2.2. Atividade Inibitória Sobre os Vírus Adenovírus (Ad) e os Vírus

Herpes Simples (HSV)

As frações obtidas de A. barbadensis foram testadas nas CMNTs em

microplacas de 96 poços, com adição do polissacarídeo antes da adsorção dos

vírus Ad 19 e 41. Não houve diferença significativa entre efeito citopático do

controle positivo e células tratadas e inoculadas. Com base nos controles, foi

concluído que as frações estudadas não apresentam atividade antiviral direta

para os vírus não envelopados testados.

Alves et al. (2004) já haviam relatado que as antraquinonas de A.

barbadensis, aloe-emodina e aloe-barbaloína, não apresentam atividade contra

vírus não envelopados, como os adenovírus e rinovírus. No entanto, alguns

artigos relatam a participação dos polissacarídeos de A. barbadensis na

imunomodulação contra vírus não envelopados. Acemanana, por exemplo,

diminuiu a imunossupressão causada pelos poliomavírus e reovírus (RITCHIE,

et al., 1994; SHARMA; KARACA; PERTILE, 1994) e uma polimanose

aumentou as concentrações de anticorpos anti-coxsackivírus (GAUNTT et al.,

2000). Adicionalmente, em experimentos em cultura de células, foi observado

que extratos brutos de A. barbadensis apresentaram atividade contra vírus

envelopados como Newcastle (CHINNAN et al., 1992), citomegalovírus (SAOO

et al., 1996), herpes (ZANDI et al., 2007) e influenza A (SYDISKIS et al., 1991).

Com base nessas informações, foi realizada análise da atividade

antiviral dos PT e das frações PI e PII em 4 vírus envelopados (HSV-1, HSV-2,

DENV-1 e HMPV). Para os HSV-1 e HSV-2, vírus envelopados de DNA, foram

utilizadas concentrações de 250 ppm para as devidas frações, já que não

foram observadas alterações significativas quando comparadas com a CMNT

(2500 ppm). Após o período de incubação de 48 h, foi possível observar a

inibição do efeito citopático (ECP) (Figura 3.3). Esse efeito é caracterizado pelo

aparecimento de células com dimensões variáveis, arredondadas, bastante

brilhantes (Figura 3.3 A), mais refringentes, algumas vezes separadas e, mais

frequentemente, ligadas umas às outras por prolongamentos citoplasmáticos

(Figura 3.3 C). Regiões com essa característica recebe o nome de “foco da

127

infecção” (Figura 3.3 B), que se estendem rapidamente pela superfície do local

de infecção. As lesões citoplasmáticas aparecem como formações

policarióticas (sincícios e células gigantes) devido à fusão dos citoplasmas das

células adjacentes infectadas (Figura 3.3 D). O ECP observado foi semelhante

aos encontrados por MÜLLER, 2006.

As percentagens de inibição dos PT e das frações PI e PII podem ser

observadas na Tabela 3.2. Esses resultados mostram que os PT apresentaram

I% de 85,9%, para HSV-1, e 94,4%, para HSV-2. As maiores I% obtidas foram

dos PT, o que indica que PI e PII agem de maneira sinergística,

potencializando o efeito antiviral. Isso pode ser observado, principalmente, em

PII, que não apresentou efeito para HSV-1, mas potencializou a atividade dos

PT. Em contraste, PII inibiu a infecção causada por HSV-2 em 85,9%.

Alguns autores já haviam descrito a atuação de polissacarídeos

sulfatados no bloqueio da etapa de adsorção viral (GEMIN, 2008; MAZUNDER

et al., 2002). Isso é justificado pelo fato da infecção causada pelos HSV

requerer interação entre a glicoproteína viral gC e moléculas de heparan sulfato

celular. Dessa forma, os polissacarídeos sulfatados agem, competitivamente,

com sítio de ligação de gC, impedindo o processo de adsorção viral. Damonte

(2004) já havia relatado que a ação antiviral de polissacarídeos sulfatados não

depende só de sua carga líquida negativa, mas, também, da disposição dos

grupos sulfato na sua estrutura.

128

Figura 3.3: Efeito citopático em células de rim de macaco verde africano

Cercopithecus aethiops (Vero) infectadas com HSV-1. (a) Células

arredondadas desprendidas da monocamada (seta); (b) Foco de infecção em

monocamada de células (círculo); (c) Célula arredondada com tamanho

superior à células normais (seta). Pode ser observado prolongamentos

citoplasmáticos; (d) Células sinciciais gigantes (asterisco).

129

Tabela 3.2: Percentagem de inibição dos polissacarídeos totais (PT) e das

frações PI e PII de Aloe barbadensis contra os vírus HSV-1 e HSV-2 em células

de rim de macaco verde africano Cercopithecus aethiops (Vero).

Substância

CC50

(µg/mL)

Concentraçãoempregada

(µg/mL)

HSV-1

IIV I%

HSV-2

IIV I%

PT > 2500 250 0,9 85,9 1,3 94,4

PI > 2500 250 0,5 68,4 0,9 85,9

PII > 1000 250 0,0 0,0 0,9 85,9

CC50 = concentração citotóxica para 50% das células em cultura; HSV-1 =

Herpes simples vírus tipo 1; HSV-2 = Herpes simples vírus tipo 2; IIV = Índice

de Inibição Viral; I% = Percentagem de Inibição. Os resultados foram obtidos a

partir de experimentos desenvolvidos em triplicatas.

130

Embora seja relatado que muitos polissacarídeos sulfatados apresentem

atividade antiviral contra os HSV (BANDYOPADHYAY et al., 2011;

CASSOLATO et al., 2008; COSTA et al., 2010; GHOSH et al., 2009; HAYASHI

et al., 2008; MANDAL et al., 2008), isso não explica a ação exercida pelos

polissacarídeos neutros presentes em PI. Alguns polissacarídeos neutros,

porém sulfatados por modificações químicas, têm mostrado relevantes

atividades anti-herpéticas (LIU et al, 2011; MANDAL et al., 2010). Dessa forma,

outros mecanismos de interação/inibição devem estar envolvidos.

É sabido que a proteína gD, presentes no envelope viral dos HSV, é

importante no processo de adsorção e fusão viral. (BARBOSA, 2009). Essa

proteína pode interagir com quatro tipos distintos de receptores celulares: o

mediador de entrada do herpesvirus (HVEM – mediador de entrada de HSV),

um membro da superfamília dos receptores TNF/NGF (fator de necrose

tumoral/fator de crescimento neural); os receptores da família da Nectina 1 e 2,

membros da superfamília das imunoglobulinas; e moléculas de heparan sulfato

modificadas pela ação enzimática da 3-O-sulfotransferase (SPEAR et al., 2006;

TIWARI et al., 2005).

Já é descrito na literatura que polissacarídeos neutros de A. barbadensis

apresentam atividades imunomoduladoras. Em estudos com macrófagos, foi

observado que aloerídeo e acemanana induziram a expressão de mRNA que

codificam para IL(interleucina)-1, TNF-á e interferon- γ (IFN-γ), que são

potentes agentes na ativação de monócitos/macrófagos. Essa atividade está

associada aos receptores de manose presentes na membrana celular dos

macrófagos (LIU et al., 2006; TIZARD; RAMAMOORTHY, 2004) e, esses

receptores, são classificados como lectinas, proteínas ou glicoproteínas com

capacidade se ligar a carboidratos (VAN DAMME et al., 1998).

Em estudos realizados com células Vero, células comumente utilizadas

para estudo de infecções causadas pelo HSV, Rapoport et al. (2006)

observaram que as mesmas apresentam receptores lectínicos capazes de

reconhecer resíduos de galactose, manose, oligossacarídeos sulfatados e

ácido siálico. Segundo Šedý, Spear e Ware (2008), qualquer reconhecimento

celular mediado por um desses receptores podem alterar, significantemente, as

131

vias de sinalização da célula. Uma dessas alterações é a modificação do

padrão qualitativo e quantitativo de receptores de TNF/NGF e nectinas na

membrana plasmática celular (MANNI; ALOE, 2009; ŠEDÝ, SPEAR; WARE,

2008; SHUKLA; SINGH; SHUKLA, 2009).

Dessa forma, é sugerido que polissacarídeos neutros de PI estejam

interagindo com receptores manosil-ligantes da membrana plasmática de

células Vero, desencadeando mudança no perfil de receptores membranares.

Consequentemente, o processo de adesão e fusão viral, são importantes para

que a infecção pelos HSV, seja inibida.

Com base nos valores de CC50 e ED50 foi calculado o valor do índice de

seletividade (IS), que representa o grau de segurança para a utilização de um

composto testado. Esse parâmetro farmacológico foi calculado através da

razão entre CC50 e ED50 das frações. Ou seja, quanto maior o valor de IS, mais

promissora é a substância, indicando a viabilidade de realização de estudos

posteriores mais detalhados, tanto in vitro quanto in vivo (MÜLLER, 2006). Foi

observado que os maiores IS foram obtidos dos PT e da fração PI para o HSV-

1 e o HSV-2, respectivamente (Tabela 3.3). Esses valores foram equivalentes a

zalcitabina (IS=110), dideoxinucleotídeo (ddC) bastante utilizado como antiviral

comercial (BARBOSA, 2009).

132

Tabela 3.3: Atividade inibitória dos polissacarídeos totais (PT) e das frações PI

e PII de Aloe barbadensis sobre os vírus HSV-1 e HSV-2 em células de rim de

macaco verde africano Cercopithecus aethiops (Vero).

Substâncias CC50

(µg/mL)

HSV-1

ED50

(µg/mL)

HSV-2

ED50

(µg/mL)

IS

HSV-1

IS

HSV-2

PT > 2500 18,6 191,2 > 134,4 > 13,0

PI > 2500 58,0 25,1 > 43,1 > 99,6

PII > 1000 0,0 50,4 0,0 > 19,8

CC50 = concentração citotóxica para 50% das células em cultura; HSV-1 = vírus

Herpes simples tipo 1; HSV-2 = vírus Herpes simples tipo 2; ED50 = Dose

efetiva capaz de inibir 50% da propagação viral; IS = Índice de seletividade. Os

resultados foram obtidos a partir de experimentos desenvolvidos em triplicatas.

133

1.2.1. Atividade Inibitória Sobre o HMPV e o DENV-1

Como mostrado na Tabela 3.4, a fração contendo polissacarídeos

sulfatados (PII) apresentou atividade sobre o HMPV, próxima a 100%, a partir

da concentração de 3,9 µg/mL. Esses resultados podem ser acompanhados

pela amplificação quase inexistente do RNA viral, através de análises feitas por

qRT-PCR. Em adição, foram obtidos valores para CC50 de 182 µg/mL e ED50

0,48 µg/mL, o que implica em IS alto, chegando a valores de 379 (Tabela 3.5).

Embora nessas concentrações sejam observados efeitos citopáticos (Figura

3.4), o IS obtido é sugestivo para afirmarmos a segurança do uso de PII como

agente antiviral, na concentração de 3,9 µg/mL, para as células LLC-MK2.

Em adição, os PT apresentaram atividade contra HMPV, chegando a

inibir 85,77% da infecção viral (Tabela 3.4). Em relação a PI, foi observada

amplificação de RNA viral similar ao grupo controle, sugerindo, assim, que não

houve inibição do vírus. Dessa forma, os resultados sugerem que os grupos

carregados negativamente de PII estejam envolvidos na inibição da infecção

causada por HMPV.

A adesão e penetração são passos essenciais que os vírus utilizam para

obter sucesso no processo de infecção. Geralmente, a adesão é facilitada pela

interação eletrostática de moléculas negativamente carregadas da célula e

moléculas positivamente carregadas do envelope viral. Liu e Thorp (2002) já

haviam descrito o efeito antiviral que muitos polissacarídeos similares aos

glicosaminoglicanos possuem contra vírus envelopados (FEUILLET, 2012).

Wyde et al. (2004; 2005) relataram que NMSO3, lipídeo sialil sulfatado,

apresentou atividade contra HMPV e RSV, obtendo valores de ED50 de 6

µg/mL, para ambas amostras. Nesse mesmo trabalho, análises comparativas

com ribavirina, antiviral comercial muito utilizado para infecções causadas por

HMPV, mostraram IS de 84, bem menor do que PII, utilizada no presente

trabalho. Compostos sulfatados também são capazes de inibir outras espécies

de vírus da mesma família, Paramixoviridae, como RSV (LUNDIN et al., 2012)

e parainfluenza vírus (DE CLERCQ, 2004).

134

Tabela 3.4: Efeito inibitório dos polissacarídeos totais (PT) e das

frações PI e PII de Aloe barbadensis sobre o HMPV em células de rim

de macaco rhesus [Macaca Mulatta (LLC-MK2)].

Substância Concentração(µg/mL)

Inibição (%)

PT 7,8 85,77

3,9 79,51

1,9 66,52

0,9 17,83

PI 200,0 -

100,0 -

50,0 -

25,0 -

PII 3,9 96,60

1,9 87,64

0,9 65,33

0,4 44,91

(-) Não houve inibição

135

Tabela 3.5: Atividade inibitória dos polissacarídeos totais (PT) e

das frações PI e PII de Aloe barbadensis sobre o HMPV em

células de rim de macaco rhesus [Macaca Mulatta (LLC-MK2)].

Substância CC50

µg/mL

ED50

µg/mL

IS

PT 203 1,5 135

PI 200 - -

PII 182 0,48 379

CC50 = concentração citotóxica para 50% das células em

cultura; ED50 = Dose efetiva capaz de inibir 50% da propagação

viral; IS = Índice de seletividade; (-) Não houve inibição.

136

Figura 3.4: Efeito citopático de HMPV em células de rim de macaco rhesus

[Macaca Mulatta (LLC-MK2)]. Flechas indicam aglomeração celular.

137

Em suma, PII, por apresentar unidades monossacarídicas carregadas

negativamente, podem mimetizar os efeitos promovidos por GAGs, como

descrito na literatura. Os resíduos aniônicos, presentes na cadeia

polissacarídica de PII, podem estar se ligando a proteínas virais de adesão,

como a Proteína G, através de interações eletrostáticas múltiplas e,

consequentemente, inibindo a adesão do vírus na célula.

Embora essa mesma justificativa seja, também, utilizada para

polissacarídeos sulfatados que apresentam atividade antiviral contra sorotipos

do vírus da dengue (HIDARI et al., 2008; KATO et al., 2010; TALARICO et al.,

2005; TISCHER et al., 2006), as frações estudadas no presente trabalho não

foram capazes de inibir DENV-1. Alguns GAGs com alto grau de sulfatação tais

como heparina e condroitim sulfato, apresentam potente inibição da infecção

causada por flavivírus (SU et al., 2001). O grau de sulfatação tem sido

relacionado a esses efeitos inibitórios, já que podem interagir competitivamente

com a proteína viral E presente no envelope viral, capaz de reconhecer

resíduos de heparan sulfato presentes na membrana celular hospedeira

(DUARTE et al., 2004). No entanto, Kato et al. (2010) relataram que condroitim

sulfato E apresentou atividade inibitória contra os quatro sorotipos do vírus da

dengue, enquanto que condroitim sulfato D, com mesmo grau de sulfatação,

não inibiu a infecção. Esses resultados corroboram com os obtidos por

Damonte (2004), onde a disposição dos grupos sulfato na estrutura do

polissacarídeo é tão importante quanto sua carga líquida, para inibição viral.

Em adição, é sabido que a atividade dos polissacarídeos sulfatados contra o

vírus da dengue é dependente do sorotipo e da célula hospedeira (TALARICO

et al., 2005).

Dessa forma, outros estudos deverão ser desenvolvidos para elucidar

melhor a relação da atividade antiviral com a disposição estrutural dos grupos

sulfato e grau de sulfatação de polissacarídeos.

138

1.2.2. Hemostasia

3.2.4.1. Atividades Prócoagulante e Anti-hemorrágica das Frações

PI e PII

As atividades de coagulação TTPa e TP in vitro foram realizadas com

objetivo de averiguar se as frações PI e PII apresentam atividades anti- ou

prócoagulante. Foi observado que as frações PI e PII, nas concentrações

testadas, não foram capazes de alterar valores do TTPa. No entanto, a fração

PI, a partir de 0,5 mg/mL, diminui o TP de 40 para 22 segundos, permanecendo

constante nas concentrações 0,75 e 1 mg/mL. Nenhuma alteração nos valores

de TP foi observada quando aplicada a fração PII nas diferentes concentrações

testadas.

Para avaliar um possível efeito anti-hemorrágico das frações PI e PII, em

diferentes concentrações, foi utilizado um modelo experimental em ratos para

determinar o tempo de sangramento. A perda sanguínea é avaliada 60 minutos

após a aplicação das frações PI ou PII, mensurando, assim, o nível de

hemoglobina dissolvida na água, através da leitura da absorbância por

espectrofotometria. De acordo com os resultados obtidos (Figura 3.5 A), a

fração PI reduziu a perda sanguínea em 55,5%, quando comparado com os

animais que foram tratados apenas com salina. Em contraste, a aplicação

intravenosa da fração PII em ratos não alterou a mesma. Além disso, os

resultados obtidos de TTPa nos ensaios in vivo corroboram com os obtidos nos

ensaios in vitro, não havendo, assim, alteração significativa (Figura 3.5 B).

De acordo com os resultados obtidos, é sugerido que os polissacarídeos

presentes na fração PI estejam relacionados na ativação do processo inicial da

coagulação, visto que diminuiu TP. Em contraste, estes polissacarídeos não

estão envolvidos no processo de amplificação, já que não alteraram os valores

de TTPa, tanto in vitro quanto in vivo.

139

Figura 3.5: Avaliação do efeito anti-hemorrágico (A) e do tempo de

tromboplastina parcial ativada (TTPa) (B) em ensaios in vivo em ratos, após

tratamento com as frações PI e PII. * p<0,05 indica diferença significativa de PI

(1,5 mg/Kg) comparada ao grupo controle.

140

Liu et al. (2006) obtiveram resultados semelhantes aos do presente

trabalho, quando testaram alguns polissacarídeos sulfatados, de diferentes

fontes comerciais, em testes de coagulação e de perda sanguínea. Foi

observado que esses polissacarídeos não alteraram o TTPa, mas foram

potentes em diminuir TP e a perda sanguínea. Nesse trabalho, os testes de

coagulação foram realizados utilizando plasma sanguíneo proveniente de

humanos hemofílicos e normais, chegando à conclusão que os polissacarídeos

sulfatados testados poderiam estar inibindo o TFPI (inibidor da via do fator

tecidual), implicando, assim, na produção aumentada de fator tecidual (TF).

É sabido que TF é uma glicoproteína de membrana expressa,

constitutivamente, por fibroblastos subjacentes ao endotélio vascular. Células

endoteliais e monócitos, que, normalmente, não expressam o fator tecidual,

podem expressá-lo na vigência de lesão endotelial e na presença de TNF-á e

IL-1. Já foi descrito que polissacarídeos de A. barbadensis estão envolvidos na

ativação de monócitos/macrófagos e na liberação de TNF-á e IL-1 (LIU et al.,

2006; TIZARD; RAMAMOORTHY, 2004). Além disso, a ação que esses

polissacarídeos têm em ativar fibroblastos (CHUNG; CHOI, 2006), células que

contêm TP constitutivamente, pode estar envolvida no processo prócoagulante

e anti-hemorrágico.

141

3.2.4.2. Avaliação Sistêmica dos PT de A. barbadensis na toxicidade

subcrônica em camundongos.

Durante o período experimental das análises de toxicidade, não foi

verificada mortalidade ou qualquer alteração física ou comportamental dos

animais tratados com os PT. Contudo, houve diferença significativa (p<0,05) da

massa do baço (Tabela 3.6) dos camundongos e aumento do número de

plaquetas em, aproximadamente, 36 % para os machos e 50 % para as fêmeas

(Tabela 3.7). Além disso, não houve alterações significativas em relação aos

demais parâmetros bioquímicos e hematológicos, indicando que os PT não

foram tóxicos na concentração de 10 mg/Kg para os animais testados. Esses

dados corroboram, também, com os encontrados nas análises histopatológicas

realizadas (Figura 3.6), nas quais não apresentaram alterações irreversíveis.

Fogleman et at. (1992) já haviam relatado a baixa toxicidade de

acemanana quando administrada em camundongos, ratos e cachorros, na

concentração de 20 mg/Kg. Diferente do presente estudo, os autores relataram

que não houve nenhuma alteração nos órgãos, inclusive no baço. O aumento

do baço, no presente estudo, pode estar relacionado com o aumento da

hematopoese, implicando em uma maior retenção de eritrócitos na polpa

vermelha e de leucócitos na polpa branca do devido órgão (MURPHY;

TRAVERS; WALPORT, 2010). O aumento do número de linfócitos no baço é

indicativo de imunoestimulação (RODRIGUES, 2011). Outro relato de análises

de toxicidade de extratos de espécies do gênero Aloe, foi realizado por

Matsuda et al. (2007). Nesse trabalho ratos foram tratados com o gel extraído

de A. arborescens, durante um período de 1 ano, não aumentando o baço

aumentado, mas apresentando aumento no número de leucócitos (WBC).

Apesar de, no presente trabalho, ter sido observado aumento

plaquetário, esses valores estão distantes de indicar trombocitose. Schimitt et

al. (2001) compararam parâmetros plaquetários de seres humanos e

camundongos e mostraram que concentrações até 1500 x 10-3uL são

aceitáveis.

142

Tabela 3.6: Análise de toxicidade por dose repetida dos PT de Aloebarbadensis em camundongos machos e fêmeas Swiss.

Parâmetros Tratamento (10 mg/Kg; i.p.)Machos Fêmeas

Salina PT Salina PTMassa corporal (g)iniciala 25,39±0,89 25,38±0,41 24,55±0,69 26,17±0,85

Massa corporal (g)finala 29,09±1,51 31,34±0,73 29,70±0,71 30,57±0,75

Fígado (%)b

6,02±0,34 5,25±0,17 5,24±0,08 5,44±0,07

Rim (%)b

0,91±0,04 0,91±0,02 0,78±0,02 0,80±0,04

Coração (%)b0,60±0,02 0,58±0,01 0,66±0,03 0,55±0,03

Baço(%)b0,42±0,03 0,63±0,04* 0,48±0,03 0,67±0,02*

Timo (%)b0,30±0,02 0,37±0,01 0,41±0,02 0,46±0,02

Linfonodo (%)b

0,13±0,01 0,16±0,02 0,24±0,01 0,30±0,02

TGO (U/L)c

31,82±8,38 15,92±2,10 49,14±12,62 39,96±3,36

TGP (U/L)c7,16±0,71 8,95±1,15 5,80±1,10 7,13±0,97

Uréia(mg/dL)c36,31±1,00 36,25±1,55 29,37±2,78 27,22±1,40

Creatinina (mg/dL)c

0,26±0,04 0,20±0,05 2,65±0,83 2,41±0,35

Fosfatase alcalina(U/L)c 68,16±10,04 67,18±5,89 75,16±12,64 95,14±16,96

a- massa corporal

b- massa dos órgãos

c- dosagens bioquímicas

* Diferença significativa (P<0,05)

143

Tabela 3.7: Análises hematológicas de sangue de camundongos Swiss machos

e fêmeas tratados com os PT de Aloe barbadensis.

Parâmetros Tratamento (10 mg/Kg; i.p.)

Machos Fêmeas

Salina PT Salina PT

WBC (x103/uL) 3,81±0,54 3,10±0,51 2,08±0,36 1,41±0,17

RBC (x106/uL) 8,86±0,18 8,19±0,27 8,22±0,24 8,47±0,18

HGB (g/dL) 14,25±0,29 12,90±0,47 13,18±0,36 13,50±0,45

HCT (%) 45,78±1,27 41,62±1,57 40,78±1,37 42,93±1,45

MCV (fL) 51,68±1,09 50,80±0,70 49,60±0,42 50,62±0,71

MCH (pg) 16,10±0,20 15,75±0,31 16,05±0,18 15,93±0,20

MCHC (g/dL) 31,17±0,32 31,02±0,27 32,35±0,28 31,47±0,18

PLT (x103/uL) 944,00±51,19 1285,00±89,19* 823,50±70,72 1248,00±52,26*

W-SCR (%) 89,43±1,47 75,20±13,37 81,62±1,97 85,18±1,41

W-MCR (%) 0,00±0,00 0,00±0,00 0,00±0,00 0,00±0,00

W-LCR (%) 10,57±1,47 11,63±0,57 18,27±2,01 14,82±1,41

W-SCC (x103/uL) 3,36±0,44 2,75±0,46 1,73±0,31 1,21±0,16

W-MCC (x103/uL) 0,00±0,00 0,00±0,00 0,00±0,00 0,00±0,00

W-LCC (x103/uL) 0,45±0,10 0,30±0,02 0,35±0,06 0,20±0,02

RDW-SD (fL) 26,53±0,59 26,92±0,51 24,80±0,42 26,30±0,62

RDW-CV (%) 13,93±0,15 14,43±0,34 13,23±0,46 14,17±0,23

PDW (fL) 6,36±0,86 7,38±0,14 6,36±0,86 7,42±0,12

MPV (fL) 6,87±0,45 6,34±0,11 6,87±0,45 6,32±0,10

P-LCR (%) 6,80±0,55 6,50±0,62 6,80±0,55 4,60±0,25Número de leucócitos (WBC), número de eritrócitos (RBC), concentração de hemoglobina

(HGB), hematócrito (HCT), volume corpuscular médio (MVC), hemoglobina corpuscular média

(MCH), concentração média de hemoglobina corpuscular (MCHC), número de plaquetas (PLT),

razão percentual de linfócitos (W-SCR), razão percentual de monócitos (W-MCR), razão

percentual de neutrófilos (W-LCR), número de linfócitos (W-SCC), número de monócitos (W-

MCC), número de neutrófilos (W-LCC), amplitude da distribuição dos eritrócitos (RDW-SD),

coeficiente de variação ao redor da média do volume das células vermelhas (RDW-CV), índice

de amplitude de distribuição do tamanho das plaquetas (PDW), volume plaquetário médio

(MPV) e percentagem de plaquetas gigantes (P-LCR). * Diferença significativa (p<0,05).

144

Figura 3.6: Fotomicrografia de cortes histológicos, corados com hematoxilina eeosina, dos órgãos: coração (A e B), fígado (C e D), rim (E e F), baço (G e H),timo (I e J) e linfonodo (K e L) de camundongos machos Swiss tratados comsalina (figuras da esquerda) e 10 mg/kg dos PT de A.barbadensis (figuras dadireita). Os resultados referentes às fêmeas se mostraram idênticos aosmachos. Aumento 400x.

145

3.3. CONCLUSÃO

Os PT e as frações PI e PII não apresentaram citotoxicidade para às

células Vero, C6/36, HEp-2 e HeLa. No entanto, para células LLC-MK2, os PT

e as frações PI e PII apresentaram citotoxicidade para as concentrações

maiores testadas.

Os PT e as frações PI e PII não foram eficientes para inibir a infecção

causada pelos vírus não envelopados Ad-19 e Ad-41.

Os resultados com os HSV, vírus envelopados de DNA, mostraram que

os PT e a fração PI foram capazes de inibir os vírus tipo 1 e 2. Em contraste,

PII inibiu apenas HSV-2.

Em relação ao HMPV, vírus envelopados de RNA-negativo, a fração PII

apresentou inibição de, aproximadamente, 100%, enquanto PI, não apresentou

atividade antiviral. Essa inibição foi acompanhada pela apresentação de IS

4,5 vezes mais alto do que a ribavirina.

Os PT e as frações PI e PII não apresentaram atividade antiviral para

DENV-1, vírus envelopado de RNA-positivo.

A fração PI apresentou efeito anti-hemorrágico e prócoagulante

diminuindo o TP, agindo, provavelmente, na fase inicial da coagulação.

Os PT não apresentaram toxicidade em camundongos quando foram

analisados os parâmetros bioquímicos, hematológicos e histopatológicos.

Os PT aumentaram o baço e o número das plaquetas de camundongos.

Pode ser concluído que polissacarídeos de A. barabdensis além de

apresentar atividade inibitória contra os vírus HSV-1, HSV-2 e HMPV, podem

também apresentar efeito anti-hemorrágico e prócoagulante, propriedades

essas, importantes, visto que a complicação de muitas viroses leva a quadros

hemorrágicos. Além disso, os PT de A. barbadensis não apresentaram

toxicidade expressiva, podendo ser utilizada como agente terapêutico seguro e

eficaz.

146

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