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IV Jornadasde investigación y

desarrollo tecnológicoen gestión de

residuos radiactivos

Volumen

enresapublicación técnica 09/2001

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IV Jornadasde investigación y

desarrollo tecnológicoen gestión de

residuos radiactivos

Volumen

enresa

ENRESADirección de Investigación y Tecnología

Emilio Vargas n° 7

28043 Madrid - EspañaTfno.: 915 668 100

Fax: 915 668 169

www.enresa.es

Diseño y producción: TransEditimprime: GRAFISTAFF, S.LISSN: 1134-380XD.L: M-53229-2001Noviembre de 2001

Este trabajo ha sido realizado bajo contrato con ENRESA.Las conclusiones y puntos de vista expresados en él corresponden

a sus autores y pueden no coincidir necesariamente con los de ENRESA

Los presentes publicociones técnicos recogen los principales ponencias presentodas en las IVJornadas de I+D en Tecnología de Gestión de Residuos Radiactivos, promovidas por ENRESA ycelebradas en la Universidad de Barcelona en Noviembre del año 2000.

Las ponencias corresponden tanto o las Sesiones Técnicas como a los Seminarios que tuvieronlugar y en su conjunto constituyen un documento de inestimable valor que indica el elevado ni-vel tecnológico alcanzado en la gestión de residuos radiactivos como resultado de una clara ycontinuado política de I+D, conjuntada con una intensa y fructífera colaboración internacional.

A lo largo de las ponencias de este documento puede conocerse el estado tecnológico y las ca-pacidades desarrolladas en los distintos ámbitos de lo gestión de residuos radiactivos. Los prin-cipales temas tratados incluyen: lo gestión de residuos de baja y media actividad, el desman-helamiento de instalaciones nucleares, la separación y transmutación de radionudeidos de vidalarga y, sobre todo, el almacenamiento geológico profundo. A través de las ponencias corres-pondientes a las sesiones científicas se revisan a nivel general el estado del conocimiento enlas áreas citadas, con énfasis especial en los logros y desarrollos conseguidos en España. A tra-vés de ios seminarios se puede profundizar en aspectos de gran relevancia dentro de la l+ú enresiduos radiactivos, tales como el papel de la biosfera, lo modelizadón numérica y los labora-torios subterráneos.

Los documentos presentados en estas ¡ornadas avalan el nivel de madurez científico y tecnoló-gico conseguido en este campo por ENRESA y las organizaciones que con ella desarrollan suPlan de I+D, y deben constituir para la sociedad un mensaje de confianza en lo referente a lascapacidades disponibles para resolver el problema de los residuos radiactivos en España enperfecta sintonía con los países más avanzados en este campo.

Finalmente, ENRESA quiere agradecer a ponentes y autores por el importante volumen de in-formación acumulado, por el esfuerzo realizado y por la calidad conseguida.

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These Technical Publications include the main papers presented during the IV R&D Symposiumon Radioactive Wastes Management Technology, promoted by ENRESA and held in the Barce-lona University during November 2000.

The papers correspond both to the Technical Sessions and the Seminars and they are a docu-ment of inestimable value that indicates the high technological value reached in the radioac-tive waste management as a result of a clear and continuous R&D politics together with an in-tense and productive international collaboration.

Throughout the papers of this document the technological status and the capacities developedin all different fields of the radioactive waste management are shown. The main subjects dis-cussed include: low and medium activity wastes management, dismantling of nuclear plants,partitioning and transmutation of long life radionudides and mainly deep geological disposal.Through the papers corresponding to the scientific sessions the state of the art in the men-tioned areas is reviewed with special emphasis, as well as the achievements and develop-ments reached in Spain. Through the seminars, many outstanding aspects of the R&D in radio-active wastes such as the biosphere role, the numerical modelling and the undergroundlaboratories, can be studied in depth.

The documents presented in this Symposium endorse the scientific and technological maturitylevel reached in this field by ENRESA and the organisations that develop with ENRESA its R&DPlan and must mean for the society a confidence message in which is referred to the availablecapacities to solve the problem of the radioactive wastes in Spain in perfect syntony with themost advanced countries in this field.

Finally ENRESA wants to thank all the speakers and authors for the important volume of pa-pers mat were gather together and for the effort make and the quality reached.

índice

índice

II

SESIONES CIENTÍFICAS. ACTIVIDADES DE GESTIÓN DE ENRESA 1

SESIÓN I: ACTIVIDAD DE GESTIÓN DE ENRESA 3

EL PLAN GENERAL DE RESIDUOS RADIACTIVOS

V. Gozález. ENRESA 5

PLAN DE INVESTIGACIÓN Y DESARROLLO TECNOLÓGICO DE ENRESA (1999-2003)

J. Astudillo, R. Gaveta. ENRESA 9

SESIÓN I I : TECNOLOGÍA DEL RESIDUO, SEPARACIÓN Y TRANSMUTACIÓN 23

GESTIÓN DE LOS COMBUSTIBLES IRRADIADOS. PAPEL DE IA SEPARACIÓN Y LA TRANSMUTACIÓN

J.L González. ENRESA 25

CARACTERIZACIÓN DE RESIDUOS DE ALTA ACTIVIDAD: PROCESOS, TECNOLOGÍAS, RESULTADOS Y MODELOS

A. Martínez-Esparza. ENRESAP. Díaz Ancas, i. Quiñones. CIEMATi. de Pablo, I. Casas. UPC-DIQJ. Bruno, £ Cera. ENVIROS-QUANTISCI 29

FÍSICO-QUÍMICA Y MECANISMOS DE RETENCIÓN DE ACTÍNIDOS, PRODUCTOS DE FISIÓN Y PRODUCTOSDE ACTIVACIÓN

I Bruno, L Duro. ENVIROS-QUANTISCIP. Rivas, M. García, T. Missana. CIEMATI. Casas, J. de Pablo. UPCP. Hernán. ENRESA 45

SORCIÓN Y MIGRACIÓN DE ACTÍNIDOS Y PRODUCTOS DE FISIÓN

M. García, T. Missana, P. Rivas. CIEMAT. 61

IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos.

ITU-ENRESA COLLABORATION ON IRRADIATED FUEL RESEARCH

J. P. Glatz, Hj. Matzke, V. V. Rondinella. European Commission, Joint Research Center,Institute For Transuranium ElementsJ. A. Serrano, I Cobos. CIEMATA. Martínez Esparza. ENRESA 79

SEPARACIÓN MEDIANTE PROCESOS HIDROMETALÚRGICOS Y PIROMETALÚRGICOSDE RADIONUCLEIDOS DE VIDA LARGA

A. González de la Huebra, i. A. Suárez, G. Pina, M. Rodríguez Alcalá, J.L Gascón, G. Espartero,?. OíazArocas, C. Caravaca, i. Serrano, C. González. CIEMATY. Castrillejo, R. Bermejo, E. Barrado. Universidad de Valladolid 97

ESTUDIOS BÁSICOS DE TRANSMUTADORES DE RESIDUOS DE VIDA LARGA: MODELOS NEUTRÓNICOS

J.M. Martínez-Val, P.T. león, E. Mínguez, M. Perlado. UPM-ETSSIM. Piera. UNED-ETSII 113

SESIÓN I I I : I + D DE APOYO A INSTALACIONES OPERATIVAS DE GESTIÓN DE RESIDUOS 139

LA 1 + D COMO APOYO A LA INNOVACIÓN Y OPTIMIZACIÓN DE LAS INSTALACIONES OPERATIVASDE GESTIÓN DE RESIDUOS

P. luloaga Lalana, J. Antonio Gago, P. Carboneras, C. Pérez Estévez. ENRESA 141

TECNOLOGÍAS DE CARACTERIZACIÓN DE RESIDUOS DE BAJA Y MEDIA ACTIVIDAD: PASADO, PRESENTE Y FUTURO

A. González de la Huebra, J. A. Suárez, G. Pina, M. Rodríguez. Alcalá, J. L Gascón, G. Espartero,A. Almodóvar. CIEMATA. Morales. ENRESA 145

DURABILIDAD DE LOS SISTEMAS DE CONTENCIÓN DE HORMIGÓN DE EL CABRIL PROGRAMAS EXPERIMENTALESY RESULTADOS DE LOS ESTUDIOS

C. Andrade, J. i. Sagrera, C. Alonso, M. Castellote, J. Muñoz, I. Llórente, S. Goñi, A. Guerrero.CSI&Instituto Torróla 159

DESARROLLO DE UN PROCESO BASADO EN TECNOLOGÍA DE PLASMA PARA EL TRATAMIENTO DE RESIDUOSRADIACTIVOS DE BAJA Y MEDIA ACTIVIDAD

J.C. Mágica, P.Aguirre.lNASMETF. Alvarez-Mir, S. del Río. IBEROROIÁ SÁ?. luloaga, M. Navarro. ENRESAE. Mancebo, J.J. Díaz. IBERINCOSÁV. Colomer. Universidad de Córdoba 171

SESIÓN IV: ALMACENAMIENTO DEFINITIVO 1

COMPORTAMIENTO FÍSICO DE LAS CÁPSULAS DE ALMACENAMIENTO

J. Martí, F. Riera, F. Mayoral. UPM-ETSIM 3

IV

índice

SELECCIÓN DE MATERIALES PARA CONTENEDORES DE HLW

I. Matate, M.lnsausti, V. Madina. INASMET 14

COMPORTAMIENTO TERMO-HjDRO-MECÁNICO DE BARRERAS ARCILLOSAS DE INGENIERÍA: VERIFICACIÓNEN LABORATORIOS SUBTERRÁNEOS (ASPÓ, GRIMSEL Y MT. TERRI)

E. Alonso, A Gens,A. Üoret. UP&CIMNE 33

LA ALTERACIÓN SUPERGÉNICA DE LA PECHBLENDA DE LA MINA FE (CIUDAD RODRIGO, SALAMANCA),COMO ANÁLOGO NATURAL DEL COMBUSTIBLE GASTADO: DISOLUCIÓN, TRANSPORTE Y RETENCIÓNDE RADIONUCLEIDOS NATURALES EN UN MEDIO FRACTURADO. (PROYECTO MATRIX I)

L. Pérez del Villar, R. Campos, ?. Gómez, IS. Cózar, J. Pardillo, B. Buil, A. Garralón, MSJ. Tunero,M. Pelayo, B. Ruiz, P. Rivas. CIEMAJD. Arcos, J. Bruno, M. Grívé. EMROS-QUANTISCIJ. Ruiz Sánchez-Porro, F. Marín, A. Izquierdo. ENUSAG. Carretero, E. Ortuño, E. Ebria, i. Suso. AITEMINP. Hernán, J.Astudillo. ENRESA 49

TESTIFICACIÓN YMONITORIZACIÓN DE LAS AGUAS SUBTERRÁNEAS

?. Gómez, A. Garralón, MSJ. Jarrero, B. Ruiz, L Sánchez. CIEMATC. Bajos. ENRESA ' . . . 8 7

MODELACIÓN DEL ENTORNO DE LAMINA RATONES (CÁCERES)

í. Martínez tanda, I Carreta. UPCDIT 103

CARACTERIZACIÓN HIDROGEOLÓGICA DE MEDIOS FRACTURADOS DE BAJA PERMEABILIDAD

F. Ortuño, £ Ebrio, 6. Carreteto, J. M'Suso. AIJEMIN 117

METODOLOGÍA PETROFÍSICA PARA LA CARACTERIZACIÓN FRACTOGRÁFICA E HIDROGEOLÓGICADE LA MATRIZ ROCOSA

M. Montoto San Miguel. Univetsidad de Oviedo 135

ESTABILIDAD DE LA BARRERA GEOLÓGICA: ESTUDIOS NEOTECTÓNICOS, SISMOTECTÓNICOS Y PALEOSISMOLÓGICOS

?. Santanach, £ Masana. UBM. Herraiz, G. de Vicente. UCMMAucini. ENRESA 147

SESIÓN V. EVOLUCIÓN DE LA SEGURIDAD Y DE LAS INSTALACIONES DE GESTIÓN DE RESIDUOS RADIACTIVOS . . . 1 5 7

LA EVALUACIÓN DE LA SEGURIDAD EN LA GESTIÓN DE RESIDUOS RADIACTIVOS. APROXIMACIONESINTERNACIONALES Y APROXIMACIÓN DE ENRESA

I Alonso. ENRESA 159

DESARROLLOS DE I + D DE APOYO METODOLÓGICO A LA EVALUACIÓN DE LA SEGURIDAD

E. Recreo; C. Ruiz. CIEMATR. Bolado;E. Gallego. UPM-ETSIl 163

IV Jornadas de I+Ü en gestión de residuos radiactivos.

LA EVOLUCIÓN CLIMÁTICA A LARGO PLAZO Y EVALUACIÓN DE LA SEGURIDAD

A. Cortés. ENRESAA. Delgado, E. Reyes. CSICP. Pinedo, E. Recreo. CIEMTT. Torres. UPM-ETSIM 181

EL COMPORTAMIENTO DE LOS PRODUCTOS DE LA FISIÓN NATURAL EN EL MEDIO GEOLÓGICO:IMPLICACIONES PARA LA EVALUACIÓN DEL COMPORTAMIENTO DE UN AGP Y LA OPINIÓN PÚBLICA(PROYECTO OKLO FASE II)

i. Pérez del Villar, A. Quejido, J. S. Cazar, J. Peña, A. Garralón, P. Gómez, M. T. Crespo, M. Fernández,i. Pardillo, M. J. Gimeno, M. J. Tunero, M. Pelayo, R. Campos, B. Bul CIEMATJ. Bruno, L Duro, D. Arcos, 5. Jordana, M. Grivé, J. Pon. ENVIROS-QUANTISCIi. Salas, CAyora. CSICI. Pérez, I. Casas. UP&DIQM. Montoto. Universidad de OviedoP. Hernán. ENRESA 193

BENTONITAS COMO ANÁLOGO NATURAL DEL CAMPO PRÓXIMO: PROYECTO BARRA-I

D. Arcos y 1. Bruno. ENVIROS-QUANTISCIJ. Linares, J. Martínez, E. Caballero, C. Jiménez. CSICAM. Fernández, M. Pelayo, M.V. Villar, P. Rivas, L Pérez del Villar. CIEMAT 223

TRANSPORTE DE RADIONUCLEIDOS EN UN SISTEMA DE FLUJO NATURAL DEL YACIMIENTO DE URANIODE PALMOTTU (FINLANDIA). (PROYECTO PALMOTTU)

í. Pérez del Villar, M. J. Gimeno, i. S. Cazar, ¡. Peña, MJ. Tunero, M.T. Crespo, A. Yllera, E. Fiona,P. Gómez, R. Campos, i. Pardillo, M. Pelayo, A. Melón, M. D. Sánchez- de Ledesma, M. García,Belén M CIEMATJ. Bruno, £ Cera, L Duro, M. Grivé, C. Rollin. ENVIROS-QUANTISCIJ. Solos, CAyora. CSICA. Delgado, £ Reyes, R. Mñez. CSICP. Hernán. ENRESA 245

SEMINARIOS TÉCNICOS.

SEMINARIO 1 : COMPORTAMIENTO DE RADIONUCLEIDOS EN LA BIOSFERA Y RESTAURACIÓN AMBIENTAL

RECOMENDACIONES MÁS ACTUALES DE LA COMISIÓN INTERNACIONAL DE PROTECCIÓN RADIOLÓGICARELATIVA A LA EVACUACIÓN DE RESIDUOS RADIACTIVOS

P. Carboneras. ENRESAD. Cando. CIEMAT

CARACTERÍSTICAS DE LA BIOSFERA DESDE EL PUNTO DE VISTA DE LA GESTIÓN FINALDE LOS RESIDUOS RADIACTIVOS

P. PinedoXIEMAT 21

VI

índice

MODELIZACION DEL TRANSPORTE DE RADIONUCLIDOS EN LA BIOSFERA. ESTIMACIÓN DE CONSECUENCIASRADIOLÓGICAS EN EL PÚBLICO, ANÁLISIS DE INCERTIDUMBRES

/. Simón. CIEMJ 33

OBTENCIÓN DE PARÁMETROS DE TRANSFERENCIA. ESTUDIOS EXPERIMENTALES

kAgueto. CIEMAT 47

PROTECCIÓN RADIOLÓGICA EN LA INTERVENCIÓN DIRIGIDA A LA RECUPERACIÓN AMBIENTALTRAS ACCIDENTES

J. Gutiérrez López, C. Vázquez López, C. Alonso Trueba. CIEMAT 65

RESTAURACIÓN DE ANTIGUAS MINAS DE URANIO

C. Pérez Estévez.EMSAE. Lozano Martínez. ENUSA 85

IMPAGO DE LA MINERÍA DE URANIO EN LAS AGUAS SUBTERRÁNEAS

P. GómezJ. Garralón,MgJ. Tunero. CIEMAT 93

SEMINARIO 2: MODELIZACION NUMÉRICA Y EVALUACIÓN DE LA SEGURIDAD A LARGO PLAZODE LAS INSTALACIONES DE GESGIÓN DE RESIDUOS 117

MODELIZACION DE LOS PROCESOS DE DISOLUCIÓN/LIXIVIACIÓN DEL COMBUSTIBLE

J. Bruno, £ Cera, J. Merino. ENVIROS-QUANTISCIJ. Quiñones. CIEMATA. Martínez-Esparza. ENRESA 119

MODELIZACION DE LOS PROCESOS DE RETENCIÓN: SORCIÓN

L Duro, i. Quimera, J. Bruno. ENVIROS-QUANTISCÍI Missana, M.García. CIEMATP. Hernán. ENRESA 147

COUPLED THERMO-HYDRO-GEOCHEMICAL MODELS OF ENGINEERED CLAY BARRIERS

J. Samper, R. Juncosa, J. Delgado, L Montenegro, V. Navarro, A. Vázquez, J. Molinero, 7. DaiUniversidad de La Coruña-ETSI de Caminos, Canales y Puertos 161

MODELOS ACOPLADOS TERMO-HIDRO-GEOQUIMICOS: CÓDIGOS DE LA SERIE CORE(CORP, VISUAL-CORE, FADES-CORE, INVERSE-CORE, BIO-CORE)

J. Samper, R. Juncosa, J. Delgado, V. Navarro, L Montenegro, 7. Dai, G. Zhang, L Huguet, J. MolineroUniversidad de La Coruña-ETSI de Caminos, Canales y Puertos 175

MODELOS DE FLUJO Y TRANSPORTE EN LA GEOSFERA: EL CÓDIGO TRANSIN

A. Medina, A. Akolea, J. Carrera. ÜPC-ETSI de Caminos, Canales y Puertos 795

IV Jomadas de I+D en gestión de residuos radiactivos.

MODELOS DE TRANSPORTE REACTIVO: RETRASO

C. Ayoro, J. Salas, I. Benet, F. Bath CSICM.W. Saaltink, Jesús Carrera. UPGDIT 205

MODEUZACIÓN GEOESTADÍSTICA

J. Jaime Gómez-Hernández, J.E. Capilla, A. Sahuquillo, E. Cossiraga, rl-i Hendricks Eronssen. UPV-DIMMA.... 227

MODEUZACIÓN DE SUBSISTEMAS: CAMPO PRÓXIMO, CAMPO LEJANO Y BIOSFERA

£ González. INITEC 235

MODEUZACIÓN GLOBAL DEL SISTEMA

J l . Cormenzana. EMPRESARIOS AGRUPADOS 243

MODELOS ESTADÍSTICOS DE SENSIBILIDAD EINCERTIDUMBRE: MayDay

Ricardo Bolado. UPMAlejandro Alonso. NEXUS5 251

IV

SEMINARIO 3: LOS LABORATORIOS SUBTERRÁNEOS COMO CENTROS DE INVESTIGACIÓN Y VERIFICACIÓNDE TECNOLOGÍAS: PARTICIPACIÓN DE GRUPOS DE INVESTIGACIÓN ESPAÑOLES 1

EL PAPEL DE ENRESA EN LOS LABORATORIOS SUBTERRÁNEOS

P. Hernán, i. Astudño, C. Bajos, F. Huertas, J.C. Mayor. ENRESA 3

ENSAYOS EN MAQUETA Y DE APOYO AL ENSAYO "IN SITU" MAQUETA FEBEX Y MAQUETA GEOQUÍMICA.PROCESOS RELEVANTES Y DIFICULTADES DE CARACTERIZACIÓN

P.L Martín, M.V. Villar, M. García, A. Yllera.CIEMAT 9

PROYECTO GAM (GAs Migration): CARACTERIZACIÓN DEL FLUJO Y TRANSPORTE DE GASES EN UNA FRACTURA

H. Ramojo, J. Jódar, J. Carrera, S. Olivella, X. Sánchez. UPCDIJJ.C. Mayor. ENRESA 29

MIGRACIÓN DE RADIONUCLEIDOS EN FORMA DE COLOIDES: PROYECTO CRR

T. Missana, U. Alonso, MSJ. Turrero. CIEMATJ. Bruno, L Duro, i. Guimeró. EHVIROS-QliAHJISÜP. Hernán. ENRESA 47

índice

LABORATORIO SUBTERRÁNEO DE ASPÓ. PROYECTO TRUE BLOCK SCALE

C Bajos. ENRESAB. deludía. CIEMAT 63

PROYECTOS DE BARRERA DE INGENIERÍA EN ASPÓ: "PROTOTYPE", "BACKFILL AND PLUG TEST"

A. Ledesma. UPCJ. L Fuentes. AITEMINF. Huertas. ENRESA 79

CARACTERIZACIÓN HIDRÁULICA, HIDROGEOQUÍMICA Y DEL TRANSPORTE DIFUSIVO DE RADIONUCLEIDOSEN LA FORMACIÓN ARCILLOSA DE MONT TERRI

A. Ms Fernández, A. Yllera, M. I lunero, i. Peña, A. Melón, M. García, M. Mingarro, A. Hernández,P. Rivas. CIEMAT

P. Hernán, J. C. Mayor 91

MODELIZACIÓN GEOQUÍMICA EN EL LABORATORIO SUBTERRÁNEO DE MONT TERRI

D. Arcos, 1. Bruno. EMROS-QUAUTISCl

J.Peña,MsJ. Tumo,A.M!Fernández. CIEMAT 119

PROYECTO MONT TERRI. EXCAVACIÓN DE LA NUEVA GALERÍA. TRAMO ED-B. CARACTERIZACIÓNY CÁLCULOS GEOMECÁNICOS

M. Velasco. DM IBERIA 139

IX

Seminarios técnicos

Seminario 1:Comportamiento

de radionucleidosen la biosfera

y restauraciónambiental

Seminario 1: Comportamientode radionucleidos en la biosferay restauración ambiental

Recomendaciones más actuales de la comisión internacional de protección radiológica relativa a la evacuación de residuos radiactivos

RECOMENDACIONES AAAS ACTUALES DE LA COMISIÓNINTERNACIONAL DE PROTECCIÓN RADIOLÓGICA

RELATIVA A LA EVACUACIÓN DE RESIDUOS RADIACTIVOS

Pedro CarbonerasENRESA

David CandoCIEMAT

ResumenLa Comisión Internacional de Protección Radiológi-ca (ICRP en sus siglas inglesas) ha dedicado, en losúltimos años, una atención relevante a dar guíaspara los problemas que aparecen en la aplicacióndel sistema general de protección radiológica defi-nido en su publicación número 60 a la evacuaciónde los residuos radiactivos.

Como fruto de dicha atención, se han producidotres documentos, de los cuales, el primero ya se hapublicado con el número 77 de la colección, mien-tras que los dos restantes han sido recientementeaprobados por la Comisión en su reunión de sep-tiembre 1999.

La publicación ICRP-77 se refiere a la evacuaciónde los residuos radiactivos en general, incluyendotanto la opción "diluir-dispersar" como la de "con-centrar-confinar". El segundo documento, parte delanterior y se concreta en los problemas planteadosal aplicar el sistema general de protección a la ges-tión final de los residuos radiactivos sólidos de vidalarga, mediante la opción de "concentrar-confinar".El tercer documento trata de las exposiciones de ca-rácter prolongado (o crónico) que resultan, entreotras razones, de la presencia de residuos radiacti-vos en el medio ambiente a causa del desarrollo deprácticas y actividades del pasado, así como des-pués de accidentes

En el trabajo que se presenta a continuación, sedescriben, con intención informativa y divulgativa,los aspectos más relevantes del contenido de lostres documentos mencionados:

AbstractIn the last years the International Commission onRadiological Protection (ICRP) has dedicated a par-ticular effort to provide guidance to solve the prob-lems derived from the application of the System ofProtection to radioactive waste disposal.

As a result of this effort, the ICRP has producedthree reports. The first one appeared as Publication77. The two other reports were recently approved bythe Main Commission, the draft versions were di-rectly distributed for comments.

Publication 77 deals with conceptual and generalaspects of radioactive waste disposal including di-lute/disperse and concentrate/confine options. Thesecond report refers to the specific protection crite-ria for the disposal of long-lived wastes and thethird one adressses prolongued (chronic) public ex-posure resulting from the existence of radioactivewastes in the environment as a result of either pastpractices or after accidental situations.

The following paper describes the most relevant as-pects of those three ICRP documents aming at divul-gating the information they contain.

Política de la comisión internacionalde protección radiológica para laevacuación de los residuos radiactivosLa Comisión Internacional de Protección Radiológi-ca (ICRP en sus siglas inglesas) ha publicado en

IV Jomadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radbnudeidos en la biosfera y restauradón ambiental

1997 un documento definiendo la política de laprotección radiológica para la evacuación de losresiduos radiactivos (Ref. 1). Sus principales conte-nidos han sido ya objeto de otros trabajos de divul-gación (Ref 2).

• Se define como residuo a todo material para elque no se ha previsto un uso ulterior. El términoinglés "disposal", puede ser interpretado encastellano, como "evacuación", e incluye tantolas descargas de efluentes líquidos y gaseososal medio ambiente, como el almacenamientofinal de residuos sólidos. El concepto de "eva-cuación" se diferencia del concepto de "almace-namiento temporal", en que en el primer caso,no hay intención de recuperar los residuos.

• En el caso de "evacuación" de residuos, elfactor esencial es la protección del público.Esto supone, básicamente, la aplicación deprocedimientos de "optimización", sometidos a"restricciones" y el respeto de los "límites" co-rrespondientes. La publicación ofrece precisio-nes sobre la aplicabilidad del principio de justi-ficación en el campo de la gestión de losresiduos radiactivos; sobre el papel principalque juega el principio de optimización; sobrela utilidad sólo relativa que tienen los límitesde dosis establecidos, y también sobre la no-ción de exposición potencial en este marco.Además el documento establece que la actualrelación que se asume entre los valores de do-sis calculados en el largo plazo con el detri-mento de la salud, puede no ser válida en elfuturo; discute las limitaciones que tiene el em-pleo del valor de dosis colectiva en este cam-po, y se pronuncia también sobre la utilizaciónde otros "indicadores" como modo de evaluarel grado de protección ofrecido a las genera-ciones futuras.

Principio de justificaciónEs erróneo considerar a la gestión de los residuosradiactivos como una "práctica" en sí misma, queprecisaría, por tanto, de su propia justificación in-dependiente. Las actividades de gestión de los resi-duos radiactivos, incluyendo su evacuación, debe-rían estar incluidas en la evaluación de la justi-ficación de la práctica que los produce. Si se pro-ducen cambios en la política nacional de gestiónde estos residuos y la práctica que los produce con-tinúa, podría ser necesario reevaluar dicha prácticaen las nuevas condiciones.

Principio de optimizaciónLa Comisión insiste en el carácter sutil de este prin-cipio tal como está enunciado en sus recomenda-ciones actuales (Ref. 3), que apela esencialmente aluso de juicios de carácter cualitativo, aun cuandohaya sido frecuentemente identificado con el análi-sis "coste-beneficio", que compara la reducción delas dosis colectiva y el incremento de coste de laprotección. El papel esencial de la optimización esel de generar un modo de pensar en todos los res-ponsables de la protección, de modo que se pre-gunten a sí mismos, continuamente, si han hechotodo lo razonablemente posible para reducir las do-sis, mientras que el significado de la palabra "razo-nable" que la ICRP asocia necesariamente a la op-timización, se olvida con mucha frecuencia.

La posición de la Comisión se recoge de forma níti-da en el párrafo 11 7 de la publicación 60 (Ref. 3):"Si el siguiente paso para reducir el detrimento sólopuede darse con la dedicación de unos recursosque no son proporcionados a tal reducción, no esde interés para la sociedad dar tal paso ".

La restricción de dosis es un componente esencialde la optimización y es un concepto relativo a unafuente. Se trata del valor superior de la dosis querecibiría un individuo a causa de una fuente con-creta. El mismo que se usa de modo prospectivo,como "techo" de las opciones de protección que seevalúan en el estudio de optimización.

Limitación de dosis para el públicoEl límite de dosis para el público es un conceptoasociado al individuo, que se aplica a la dosis me-dia recibida por el grupo de población consideradocomo más expuesto a la fuente considerada (con-cepto clásico de grupo crítico), con la debida consi-deración a la posibilidad de que existan exposicio-nes procedentes de otras fuentes sometidas alsistema de protección. A fin de respetar el valor es-tablecido de 1 mSv por año, puede ser necesarioestablecer sistemas de vigilancia del medio ambien-te, que por definición, controlarían el impacto glo-bal del conjunto de fuentes y prácticas a que estaríasometido el grupo expuesto. Estos sistemas debe-rían diseñarse con un valor objetivo de restricciónde dosis usando modelos medioambientales y me-tabólicos realistas.

La Comisión reconoce que los límites de dosis parael control de la exposición del público apenas tie-nen utilidad práctica. Adiciona I mente considera que


la aplicación de los límites de dosis en la evacuaciónde residuos radiactivos tiene dificultades inherentes, yque el control de las exposiciones del público enbase a la optimización, con el uso de restriccionesde dosis, hará innecesario el uso de los límites dedosis para el público en dicha evacuación.

Exposiciones potencialesPor comparación con las exposiciones que se pro-ducen de una forma prevista, que llamaremos nor-males, se trataría de exposiciones que pueden o noocurrir, y a las que se puede atribuir, en principio,una probabilidad de ocurrencia.

La noción de exposición potencial resulta muy rele-vante a ¡a hora de analizar comparativamente lasestrategias básicas de evacuación de residuos ra-diactivos: "diluir-dispersar", frente a "concentrar-confinar". Ambas estrategias son necesarias y debenusarse de forma adecuada, y ambas producen expo-siciones del público, bien sea por descargas actuales(caso de la "dilución-dispersión"), o bien por emisio-nes diferidas en el tiempo (caso de "concentra-ción-confinación") (Figura 1). En el caso primero ydejando de lado posibles aspectos específicos demigración y reconcentración en el medio ambientede isótopos de vida larga, debe garantizarse la pro-tección adecuada del grupo crítico y del conjuntode la población considerando las exposiciones nor-males; en el segundo, las exposiciones normalesserán más bajas por el confinamiento y el decai-miento radiactivo, mientras que deben considerarsepreponderantemente las exposiciones potenciales,teniendo en cuenta tanto su posibilidad de ocurren-cia, como su magnitud. Ambos tipos de exposicio-nes deben ser tenidas en cuenta para decidir sobreel modo de combinar ambas estrategias de gestión.

La Comisión reconoce no obstante, que el papel delas exposiciones potenciales en la evaluación delriesgo asociado con radionuclidos de vida larga noes aún claro.

Utilización de la dosis colectivaLa dificultad principal para la aplicación del sistemaordinario de protección radiológica a la evacuaciónde residuos radiactivos, radica en los largos perío-dos de tiempo a considerar y en las incertidumbresde todo tipo que existen para evaluar, tanfo las do-sis individuales, como sobre todo las colectivas,donde se combinan las dificultades de las indivi-duales y las asociadas a la estimación del tamañode la población afectada. Una segunda dificultad

radica en que, en el largo plazo, no puede asumir-se, ni el control de dichas dosis, ni la posibilidad deactuar para remediar eventuales incumplimientosde los criterios de protección, por lo que ésta debeasegurarse en el mismo momento de realizar laevacuación. Adicionalmente y como ya se indicó, laevaluación del detrimento a la salud en base a lasdosis recibidas se fundamenta en los conocimientosactuales y podría no ser válida en el futuro lejano.

La Comisión recomienda, portento, que las estima-ciones de dosis colectivas para períodos de tiemposuperiores a algunos miles de años y las estimacio-nes del detrimento de la salud para períodos supe-riores a algunos cientos de años, sean examinadasde forma crítica.

La Comisión relativiza también, fuertemente, la rele-vancia de la dosis colectiva en la gestión de los re-siduos radiactivos, y recuerda, adicionalmente, quela consideración conjunta (agregada) de valores dedosis y número de personas sólo es adecuada enrangos en los que el factor de riesgo es aproxima-damente constante y por tanto siempre sería nece-sario descomponer la escala del tiempo en bloquesen los que los valores de dosis individuales fueranconstantes y ofrecer los términos de la dosis colecti-va de forma separada (desagregada), para su con-sideración.

Protección de las generaciones futurasLos tres elementos básicos para fundamentar unadecisión sobre los efectos de una evacuación de re-siduos radiactivos sobre las generaciones futuras,podrían ser:

1. El detrimento total causado a una poblacióndeterminada en sucesivas generaciones

2. El detrimento total causado a una generaciónconcreta y bien definida.

3. El detrimento anual causado a lo largo de lavida de los individuos, representados por unoo varios grupos críticos reales o hipotéticos.

La Comisión considera que los indicadores que re-sultan relevantes a los efectos de proteger a las ge-neraciones futuras, son la dosis individual anual aun grupo crítico para el caso de exposiciones nor-males y el riesgo individual anual a un grupo críticopara el caso de exposiciones potenciales. Ambosvalores, conjuntamente, ofrecen una informaciónadecuada para comparar el detrimento causado ageneraciones futuras y el detrimento aplicado a lasgeneraciones actuales.

IV Jornadas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radionudeidos en la biosfera y restauración ambiental

Otras consideracionesEl documento revisa y discute críticamente dos con-ceptos que se vienen utilizando en la gestión del ries-go y que en los últimos años han sido invocados parasu aplicación en la gestión de los residuos radiactivos:

Q El concepto de la "mejor tecnología disponi-ble" (the best available technology) es entendi-do, con frecuencia, como el uso de la mejortecnología desde el punto de vista medio am-biental, con independencia del coste, lo quepuede conducir fácilmente a la dedicación derecursos desorbitados respecto a los beneficiosobtenidos. Si se introduce el concepto de cos-te, el concepto se asemeja, aunque no lo sufi-ciente, al principio de optimización ordinaria-mente usado en protección radiológica.

a El principio de "precaución" (the precautionaryprinciple) se corresponde bien con el uso de larelación lineal sin umbral adoptado en el siste-ma de protección y con el principio de optimiza-ción recomendados por la Comisión. Sin embar-go, no aporta criterios sobre el modo de decidirsobre las medidas de prevención y adicional-mente, podría interpretarse como el rechazode toda opción social que implique riesgos.

La Comisión considera, como conclusión, que losprincipios del sistema de protección radiológica querecomienda son los que mejor se adaptan a la ges-tión del riesgo radiológico relacionado con la eva-cuación de residuos radiactivos, aunque reconocela existencia de ciertas dificultades en su aplicación,que ha tratado de resolver. El documento presenta-do (ICRP-77), constituye, en gran medida, la basede los otros dos documentos recientemente aproba-dos y también presentados en este trabajo: uno so-bre la evacuación de residuos sólidos de vida larga,y otro sobre las exposiciones prolongadas que re-sultan, entre otras situaciones, de la presencia deresiduos radiactivos en el medio ambiente a causade prácticas o actividades del pasado.

Recomendaciones de protecciónradiológica para ser aplicadasa la evacuación de residuosradiactivos de vida larga

Introducción• El nuevo documento de la ICRP (Ref. 4) trata

de la protección radiológica de miembros del

público tras la evacuación de residuos radiac-tivos sólidos de vida media larga, usando laestrategia de "concentrar-confinar". Sus reco-mendaciones aplicarían a las instalacionesnuevas, y también deberían tenerse en cuentaen decisiones futuras sobre las prácticas quegeneran los residuos.

• Las recomendaciones básicas de la Comisión(Ref. 3), así como las específicas publicadashace ya un tiempo (Ref. 5) son aplicables, peronecesitan explicaciones adicionales para suuso en estos casos, por dos razones básicas:

O La existencia de ¡ncertidumbres de todo tiposobre toda estimación de dosis, e incluso elpropio sentido de los límites en vigor en ellargo plazo, y más aún de la relación entredosis y detrimento en tales horizontes tem-porales.

O La imposibilidad de asumir que existirá ca-pacidad para verificar que se alcanza el ni-vel de protección deseado y que se actuarápara realizar tareas de mitigación si no fue-ra así.

Como se sabe, estos dos aspectos son esencia-les en el Sistema de Protección radiológica re-comendado en la actualidad por la Comisión.

• Se declara que, en estas situaciones, la posibi-lidad de exposiciones elevadas en caso de su-cesos extremos es una consecuencia inevitablede la decisión de usar la estrategia de "concen-trar-confinar", frente a la de "diluir-dispersar".

• El documento constata que existen diversos ti-pos de residuos radiactivos y que se conside-ran diversos modos de proceder a su evacua-ción compatibles con el sistema de protecciónrecomendado por la Comisión. Los mismosvan desde su evacuación convencional, hastael uso de formaciones geológicas someras oprofundas y aún su evacuación en el espacioexterior o los fondos marinos.

ü Se indica que las opciones del tipo de alma-cenamiento temporal requieren la imposiciónde servidumbres a las generaciones futuras,cuya viabilidad y aceptabilidad deben deba-tirse. Lo mismo ocurre si en una solución decarácter definitivo, se incorporan previsionespara que tales generaciones futuras manten-gan la opción de actuar (por ejemplo, incor-porando la capacidad de recuperar los resi-duos radiactivos).


• Se describen, de modo conceptual, los ele-mentos que componen en la actualidad lasmetodologías para realizar las evaluacionesdel impacto radiológico de los sistemas deevacuación de los residuos radiactivos sólidosde vida larga. Se constata la necesidad decontemplar básicamente dos tipos de situacio-nes de exposición:

•5> Las debidas a causas naturales, bien seandebidas a la evolución normal del sistemao a la ocurrencia de sucesos de carácterdisruptivo para la integridad del sistema.

O Las debidas a la acción humana no inten-cionada, que se denominan "intrusioneshumanas" (las acciones intencionadas sonresponsabilidad del intruso y están fuera deconsideración).

Recomendaciones actualesde la comisión

Q El documento describe, de modo muy resumi-do, los elementos básicos del sistema de pro-tección recomendado por la Comisión (Ref. 3)y su particularización para su aplicación a laevacuación de residuos radiactivos en general(Ref. 1), cuyos elementos más significativos yahan sido considerados en las páginas prece-dentes de este artículo. Algunos mensajes adi-cionales de interés podrían ser:

•£• La indicación explícita de que el tipo de si-tuaciones a considerar tras el cierre de unainstalación de evacuación de residuos ra-diactivos, corresponde al caso de exposi-ciones potenciales, y la constatación de quelas recomendaciones más actuales de laComisión para las mismas (Ref. ó) recono-cen que el largo plazo a considerar intro-duce complejidad en la evaluación que re-quiere desarrollos complementarios. LaComisión por tanto entiende, en su Publi-cación 77 (Ref. 1), que el papel de las ex-posiciones potenciales en las evaluacionesde riesgo asociado a los radionúclidos devida larga no es aún claro.

O En tales casos, el modo óptimo de alcanzarel objetivo de protección deseado es me-diante la consideración combinada de laprobabilidad de ocurrencia de los procesosque dan lugar a la exposición y de la mag-nitud de ésta última. Esto es conceptual-

mente similar a las recomendaciones de laComisión para el caso de exposiciones po-tenciales y no sería necesario por tanto, eltratamiento separado de situaciones (nor-males y probabilistas) que se recomendabaen una publicación previa (Ref. 5).

Aplicación de las recomendacionesa la evacuación

• Se constata que el factor principal es la protec-ción del público en el largo plazo, lo que plan-tea inequívocas dificultades a la hora de apli-car el sistema general actual de protección. Elmodo principal para alcanzar dicha protecciónes mediante un proceso de optimización, utili-zando restricciones de dosis que tengan encuenta los valores máximos actualmente reco-mendados de 0,3 mSv por año (o el valorequivalente de riesgo).

Protección de las generaciones futuras

• El objetivo general debe ser el asegurar a lasgeneraciones futuras, al menos el mismo nivelde protección aplicado hoy. Esto requiere usarlas actuales magnitudes y valores (restricciónde dosis), que adquieren el sentido de indica-dores en el largo plazo. Adicionalmente, lasestimaciones de dosis o de riesgos en tales ho-rizontes temporales, no pueden ser considera-dos como predicciones de detrimento de la sa-lud y se compararán con los criterios apli-cables a modo de "prueba", con el fin de ofre-cer indicaciones al decisor sobre la potencialaceptabilidad del sistema de evacuación pro-puesto, en base al nivel de conocimiento dis-ponible en un momento dado.

Q La protección de las generaciones futuras debelograrse en el proceso de desarrollo e implan-tación del sistema y primordialmente medianteelementos pasivos que no dependan indebida-mente de medidas activas en el futuro. Se re-conoce no obstante, que en principio no existerazón alguna que impida la continuidad delcontrol institucional tras el cierre de estas insta-laciones y que, de hecho, dicho control puedecontribuir significativamente a la protección enel caso de instalaciones "cerca de superficie",incluso puede confiarse en él en aquellos ca-sos en que, si fallara, las consecuencias seríanlimitadas, como es el caso de los estériles de

IV Jomadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

la minería y de la fabricación de concentradosde uranio aislados en superficie.

Grupos críticos• Se mantiene la recomendación de usar este

concepto, aunque dicho grupo sólo puede serdefinido de modo hipotético, usando modosde vida actuales. Se indica que la definiciónde dicho grupo debe hacerse de modo combi-nado con la de la biosfera donde habita, yque cualquier consideración sobre cambios enla biosfera debe limitarse a los debidos a cau-sas naturales.

Q La definición del grupo crítico puede hacerseen base a la información disponible del área ola región concreta de interés, o utilizandoaproximaciones de tipo genérico basadas enhábitos y condiciones generales existentes enla actualidad. Estas últimas cobrarían mayonprotagonismo en el largo plazo.

Q Se indica finalmente que la consideración sobrela "homogeneidad" en las costumbres y hábitosdentro del grupo crítico así definido, se desdi-bujan en el contexto anterior y que asimismo,carece de sentido calcular impactos a personasde diversos grupos de edad, siendo suficientehacer los cálculos para el caso de adultos.

Optimización de la protección• Se confirma que el principio básico a aplicar

es el de optimization, que debe entendersecomo un proceso esencialmente cualitativo yde buen juicio a aplicar durante el desarrollodel sistema y cuyo objetivo esencial es explorartodas las medidas razonables a implantar,para reducir la probabilidad y la magnitud delas exposiciones posibles, a causa tanto deprocesos de origen natural, como debidos a laintrusión humana.

Q La aplicación de los criterios de protección ra-diológica es diferente en los dos tipos de situa-ciones de exposición que se han descrito. Lasdosis o los riesgos estimados para el grupo crí-tico son datos de elevado interés en el procesode optimización, que en el caso de procesosde origen natural, sirven para ser comparadoscon los valores de restricción de dosis estable-cidos. Sin embargo, en la consideración sobrela intrusión humana, carece de sentido talcomparación por la imposibilidad manifiestade hacer predicciones y también porque la in-

trusión supone la ruptura de las barreras quese han implantado como parte del propio pro-ceso de optimización.

• De igual modo y aunque la estimación de ladosis colectiva suele ser un dato de importan-cia en un proceso de optimización, resulta demuy escasa utilidad en este caso, aunque ladiscusión sobre el número de personas poten-cialmente afectadas y las distribuciones de do-sis individuales en el tiempo, pueden ofrecerinformación adicional de interés al decisor.

Q En el caso de las exposiciones a causa de pro-cesos de origen natural, el criterio esencial deprotección es la restricción de dosis individual,para la que el valor recomendado es 0,3 mSvpor año, que corresponde a un valor de riesgode 10"5 por año.

En la evaluación radiológica pueden usarsedos aproximaciones:

a) Integración de probabilidades y de dosis enforma de riesgo, (agregación)

b) Presentación separada de las probabilida-des de las diversas situaciones de exposi-ción asumida y del valor de dosis espera-do, (desagregación).

Con cualquiera de las dos aproximacionespuede lograrse el mismo nivel de protección,aunque el decisor puede recibir mejor infor-mación en el segundo caso.

• El modo óptimo de ofrecer protección frente alos sucesos de intrusión humana es dificultan-do su ocurrencia mediante todas las medidasque sean razonables en las etapas de desarro-llo e implantación del sistema. Sin embargo ydado que no es posible impedirlas totalmente,deben definirse una o varias situaciones gené-ricas de intrusión y evaluar en ellas la capaci-dad intrínseca del sistema para ofrecer la pro-tección deseada. No obstante, los resultadosde estas evaluaciones deben analizarse de for-ma separada y como se dijo, no resulta apli-cable el valor de "restricción" (dosis o riesgo)definido para las situaciones de origen natural.

• La Comisión considera que en aquellos casosen que las situaciones de intrusión humanaconduzcan a valores de dosis tales que hicie-ran necesaria la intervención en base a los cri-terios actualmente en vigor (valores del ordende 1 0 mSv por año), se tomen las medidas ra-zonables necesarias para reducir su probabili-

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dad o limitar sus consecuencias. Este criteriopuede ayudar a definir cuándo son factiblessoluciones del tipo "cerca de superficie" ocuándo hay que pensar en soluciones "geoló-gicas profundas".

Principios de carácter técnico y de gestiónQ Se introducen estos principios como básicos

para este tipo de sistemas de evacuación. Suaplicación resulta mandatoria durante el pro-ceso de desarrollo e implantación del mismo,en un modo coherente con el nivel inherentede riesgo de los residuos en consideración ycon el nivel de incertidumbre residual que sederive de la evaluación radiológica.

Q El principio esencial es el de defensa en pro-fundidad, heredado del campo de la seguri-dad nuclear, que exige la implantación de me-didas pasivas de seguridad de modo sucesivo,lo que se traduce en el uso del concepto de"múltiples barreras" en este caso concreto.Adicionalmente se definen una serie de crite-rios de carácter técnico y de gestión, cuyocumplimiento servirá para incrementar la con-fianza en la seguridad del sistema:

O Usar buenas prácticas de ingeniería

O Aplicar sistemas de calidad

O Usar personal bien cualificado

•£> Usar metodologías sólidas para las evalua-ciones radiológicas

O Mantener un elevado grado de coordina-ción entre los resultados de la evaluación yel avance del proceso de desarrollo e im-plantación del sistema

Q Como complemento de los principios y crite-rios indicados, se incluye como principio bási-co de gestión, la generación y mantenimientode un alto grado de "cultura de seguridad"entre todas las personas y organizaciones im-plicadas en el proceso.

Consistencia con los principios de protecciónradiológica

• Los valores de dosis o de riesgo calculados enlas evaluaciones radiológicas a largo plazo,deben ser entendidas como indicadores de se-guridad, que aportan información sobre el ni-vel de seguridad ofrecido por el sistema y nocomo previsiones de dosis en sentido estricto.No se ponen límites a la extensión de tiempo

que debe considerarse en la evaluación, perose reconoce que cuanto más larga es, másconveniente resulta el uso de aproximacionesde referencia (stylized) de carácter genérico ymayor será la necesidad de valorar adecuada-mente los resultados obtenidos. Será siemprenecesario el uso de argumentos y fundamenta-dones de carácter cualitativo, ¡unto a los indi-cadores más cuantitativos que se obtengan enla evaluación.

• El desarrollo y la implantación de un sistemade evacuación de residuos radiactivos sólidosde vida larga puede requerir un largo períodode tiempo (hasta varias décadas), con diversosmomentos en los que hace falta tomar decisio-nes para que el proceso avance. A lo largo deeste período, el nivel de conocimiento sobre elsistema será creciente y consecuentemente,mayor será la solidez de la evaluación de supotencial de seguridad; esto resulta tambiénconveniente por cuanto que el nivel de compro-miso que suponen las diversas decisiones estambién creciente, hasta que se llegue a la de-cisión final sobre el cierre y sellado del sistema.Se recomienda usar este modelo de aproxi-mación por pasos y se indica que en cadauno, se realice una evaluación de la significa-ción real que tienen las incertidumbres resi-duales de la evaluación, (que siempre existi-rán) respecto al nivel de compromiso queimplica cada una de las decisiones necesarias,a lo largo del proceso.

Q Se reconoce que el juicio sobre la demostra-ción de cumplimiento con los criterios radioló-gicos va mucho más lejos que una simple com-paración entre los valores calculados de dosis oriesgo en la evaluación y las restricciones dedosis o de riesgo definidas. Se introduce el con-cepto de confianza razonable frente al de de-mostración absoluta, y se ratifica que siempreserá necesario utilizar el criterio propio parajuzgar sobre el cumplimiento, aun cuando esteproceso, básicamente cualitativo, debe tenerconvergencia para llegar a la decisión.

• Se concluye que si se satisface el valor de res-tricción de dosis para los procesos de origennatural, se han tomado las medidas que seentiendan razonables para reducir la probabi-lidad de intrusión humana y se han seguidolos principios de carácter técnico y de gestiónindicados, entonces puede entenderse que sehan cumplido los requisitos de protección ra-diológica.

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IV Jornadas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

Resumen y conclusiones sobre laevacuación de residuos de vida larga

• La gestión de los residuos radiactivos debe seranalizada como parte de las actividades quelos producen y en el contexto general de lagestión de todos los residuos que produce laSociedad.

• El gran problema cuando están implicadosradionúclidos de vida larga, es que el impac-to radiológico puede aparecer en el futuro le-jano, en el que existen notables dificultadespara estimar dosis o riesgos reales y en el queel propio significado de los límites actuales esdudoso. Adicionalmente, otros dos aspectosesenciales del sistema general de protecciónplantean dificultades, ya que no puede asu-mirse que se podrá verificar el nivel de pro-tección ofrecido y que se intervendrá si no secumple.

• En el caso de la evacuación de residuos ra-diactivos de vida larga, el factor básico del sis-tema de protección es la protección del públi-co. Las exposiciones en estos casos debentratarse como exposiciones potenciales, ya quese originarían a causa de procesos futuros conprobabilidades de ocurrencia asociados.

• Un principio básico es que debe asegurarse alas generaciones futuras, al menos el mismonivel de protección aplicado hoy, lo que supo-ne la utilización de las magnitudes y valoresusados hoy (dosis, riesgo, restricciones, etc.)que adquieren el sentido de "indicadores". Deigual modo, los cálculos de dosis o riesgo, engrupos críticos adecuadamente definidos, nopueden interpretarse como predicciones deldetrimento a la salud, sino también sólo comoindicadores del grado de seguridad ofrecidopor el sistema.

• La optimización sujeta a restricción es el princi-pio básico del sistema de protección en estoscasos. Su aplicación debe hacerse de forma ite-rativa y progresiva a medida que avanza el pro-ceso de desarrollo e implantación del sistema.

• Se deben considerar dos categorías básicas desituaciones de exposición:

a) Procesos de origen natural

b) Procesos de intrusión humana (no intencio-nada)

En el primer caso, la evaluación de las dosis olos riesgos deben ser juzgados frente a los va-lores de "restricción" definidos (0,3 mSv/año ó1O5 por año). En la evaluación pueden utili-zarse dos tipos de aproximaciones: una orien-tada a evaluar los riesgos, en que se integren(agreguen) las probabilidades de los sucesos ylas magnitudes del impacto radiológico, y otraen que se ofrezcan ambas magnitudes de for-ma separada (desagregada). En principio,puede alcanzarse el mismo nivel de proteccióncon ambas, pero el decisor puede obtener me-jor información con la aproximación "desagre-gada".

En el segundo caso (intrusión), se deben eva-luar las consecuencias de una o varias situa-ciones genéricas (estilizadas) para constatar lacapacidad intrínseca del sistema para ofrecerla protección necesaria. En aquellos casos enque la intrusión humana pueda originar situa-ciones que demandarían intervención, en basea los criterios en vigor hoy, se deben hacer losesfuerzos que sean razonables, para reducir suprobabilidad o limitar sus consecuencias (valo-res de dosis del orden de 10 mSv/año).

• La demostración y el juicio sobre el cumpli-miento con los criterios radiológicos va muchomás lejos que una simple comparación de lasdosis calculadas con el valor de restricción es-tablecido y siempre se requerirá el uso del cri-terio propio para juzgar que se ha alcanzadouna "confianza razonable", con la atencióndebida a todos los argumentos de tipo cuanti-tativo y cualitativo que se puedan ofrecer co-mo soporte de la evaluación.

En este sentido, la aplicación de una serie deprincipios de carácter técnico y de gestión du-rante el proceso de desarrollo e implantación delsistema, incrementará la confianza en la seguri-dad proporcionada por el mismo. Estos princi-pios se basan en los que recomienda la Comi-sión para el caso de exposiciones potenciales.

• La Comisión opina que si se han tomado lasmedidas que se entiendan razonables para sa-tisfacer la restricción de dosis o de riesgo paraél caso de proceso de origen natural y parareducir la probabilidad o las consecuencias desituaciones de intrusión humana no intencio-nada, y que se han seguido los principios decarácter técnico y de gestión, entonces se pue-den considerar cumplidos los requisitos deprotección radiológica.

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Recomendaciones mós actuales de la comisión internacional de protección radiológica relativa a lo evacuación de residuos radiactivos

Protección del públicoen situaciones de exposiciónprolongada a la radiación

Introducción• Este nuevo documento trata sobre la aplica-

ción del Sistema de Protección Radiológica dela ICRP a las situaciones de exposiciones pro-longadas (o crónicas) a la radiación (Ref. 7).La característica principal de las exposicionesprolongadas es que la tasa anual a la que seproduce es más o menos constante y decrecelentamente con el tiempo. Las exposiciones delpúblico de naturaleza temporal no están in-cluidas en el documento, como así tampocolas exposiciones ocupacionales o médicas. Lasmismas son el resultado de actividades delibe-radas y no tienen la característica de persistiren el tiempo.

3 Se declara que las exposiciones prolongadasson originadas entonces por fuentes de radia-ción persistentes tales como los rayos cósmicosy los radionucleídos naturales o artificiales devida larga (incluyendo a su progenie de vidacorta). Los radionucleídos están presentes en elmedio ambiente humano como componentesnaturales permanentes o como radiactividadresidual. Esta radiactividad residual puede per-durar después de la finalización de actividadesreguladas denominadas como "prácticas". Asi-mismo puede ser el resultado de actividadesno reguladas o de sucesos ocurridos en el pa-sado. La exposición tanto debido a fuentes na-turales como a materiales radiactivos residua-les existentes, "de facto", en el medio am-biente humano puede ser objeto de accionesprotectoras implantadas a través de procesosdenominados como de "intervención". Algu-nas exposiciones prolongadas debidas a fuen-tes naturales y la mayor parte de las debidas aradiactividad residual pueden ser controlables.Las exposiciones prolongadas que son esen-cialmente incontrolables, son generalmente ex-cluidas del alcance de las regulaciones de pro-tección radiológica.

• Las fuentes más relevantes de exposicionesprolongadas incluyen a las fuentes naturalesque causan niveles de exposición relativamen-te altos y que pueden ser objeto de control; ala contaminación residual o debido a la pre-

sencia de residuos radiactivos procedentes dela operación y puesta fuera de servicio de lasprácticas; o de las actividades que se hanefectuado, bien fuera del sistema de control, obien con requerimientos de protección menosestrictos. También pueden ser originados en ac-cidentes que han producido contaminacionesen el medio ambiente con radionucleídos devida larga. Los productos de consumo públicoque contengan sustancias radiactivas puedencausar también exposiciones prolongadas.

Aplicación del actual sistemade protección radiológica

Aplicación a las prácticasEl documento describe los principios del Sistema deProtección de la ICRP para cualquier práctica y lue-go analiza los aspectos peculiares de las exposicio-nes prolongadas.

ü La justificación de una práctica que va a pro-ducir exposiciones prolongadas requiere quetodos los factores relevantes para el largo pla-zo sean considerados antes de la adopción dela práctica. Resultan entonces importantes losfactores relacionados con los radionucleídosde vida larga que se espera descargar al me-dio ambiente o que puedan perdurar en el ha-bitat humano, después de la finalización de lapráctica y desmantelamiento de las instalacio-nes. Esos factores incluyen a las dosis anuales(prolongadas) adicionales, tanto individualescomo colectivas, que son atribuíbles a las des-cargas y residuos. En relación con cualquierfuente en una práctica justificada que produceexposición prolongada, la optimización de laprotección requiere la selección de la opciónóptima en las circunstancias sociales y econó-micas imperantes, teniendo en cuenta los fac-tores relevantes para el largo plazo. La opciónóptima puede seleccionarse utilizando las téc-nicas recomendadas por la Comisión.

• La evaluación de la justificación y optimizaciónpuede causar desigualdades entre diferentesindividuos, las cuales, pueden ser importantescuando involucran exposiciones prolongadas.Ello es debido a la amplia distribución espacialy temporal de las exposiciones que van a afec-tar a futuras generaciones.

ü Para limitar esas desigualdades deberían apli-carse restricciones a las dosis individuales, ta-

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IV Jomadas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

les como restricciones de dosis a las fuentes, ylimites de dosis a las prácticas que producenlas exposiciones prolongadas. La Comisióncontinúa recomendando que, para permitir laexposición a múltiples fuentes (prolongadas ytransitorias), el valor máximo de la restricciónde dosis utilizado en la optimización de la pro-tección para una fuente individual debería sermenor de 1 mSv y un valor no mayor de 0.3mSv podría ser apropiado. Las autoridades na-cionales y las organizaciones internacionalesrelevantes deberían considerar las situacionesen las que puedan ocurrir combinaciones deexposiciones transitorias y prolongadas, o unincremento en el tiempo de éstas últimas, des-de una fuente determinada. En esas situacio-nes se debería verificar que se han usado me-todologías apropiadas, relacionadas con lasdosis que produce la fuente, para asegurar elcumplimiento con la restricción de dosis, te-niendo en cuenta cualquier combinación razo-nable e incremento temporal de las exposicio-nes. Si para una situación particular, esaverificación no es realizable, será prudente re-querir que el componente prolongado de ladosis individual de la fuente esté sujeto a unarestricción de 0.1 mSv en cualquier año duran-te la vida operacional de la fuente. Sin embar-go, para no afectar el proceso de optimiza-ción, este asesoramiento debería aplicarse conmucho cuidado y flexibilidad.

Aplicación a las intervenciones• El documento pasa revista a los principios del

Sistema de Protección para su aplicación a lasintervenciones, los cuales están constituidospor la justificación de la intervención y la opti-mización de las acciones protectoras. Estosprincipios deberían aplicarse a cualquier situa-ción de exposición "de facto" que involucre ex-posiciones prolongadas. La justificación de laintervención requiere un balance positivo detodos los atributos relevantes para el largoplazo. Además de la dosis evitada, tanto indi-vidual como colectiva, existen otros atributos,tales como la reducción esperada de la ansie-dad causada por la situación y el coste socialpara implantar las medidas de protección. Laevaluación de la justificación debería basarseen consideraciones de protección radiológica,pero su resultado debería utilizarse como unode los componentes de un proceso amplio detoma de decisiones. El mismo puede incluir

otras consideraciones y puede involucrar a losafectados para buscar su consentimiento.

De las diferentes opciones de intervención jus-tificadas, las acciones protectoras óptimas de-berían ser seleccionadas siguiendo la aproxi-mación general de la optimización de laprotección recomendada por la Comisión, enel contexto de las prácticas. Para algunas si-tuaciones de exposición prolongada, la optimi-zación puede resultar en la restricción de usode habitats humanos. Las autoridades nacio-nales y las organizaciones internacionales rele-vantes deberían establecer niveles de referen-cia específicos predeterminados tales comoniveles de exención para intervención, nivelesde intervención y niveles de acción, los cualespueden ser convenientemente expresados entérminos de dosis evitada anual u otra canti-dad subsidiaria. El uso de niveles de referenciapredeterminados puede facilitar la toma dedecisiones oportunas para las intervenciones yla asignación efectiva de los recursos. Sin em-bargo un uso inapropiado puede llevar a in-consistencias con los principios de justificacióny optimización.

Niveles de referencia genéricospara la intervención en situacionesde exposiciones prolongadas

• También en este caso presenta ventajas el usode niveles de referencia genéricos los cualespueden ser expresados en términos de dosisanua/es existentes (totales). Esta dosis se definecomo la dosis anual persistente que existe enuna determinada situación causada por todaslas fuentes de exposición prolongada.Estos niveles de referencia son especialmenteconvenientes, cuando se considera interveniren algunas situaciones genéricas de exposicio-nes prolongadas, tales como la presencia deun fondo natural elevado, o con materiales ra-diactivos residuales originados por actividadeso prácticas del pasado.

Estos niveles de referencia, sin embargo, debe-rían ser usados con extrema precaución. Si al-guno de los componentes controlables de ladosis anual existente es claramente dominante,la utilización de los niveles genéricos de refe-rencia no debería impedir la implantación deacciones protectoras específicas para reduciresos componentes dominantes. En consecuen-cia las acciones protectoras deberían decidirse

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caso por caso, siguiendo los requerimientosdel Sistema de Protección para las intervencio-nes. El uso de los niveles genéricos de referen-cia no debería dejar de lado acciones protec-toras entre los varios componentes de la dosisexistente. Un nivel bajo de dosis existente nojustifica necesariamente que el Sistema de Pro-tección no sea aplicado a alguno de sus com-ponentes y, a la inversa, un alto nivel de dosisexistente no necesariamente requiere una in-tervención. Con estas premisas, se consideraque una dosis existente (total) menor de unos10 mSv puede ser generalmente tolerable ypuede ser utilizada como un nivel genérico deintervención, por debajo del cual no es proba-ble que la intervención sea justificable. Sin em-bargo, aún por debajo de este nivel, la acciónprotectora para reducir un componente domi-nante es opcional y podría ser justificable. Losniveles de acción específicos para componen-tes particulares pueden ser establecidos sobrela base de fracciones apropiadas del nivel ge-nérico de referencia. Por encima de una dosisanual existente de unos 10 mSv, la interven-ción puede ser necesaria y debería justificarsecaso por caso. En las situaciones en que losumbrales para efectos deterministas para ór-ganos podrían excederse, casi siempre se re-querirá intervención. Una dosis anual del or-den de los 100 rnSv justificará casi siempre lainte/vención y puede usarse como nivel de re-ferencia genérico para establecer medidasprotectoras en prácticamente cualquier situa-ción concebible.

La Tabla 1 resume de manera simplificada las reco-mendaciones cuantitativas indicadas en el docu-mento. En la Figura 3 se esquematizan las reco-mendaciones sobre niveles genéricos de interven-ción y su comparación con los niveles de radiaciónnatural.

Aplicación de las recomendaciones a situacionesespecíficas de exposiciones prolongadas

Radiación natural elevadaQ Las características más importantes que deben

coincidir son, por un lado, la presencia de al-tos niveles de radiación natural y, por el otro,que la exposición sea controlable. Un ejemploes la presencia de niveles elevados de gas ra-dón 222 en las viviendas. La Comisión ha for-mulado recomendaciones (Ref.8) las cuales

continúan siendo válidas y son totalmente apli-cables para controlar la exposición prolon-gada al Rn-222 en viviendas. Otra posiblefuente de exposición prolongada es la presen-cia de radionucleidos naturales emisores gam-ma en los materiales de construcción. La Co-misión recomendó que las organizacionesnacionales e internacionales podrían derivarvalores de referencia para las concentracio-nes de actividad de radionucleidos específicosen esos materiales. Para zonas con altos nive-les de radiación gamma debido a radionuclei-dos en los suelos, si ésta es controlable, po-drían utilizarse fracciones apropiadas de losniveles de referencia para solucionar los pro-blemas prácticos que se presentan.

Materiales radiactivos residuales

Q La presencia de radiactividad residual en elhabitat humano, puede ser el resultado delcese y desmantelamiento de una práctica re-gulada, o debido a otras actividades humanasrealizadas en el pasado, así como también ori-ginadas en sucesos ocurridos tales como con-taminaciones accidentales.

• La restricción de dosis que se recomienda parauna práctica, debería ser aplicada prospectiva-mente a la exposición prolongada debida a laactividad residual que se espera perdure des-pués del cese de la práctica. En principio, pue-de esperarse que esta restricción de dosis nosea superior a la aplicada para la etapa ope-racional de la práctica. Sin embargo esto noes necesariamente así. Si la restricción de dosisaplicada a la práctica ha sido muy baja, sumantenimiento para la actividad residual en lafase posterior al desmantelamiento podría in-troducir restricciones poco razonables.

Q Para los materiales residuales radiactivos queprovienen de otras actividades humanas oprácticas no reguladas, la adopción de medi-das protectoras deberían ser determinadas encada caso, según los principios de justificacióny optimización de esas acciones en lugar deaplicar restricciones de dosis preseleccionadas.En caso necesario, podrían utilizarse comoguía los niveles genéricos para las dosis exis-tentes. Los residuos para los cuales se decideno requerir acciones protectoras, no deberíanser objeto de otras restricciones.

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IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

Q La intervención posterior a un accidente puederequerir que, en algún momento, deban cesarlas acciones protectoras. La forma más simplepara esa decisión, es confirmar que la exposi-ción ha disminuido por debajo del nivel de ac-ción que la ha provocado. No obstante, es im-portante recordar que las acciones protectorastienen la intención de lograr una sustancial re-ducción de las dosis que perduran después deun accidente. Por tanto, puede no ser suficien-te para mejoras, más bien marginales, queproduzcan una reducción de las exposicionespor debajo del nivel de acción. En esos casosel nivel de referencia genérico para la dosisanual existente de 10 mSv puede servir debase para cesar la intervención.

Q La presencia de radionucleidos de vida largaen productos de consumo de uso público esuna causa latente de exposiciones prolonga-das. En los casos en que la presencia de ra-dionucleidos no se deba a una práctica, con-ceptualmente se debería estar sujeto a laintervención. Sin embargo, debido sobre todoa la globalización de los mercados, los nivelesaceptables de radionucleidos en los productosde consumo no pueden establecerse sobre labase del "caso por caso", sino que necesitanuna estandarización. Para ese propósito pue-den agruparse en tres categorías generales:alimentos, materiales de construcción y otrosproductos de consumo. En una situación conniveles importantes de radionucleidos de vidalarga, no es probable que los productos deconsumo de las tres categorías sean simultá-neamente fuentes de exposición prolongadapara cada individuo. Teniendo en cuenta esapresunción y un nivel de referencia genérico dealrededor de I mSv para la dosis anual indivi-dual que puede esperarse de una categoríadominante de producto de consumo, las orga-nizaciones nacionales e internacionales debe-rían derivar niveles de exención para interven-ción para productos de consumo específicos.

• Los productos de consumo producidos en unárea afectada por descargas radiactivas pro-ducidas por un accidente presentan una situa-ción difícil y excepcional. Si los niveles de acti-vidad son superiores a los producidos enzonas vecinas, pueden producirse problemasde aceptación, especialmente si hay movi-miento transfronterizo de los productos. El Co-dex Alimentarius de la OMS/FAO ha adopta-do niveles genéricos de exención en inter-

vención para radionucleidos en alimentos,después de accidentes. Los mismos valores sehan adoptado en las Normas internacionales.Esos valores implican, para los que consumanlos alimentos, unas dosis anuales de algunosmSv por año. Desde el punto de vista de laprotección radiológica, si las dosis anuales enel área afectada son aceptables, porque la es-trategia de intervención ha sido optimizada, lasituación fuera del área afectada será tambiénaceptable. Ello es así ya que las dosis indivi-duales en otras partes, debidas al consumo deproductos producidos en el área afectada, noserán mayores que en la misma. Si las restric-ciones a los productos producidos en el áreaafectada no han sido levantadas, no deberíarecomenzar la producción de los mismos. A lainversa la producción puede recomenzar si lasrestricciones han sido levantadas.

Aspectos importantes en la estimaciónde exposiciones prolongadas

Q Para las recomendaciones del documento seestablece que las mismas aplican a la dosispromedio en el grupo crítico. Sin embargodebe hacerse notar que en algunas situacionespuede ser más difícil estimar esa dosis que ladosis a un individuo "máximo" expuesto y queen algunos países, esto último puede simplifi-car la demostración del cumplimiento legal.Deben definirse escenarios para el largo plazoa fin de caracterizar a los individuos expuestos.La cuantificación de las incertidumbres deberíaser una parte integral de la estimación de ladosis anuales. Cuando sea posible, las dosisanuales deberían informarse como una distri-bución de posibles valores. Debería tambiéntenerse presente que la radiactividad residualestá normalmente distribuida de manera desi-gual creando situaciones de exposición hetero-géneas. Ello necesita abordarse en cada casoefectuando supuestos realistas sobre las pro-babilidades de exposición de la población. Laevaluación de dosis anuales debería basarsepara el supuesto de uso sin restricciones de losproductos de consumo afectados.

Referencias(1) "Radiological Protection Policy for the Disposal of Ra-

dioactive Waste". ICRP - Publication 77 (1997).

(2) "Ls Evacuation des Dechets Radioactifs: La Politiquede Protection de la Commission Internationale de

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Protection Radiologique" - Jean Claude Nenot-.(IPSN), Revue Genérale Nucleaire N° 3, (Mai-Jun1998).

(3) "1990 Recommendations of the International Com-mission on Radiological Protection". ICRP Publication60(1991).

(4) "Radiation Protection Recommendations as applied tothe Disposal of Long - lived Solid Radioactive Waste"ICRP - Publication 81 in press (2000).

(5) "Radiation Protection Principles for the Disposal of So-lid Radioactive Wastes" ICRP - Publication 46 (1985).

(6) "Protection from Potential Exposure: A conceptual Fra-mework" ICRP - Publication 64 (1993).

(7) "Protection of the Public in Situations of ProlonguedRadiation Exposure" ICRP - Publication 82 in press(2000).

(8) "Protection against Radon-222 at Home and atWork" ICRP - Publication 65 (1993).

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IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario I: Comportamiento de radionudeidos en la biosfera y restauración ambiental

Tabla 1Resumen de las recomendaciones cuantitativas incluidas en el documento sobre exposiciones prolongadas.

Concepto Cantidad ValormSv

Exención de prácticas.(Criterio para derivar niveles de exención para fuentes,

dentro de prácticas justificadas y optimizadas)

Dosis anual adicional.(Suma de todas las dosis anuales transitoria

y prolongadas atríbuibles a una fuentedentro de una práctica)

-0.01

Restricción de dosis para prácticas.(Aplicable a la dosis individual originada

por una fuente dentro de una práctica. La mismaes para ser usada en la optimización de la protección

de la fuente)

Dosis anual adicional. < 1(Suma de todas las dosis anuales, transitorias ( - 0 . 3 )

y prolongadas, atribuibles a una fuentedentro de una práctica).

(Para el componente prolongado) ( - 0 . 1 )(A ser considerado si no se dispone de metodologíaspara asegurar el cumplimiento de ~ 0.3 en cualquier .

situación de combinación de dosis)

Límite de dosis para prácticas.(Aplicable a la dosis individual debida a todas las

prácticas)

(Suma de todas las dosis anuales, transitoriay prolongados, atribuibles a todas las prácticas

relevantes)

Exención para la intervención en productosde consumo.

(Criterio para derivar niveles de exenciónpara intervención en alimentos, materiales

de construcción y otros productos de consumo)

Dosis anual adicional.(Dosios anual ahibuible a la categoríadominante de productos de consumo)

-1

Niveles de Referencia Genéricos para intervencionesdifícilmente justificables.

(Por debajo de los cuales la intervención es opcionalpero no es probable sea justificable y que para valores

superiores puede ser necesaria)

Dosis anual (total) existente.(Suma de todas las dosis anuales prolongadas

atribuibles a todas las fuentes de exposiciónprolongada en una ubicación determinada)

o.lO

MVefes de Referencia Genéricos pora intervención' casi siempre justificable.(Por arriba de los cuales la intervención debería ser

considerada casi siempre justificable)

Dosis anual (total) existente.(Suma de todas las dosis anuales prolongadas

atribuibles a todas las fuentes de exposiciónprolongada en una ubicación determinada)

< ~ 1 0 0

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IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radionudeidos en la biosfera y restauración ambiental

FONDO NATURAL

Muy alto

Elevado(típico)

Promedio mundial

DOSIS ANUAL EXISTENTE(mSv)

100

10

NIVELES GENÉRICOSDE INTERVENCIÓN

Intervención casisiempre justificable

Intervención puedeser necesaria

Intervencióndifícilmente justificable

Figura 3. Representación esquemática de los valores de los niveles de intervención y su comparacióncon los niveles de radiación natural.

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Característicos de la biosfera áesáe el punto de vista de la gestión final de los residuos radiactivos

CARACTERÍSTICAS DE LA BIOSFERADESDE EL PUNTO DE VISTA DE LA GESTIÓN FINAL

DE LOS RESIDUOS RADIACTIVOS

Paloma PinedoProyecto de Impacto Radiológico Ambiental (CIEMAT)

IntroducciónDesde el punto de vista de la gestión final de los re-siduos radioactivos, la biosfera representa al recep-tor último al que llega, de manera retardada y dilui-da, una fracción de los radionúclidos liberadosdesde el almacenamiento subterráneo. El sistemade almacenamiento basado en el concepto de ba-rreras pasivas múltiples se compone, generalmente,de las barreras de ingeniería y geológica, dejandoel subsistema biosférico fuera del concepto o siste-ma de barreras.

Aunque bajo determinadas circunstancias, la bios-fera puede actuar como una barrera muy efectivadesde el punto de vista de la Seguridad, las largasescalas temporales asociadas a la liberación de ra-dionúclidos desde la geosfera y los cambios espera-dos en la estructura y características de la biosferadurante esos periodos de tiempo, hacen que el tra-tamiento de este subsistema se realice de forma se-parada y relativamente independiente del resto delos componentes del sistema de almacenamiento.

Este tratamiento separado, será más o menos co-rrecto, en función del mecanismo de transporteprincipal en la geosfera y, por tanto, del mediogeológico, y de la coherencia entre las condicionesde contorno consideradas en la geosfera y la bios-fera. En ocasiones, la ¡nterfaz geosfera-biosfera nose corresponde realmente con una frontera físi-co-química en el sistema, por lo que el límite entreuna; y otra se establece de forma artificial a efectosde modelización del transporte de radionúclidos. Eneste último caso, las condiciones de contorno con-sideradas para el modelo de geosfera deben serconsistentes con las consideradas para el modelode biosfera.

Desde el punto de vista de la demostración de la se-guridad del sistema de almacenamiento, sin embar-go, la biosfera y más concretamente, la poblaciónpotencialmente expuesta, ¡uega un papel fundamen-tal, ya que los límites o restricciones sobre el sistemase establecen en términos de protección del públi-co, específicamente en valores de dosis o riesgo.

Por todo ello, cuando se habla de la biosfera en lagestión definitiva de residuos radioactivos, se debenconsiderar tres componentes fundamentales: la in-terfaz geo-biosfera; la propia biosfera y la pobla-ción potencialmente expuesta. El tratamiento decada uno de estos tres componentes dependerá, enprimer lugar, de los objetivos fijados en la evalua-ción de seguridad y del conocimiento del sistemasobre el que se pretende realizar la evaluación.

Los objetivos de la evaluacióny la biosferaEl proceso de evaluación de un AlmacenamientoGeológico Profundo (en adelante AGP) se aplica endistintas fases del desarrollo del proyecto: a las fa-ses de diseño de las barreras de ingeniería, a lasfases de búsqueda de emplazamientos y, a las últi-mas fases de petición de licencia o aprobación delproyecto. En todas ellas, o en la mayoría, se consi-dera a la biosfera y al hombre como último recep-tor de los radionucleidos que pudieran, en determi-nadas circunstancias, ser liberados desde el alma-cenamiento.

La consideración de la biosfera puede variar, portanto, en función del objetivo planteado para lasdistintas evaluaciones asociadas a las fases del pro-

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IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario J: Comportamiento de radionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

yecto. Así, por ejemplo, si el objetivo es comparardistintos diseños de barreras o emplazamientos al-ternativos, la biosfera se planteará únicamente conel fin de producir valores comparativos que permi-tan decidir sobre la mejor opción. En este sentido,el tratamiento de la biosfera suele simplificarse, porejemplo, a través del análisis de la dosis individualdebida a una única vía de exposición (pe: ingestiónde agua contaminada). Si el objetivo, sin embargo,está orientado a la demostración de la seguridadde un AGP, el tratamiento de la biosfera debe teneren cuenta fenómenos y procesos propios de ésta,que puedan afectar a la distribución y concentra-ción de radionucleidos y al impacto ambiental quese pueda alcanzar.

La decisión, sobre lo que es necesario y suficientepara incluir en una evaluación de seguridad, noestá clara, por diversas consideraciones asociadasal largo periodo de tiempo para el que determina-dos radionucleidos siguen activos. Por ejemplo, esdifícil establecer la frontera entre lo que, en un futu-ro lejano, puede resultar o no perjudicial para lasalud del hombre o de los seres vivos. Así mismo,es difícil, sino imposible, predecir la evolución decualquier sistema o conjunto de sistemas durantemiles, o cientos de miles de años.

Por todo ello, el desarrollo de modelos de biosferadebe documentar lógicamente, las hipótesis, justifi-caciones y decisiones tomadas a lo largo del proceso.

Los aspectos relacionados con los criterios de pro-tección y seguridad de almacenamientos de resi-duos radioactivos de alta actividad (RRAA) han sidotratados en las sesiones previas. El presente texto serefiere al tratamiento de la biosfera en las evalua-ciones de comportamiento y seguridad, dentro delcontexto de análisis marcado por dichos criterios.

La biosfera y la protecciónradiológicaSobre el sistema biosférico y la evolución de éste enel largo o muy largo plazo pueden hacerse muy di-versas consideraciones, pero cuando se fijan objeti-vos concretos, el alcance del análisis se reduce no-tablemente. Esto es, precisamente, lo que ocurrecuando se analizan las consecuencias en términosde riesgo radiológico.

En este sentido, el modelo de biosfera debe incor-porar las posibles vías y condiciones de exposicióna la radiación, del grupo o grupos de población

que puedan existir en un determinado entorno en undeterminado momento. Los cálculos del riesgo ra-diológico, comúnmente referidos a valores de dosisefectiva individual anual, consideran exposicionescrónicas (a lo largo de la vida del individuo) para laselección de los factores que convierten un determi-nado nivel de contaminación en dosis al hombre.

Todo ello tiene una serie de implicaciones para ellargo plazo que pueden resumirse en los siguientespuntos:

Q El individuo expuesto tiene características fisio-lógicas semejantes al individuo de referenciaconsiderado hoy en los modelos dosimétricos.Las dietas y hábitos de los grupos de pobla-ción hipotéticos se refieren también a gruposanálogos actuales,

• La esperanza de vida, para el cálculo de losfactores de conversión a dosis por exposicio-nes prolongadas, se estima en unos 70 años.La aproximación utilizada para el modelo deliberación y transporte de radionucleidos enbiosfera, debe ser matemáticamente consisten-te con escalas de tiempo del orden del cente-nar de años,

O Además, los factores de conversión a dosis seaplican a valores de exposición a la radiaciónanuales medios, por lo que cualquier fenóme-no o proceso que afecte al transporte o distri-bución de radionucleidos durante un periodode tiempo inferior a un año, será aproximadoen su efecto medio anual o se desestimará.

Todo esto tiene importantes implicaciones sobre eldiseño del modelo utilizado para la evaluación deconsecuencias radiológicas, producidas por libera-ciones hipotéticas de radionucleidos a la biosferaen el largo plazo. En este sentido será necesarioevaluar aquellas situaciones, en las que resultencontaminadas zonas de la biosfera cuyos recursosnaturales sean susceptibles de utilización por partepoblaciones humanas.

Biosferas de referenciaEl concepto de Biosfera de Referencia surge sobrela base de los supuestos anteriores e implica la de-finición de situaciones teóricas en las que se combi-nan los objetivos o indicadores radiológicos conposibles liberaciones de radionucleidos desde lageosfera a la biosfera. La denominación de "Refe-rencia" pretende transmitir la idea de que el siste-

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Características de la biosfera desde el punto de vista de la gestión final de los residuos radiactivos

ma/s objeto de análisis no tiene porque correspon-der con la realidad futura de evolución del entorno,sino más bien servir como ejemplo/s ilustrativo/s delas consecuencias radiológicas a las que estaríansometidas futuras generaciones en determinadascircunstancias.

El "concepto" de biosfera de referencia se está utili-zando desde hace algunos años como base de lametodología de evaluación de la biosfera, en lagestión final de Residuos Radiactivos de Alta Activi-dad (RRAA) en desarrollo para ENRESA. A su vez, es-tos desarrollos nacionales se apoyan en desarrollosinternacionales con la misma tendencia como sonBlOsphere MOdels Validation Studies - BIOMOVS II(1991-1996) [BIOMOVSII, 1999], el Proyecto con-junto ANDRA/CIEMAT/ENRESA/IPSN denominadoMICE (1993-1996): Method to Define and Describe"Practical" Reference Biospheres [MICE, 1996] y,BlOsphere Modelling ASSessment Methods -BIOMASS (1997-2000) [BIOMASS, 1999], promovi-do en la actualidad por el Organismo Internacionalde la Energía Atómica (OIEA-NU). Este último seextiende sobre el concepto y metodología estableci-dos en BIOMOVS II y trata de completar la metodo-logía, de realizar ejercicios prácticos de aplicaciónde la misma y, por último, de explorar la posibilidad,a la vista de las conclusiones, de generar casos de"Referencia" estándar, para el análisis de conse-cuencias radiológicas.

Dentro del área de BIOMASS dedicada a la dispo-sición final de residuos radioactivos sólidos, se haestablecido una estructura de grupos de trabajo,orientada a tratar los aspectos de especial dificul-tad, con el fin de completar la metodología de tra-bajo y producir resultados prácticos.

En total hay seis grupos de trabajo:

TG1 donde se trata la definición de grupos deexposición que puedan ser más críticos a lahora de realizar el análisis de consecuen-cias radiológicas;

TG2 donde se tratan las dificultades existentes ala hora de parametrizar el sistema que seincorpora en el modelo y, en el que se pro-pone un procedimiento concreto para laselección de los valores de los parámetros;

TG3 en el que se establecen posibles implica-ciones derivadas de las necesarias hipóte-sis de partida y, en el que se definen loscasos ejemplos a realizar en la práctica;

TG4 a partir de las hipótesis aceptadas, se esta-blece aquí la secuencia de decisiones por

las que se identifica el sistema biosféricoobjeto de estudio;

TG5 se describe con más detalle el sistemaidentificado, a través, primero, de la selec-ción de las características importantes parael análisis y de la definición del funciona-miento fenomenológico del mismo;

TG6 se desarrolla el modelo de transporte deradionucleidos y dosimétrico sobre la des-cripción previa del sistema.

Los ejemplos prácticos propuestos presentan unacomplejidad de tratamiento creciente, con términosfuente desde la geosfera constantes e unitarios a lolargo del tiempo. El primer caso analiza una únicavía de exposición al hombre: "la ingestión de aguacontaminada procedente de un acuífero subterrá-neo", con dos alternativas para la modelización, enla primera (1A) la concentración en el acuífero semantiene constante e igual a 1 Bq/m3 a lo largo deltiempo y, en la segunda (1 B) la concentración en elacuífero hay que calcularla a partir de una tasaconstante (Bq/a) de entrada de radionucleidos des-de la geosfera. El segundo caso incorpora al siste-ma vías de exposición (ingestión, inhalación y exter-na) adicionales a la ingestión de agua directadesde el acuífero. También en este caso 2 hay dosalternativas, (2A) la contaminación de la zona su-perficial de interés se produce por el agua de riegoobtenida de un acuífero contaminado y, (2B) lacontaminación de la zona de interés se produce poralcance directo de la zona saturada del acuífero su-perficial contaminado, que además tiene un flujode salida a un río y a un lago situados en el fondode cuenca del sistema. El tercer caso analiza losefectos del cambio ambiental sobre el sistema bios-férico, con tres ejemplos ilustrativos de los distintosefectos producidos por el cambio climático: (a)para un caso genérico equivalente al desarrolladoen el Ejemplo 2A; (b) para el emplazamiento deHarwell en el Reino Unido y (c) para el emplaza-miento de Aspo en Suecia. Estos dos emplazamien-tos han sido estudiados en evaluaciones nacionalesy, por tanto, existen datos geológicos y paleogeoló-gicos que permiten analizar con más detalle los po-sibles cambios ambientales futuros.

El todos los casos, se pretende buscar situacionesque den lugar a máximas consecuencias radiológi-cas por la contaminación que pudiera liberarse através de las aguas subterráneas. Dentro del alcan-ce del Programa ha de entenderse que no se tratade hacer un análisis exhaustivo de todo el conjuntode posibles situaciones a plantear para un entorno

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IV Jomados de 1+0 en gestión de residuos rodiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

particular, sino más bien de obtener conclusionesde aplicación general para cualquier emplazamien-to seleccionado. Los resultados cuantitativos mos-trarán la posible variación de las consecuencias ra-diológicas que podrían esperarse en el futuro,como consecuencia de la disposición final de RRAAen almacenamientos geológicos profundos.

La utilización de los resultados obtenidos en este es-tudio debe contextuarse adecuadamente, ya que,evidentemente las hipótesis adoptadas a lo largodel desarrollo, tanto para la parte conceptual comopara la parte práctica, están sujetas a discusión eincorporan un grado de incertidumbre que será ne-cesario analizar.

Como parte de la Metodología de Biosferas de Re-ferencia (MBR), se establece primero, el contexto dela evaluación correspondiente al análisis que se vaa realizar, definiendo el objetivo u objetivos de laevaluación, el o los indicadores finales a determi-nar, el tipo de interfaz con la geosfera, el términofuente a la biosfera, la escala temporal a conside-rar y las hipótesis sobre el tipo de sociedad que ha-bita en la zona.

En segundo lugar, se identifican, sobre ese contex-to, el sistema o sistemas biosféricos que podrían re-sultar de interés para el análisis de consecuenciasradiológicas. Para ello se analizan los fenómenosexternos que podrían influir en el sistema biosféricoo entorno de interés, identificando aquellas situa-ciones (estados estables y/o transiciones del siste-ma) que maximicen las consecuencias radiológicas.Los componentes básicos del sistema/s son defini-dos dentro del proceso de identificación.

A continuación se describe/n con mayor detalle loscomponentes del sistema definidos en el paso ante-rior, de forma similar a como se caracterizaría unentorno ambiental actual. El procedimiento descrip-tivo consta básicamente de tres pasos:

1) A partir de un conjunto genérico de caracterís-ticas previamente definidas y clasificadas, seseleccionan las características a describir y sejustifica la exclusión de las no seleccionadas.

2) Se establecen relaciones entre los componen-tes básicos derivados del proceso de identifi-cación dentro de un esquema tipo "matriz de

interacción", a través de procesos que puedenexpresar influencias de unos componentes (ode sus características) sobre otros o transfe-rencia de masa de unos componentes sobreotros. A este esquema relaáonal se le sueledenominar "sistema de procesos".

3) Con la información derivada de la caracteri-zación y del sistema de procesos se resume ladescripción del sistema.

A partir de la descripción del sistema y del términofuente establecido, sobre la matriz de interacción osistema de procesos, se construye la matriz detransporte o transferencia de radionucleidos entreunos y otros componentes del sistema, para poderestablecer o derivar la distribución de radionuclei-dos, en el entorno ambiental definido, en funcióndel periodo de tiempo para el que el sistema bios-férico definido se asume como representativo. Es elpaso de modelización y transporte de radionuclei-dos. Se pasa a partir de aquí a parametrizar y dis-cutir los datos cuantitativos que permiten resolver elsistema desarrollado. Así mismo, se establecen lashipótesis concretas sobre hábitos y dietas del grupode población que resultan en la obtención de valo-res de dosis potenciales.

Aplicación práctica en el ejercicioENRESA-2000Dentro del ejercicio ENRESA-2000, se ha tratadode aplicar, en la medida de lo posible, la metodo-logía de biosferas de referencia, aunque hay quetener en cuenta que en este ejercicio hay una meto-dología de trabajo global con la que hay que man-tener la consistencia.

Previo a la modelización de la biosfera y la estima-ción de consecuencias radiológicas, se han identifi-cado dentro del ejercicio, los denominados Escena-rios de Referencia1 y Climático. En el primer caso,la biosfera se asume constante durante el tiempo deliberación y similar a la situación actual. En el se-gundo caso, se asume que el cambio climático es-perado en el futuro es el agente fundamental cau-sante de los cambios ambientales a producirse enel sistema2.

' Deben distinguirse aquí los distintos conceptos que subyacen al Escenario de Referencia, derivado de la aplicación de la metodología de generación de escenarios esta-blecida en Ruiz et al. [1997] y, a la Biosfera de Referencia, cuyo concepto se ba introducido en el apartado 4. El Escenario de Referencia corresponde a la evolución es-perada del sistema de almacenamiento a lo largo del tiempo, sin perturbaciones externas.

2 Por tanto, la selección y justificación de los fenómenos extemos más importantes, en cuanto a los efectos sobre la biosfera, queda recogido en la generación de escena-rios previamente realizada.

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Característicos áe la biosfera desee el punto de vista de la gestión final de los residuos radiactivos

Por tanto, de entre los sucesos y procesos externos,el clima es el proceso más relevante a considerarpara derivar las consecuencias sobre el sistemabiosférico. La posible evolución climática, y los efec-tos de la misma sobre la Península Ibérica se hananalizado en Recreo y Ruiz [1997]. El efecto delcambio climático se aplica sobre una situación departida, la actual, que se describe y utiliza en el de-nominado Escenario de Referencia [Pinedo y Simón,•2000].

La descripción y caracterización de la biosfera departida, se desarrolla en siete apartados, el primerodefine la extensión geográfica considerada; el se-gundo caracteriza la meteorología y climatología;el tercer apartado hace un breve resumen de lascaracterísticas geológicas, geomorfológicas y topo-gráficas existentes en la actualidad; el cuarto consi-dera la hidrología superficial y subterránea presen-tes en la zona; el quinto apartado recoge unacaracterización de suelos, el sexto apartado consi-dera la flora y la fauna presentes; y por último elséptimo apartado describe los datos antropológicosy sociológicos de los grupos de población actuales[DSB, 1999]. Cada uno de los componentes descri-tos de forma independiente forman, en su conjunto,un ecosistema biosférico donde las distintas espe-cies comparten el espacio y los recursos que de al-guna manera pueden resultar contaminados.

Consideración del cambio climáticoExiste una gran variedad de paleoindicadores delclima, a partir de los cuales pueden estimarse conmayor o menor precisión respecto al espacio y eltiempo, los distintos parámetros climáticos corres-pondientes a distintos periodos pasados. Las res-puestas climáticas globales a las frecuencias de pa-rámetros orbitales que establece la teoría deMilankovitch han sido probadas con algunos de es-tos indicadores. La relación entre parámetros paralos últimos 1,5 millones de años sugiere que es po-sible predecir la pauta de los cambios climáticosnaturales futuros. Concretamente, ha habido distin-tos intentos de predicción climática para los próxi-mos 100.000 años, que apoyan la teoría de Milan-

kovitch y que han sido calibrados con el pasado,por lo que son considerados los más realistas a pe-sar de ciertas limitaciones.

Todos ellos muestran persistencia de los ciclos gla-ciales que han marcado el Cuaternario. Se hancomparado las reconstrucciones climáticas: de losúltimos 120.000 años y las proyecciones para lassiguientes decenas y centenas de miles de años y, apesar de pequeñas discrepancias, los grandes cam-bios son comunes a todos. Los modelos sugieren,dejando a un lado la influencia del hombre, que sedebería iniciar un enfriamiento oscilatorio con epi-sodios cada vez más fríos en 5.230 y 60.000 años.Todos los modelos indican que climas tan cálidoscomo el actual son raros. No se espera volver a lascondiciones del óptimo térmico del Holoceno hastadentro de 120.000 años.

Selección del estado climático futuroLos resultados de modelización más recientes con-firman que aparte del forzamiento antropogénico,el modelo y rango de las condiciones climáticasprobables a experimentar en el próximo millón deaños será parecido al del último millón de años.Esto implica que es razonable utilizar el registro re-construido del Cuaternario como guía para las con-diciones futuras.

La figura 1 muestra la representación gráfica de lavariación del índice ACLIN1 (índice climático astro-nómico) para la secuencia climática esperada, quese resume en la Tabla 1 [Recreo y Ruiz, 1997].

Los periodos interestadiales-estadiales3 abarcan lamayor parte del periodo cubierto entre hoy y los pró-ximos 130.000 años. El escenario climático4 (EC)definido como tipo 1 se produce en dos ocasionesentre los 2.000 y los 20.000 años y posteriormenteentre los 72.000 y los 108.000 años. Por su repre-sentatividad y frecuencia en el periodo analizado eséste escenario climático (tipo 1) el que se ha consi-derado para determinar el estado climático de evo-lución.

El escenario climático tipo 7: ilustra la evolución cli-mática que acompaña el descenso relativamente

3 Estadio o periodo estadial: intervalo de tiempo más corto que los fases glaciales en el que ocurrieron avances locales de hielo.Interestodio o periodo interestadiol: periodo de tiempo relativamente corto en el que hay una mejoría del clima dentro de los estadios o interestodios, con estabilizacio-nes que pueden ser identificados. [IT6E/EMSA, 1993].

4 De nuevo el término Escenario Climático es utilizado aquí con un significado distinto ol del "Escenario Climático" derivado del proceso de generadán de escenarios parala evaluación del comportamiento del sistema. La evolución climática se expresa oquide forma discreta como una secuencia de escenarios climáticos (EC) en los que sedefinen transiciones entre unos estados y otros.

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IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario I: Comportamiento de radionadeidos en la biosfera y restauración ambiental

rápido desde una clase climática interglacial a otrade carácter estadial. El índice climático ACLIN1pasa de 4,3 a 1,5 en unos 10.000 años. La tempe-ratura anual media varía desde los 14° C del iniciodel escenario hasta los 6°C del final del mismo (ter-moclima mesomediterráneo a oromediterráneo). Elombroclima oscila entre seco y subhúmedo durantelas condiciones estadiales templadas, con precipita-ciones estivales de más de 200 mm.

El progresivo descenso de la temperatura lleva atermoclimas supramediterráneos (Tm entre 8o y13°C) con ombroclima claramente seco (350-Ó50mm), primero, y a condiciones oromediterráneas(Tm entre 4o y 8 °C) más tarde, con un aumentonotable de la aridez (ombroclima semiárido). Laevapotranspiración potencial disminuye a lo largodel escenario desde los aproximadamente 1050mm de las condiciones mesomediterráneas a los650 mm de las condiciones oromediterráneas. Elnivel del mar sufre un descenso continuado y'bas-tante rápido desde -20 m al inicio del escenario alos —70 m al final del mismo.

Este estado climático final, se utiliza para evaluarlas posibles consecuencias radiológicas de un gru-po/grupos de población con determinados hábitoscoherentes con los recursos naturales existentes de-rivados para la posible situación futura, alterada omodificada respecto a la de partida, como conse-cuencia de la evolución climática.

Identificación del sistema biosféricoasociado al estado climático definidoSegún la clasificación climática de Kóppen, este es-tado correspondería a un clima seco, estepario yfrío (BSk). La temperatura media oscila entre 4° y8°C. La temperatura media de las mínimas del mesmás frío oscila entre - 7 o y -4°C y, la temperaturamedia de las máximas del mes más frío oscila entre0o y 2°C. Las precipitaciones oscilan entre 200 y350 mm y la evapotranspiración potencial es de650 mm. El nivel del mar se encuentra a -70 mrespecto al nivel actual.

Los suelos que se desarrollan en estas condicionesclimáticas van desde el sierozem (suelo gris en loslímites del desierto) al chernozem (suelos oscuros delas zonas semiáridas o subhúmedas). Los suelostipo sierozem desarrollados sobre materiales silica-tados [Kubiena, 1953], son suelos muy jóvenes,que presentan poca alteración química, predomi-nando la meteorización física, con poco contenido

en humus, debido a que son suelos poco maduros.El horizonte A que presentan es pequeño, en éste sedesarrollan las raíces de las plantas, por debajopasa a ser un horizonte C, con poca diferenciacióntextural. Son suelos poco productivos con texturaprincipalmente arenosa, presentan cantos y gravasy bajo contenido en coloides. La mineralogía de es-tos suelos viene determinada principalmente por ladel material originario, en este caso, los mineralesmás frecuentes serían cuarzo, minerales de arcilla yfeldespatos [Porta et al, 1994].

El aumento de la aridez se refleja en la desapari-ción del estrato arbóreo (excepto Pinus) y en el au-mento de las especies semidesérticas, aunque elpaisaje sigue dominado por el estrato herbáceo.Existen análogos actuales del espectro polínico enel sureste de Europa y en Asia central. Las estepasestán bien documentadas en las regiones de la Pe-nínsula Ibérica pero su composición floral es relati-vamente diferente [ITGE/ENRESA, 1993].

La estepa está en la transición entre el desierto y elclima húmedo. La hierba de raíz superficial predo-mina en'estas zonas lo que le confiere cierto valorcomo zonas de pastizal. Esta cobertera vegetal aun-que no sea densa proporciona una cantidad de hu-mus apreciable y cierta resistencia a la pérdida departículas de arcilla y limo. La escasa e irregularprecipitación en estas zonas hacen de la mayorparte de las áreas de estepa del mundo zonas sincultivo y cubiertas de hierba, que supone el mayorrecurso de esas regiones [Trewartha, 1954].

Para realizar las estimaciones cuantitativas tanto so-bre la caracterización de la biosfera, como sobre eltipo de población y actividades, se han tomado losdatos típicos de las zonas nacionales donde existenentornos esteparios.

Descripción del sistema biosféricoidentificadoLas estepas Ibéricas [Cardona et al. 1992], sistemaadoptado como análogo para la descripción de lasituación futura identificada, comparten con las delresto del mundo una serie de características como:un relieve llano o suavemente ondulado; una ciertaimportancia de las especies gramíneas en la cober-tura vegetal y la ausencia de árboles o arbustos de-sarrollados, lo que unido a su relieve proporcionauna gran amplitud de visión.

En lo que respecta a la fauna, las estepas se podríandefinir por una preponderancia fuerte de especies

26


esteparias en la composición de sus comunidades deaves. Esta definición resulta en gran medida redun-dante, pero no cabe duda de que existen toda unaserie de especies con adaptaciones claras como:Pteróclidos (Ganga y Ortega), la Avutarda y el Si-són, el Alcaraván, el Aguilucho cenizo, la mayoríade los Alaúdidos y ciertas especies de Motacílidos,Túrdidos, Sylvidos, Fringílidos y Emberícidos.

En la actualidad las estepas en la Península Ibéricase extienden por zonas del Valle del Ebro, el surestesemiárido, la Mancha, y otras zonas menores de laPenínsula.

Clima mediterráneo más o menos acentuado, conun período seco en verano, con un déficit de aguaimportante para el desarrollo vegetal, enmarcadopor dos períodos lluviosos, en otoño-invierno y pri-mavera. Pluviosidad anual de 350-400 mm y unatemperatura media invernal entre 5-8°C, aunque lascondiciones climáticas de las distintas áreas puedencambiar debido a las características locales.

La presencia de vientos más o menos constantespuede considerarse característico de la estepas ibé-ricas.

En los tipos de clima seco ("B"), las lluvias fuertes yde corta duración depositan agua en el suelo demanera más rápida de lo que puede absorberse. Elresultado es que el agua requerida no es absorbidapor el suelo, además de darse una erosión activadel mismo. Los ríos son escasos y las vías de drena-je poco desarrolladas. Como la evapotranspiraciónexcede a la precipitación no se originan arroyospermanentes dentro de estas zonas aunque se danarroyos intermitentes.

En cuanto a las aguas subterráneas y los efectos delclima respecto al nivel freático y los cambios en lascaracterísticas químicas, será necesario disponer dela información hidrogeólogica y de ¡nterfaz parapoder analizar los efectos de los cambios en la infil-tración, evapotranspiración y recarga, para final-mente poder evaluar los recursos de agua disponi-bles en estas condiciones.

Las estepas de las latitudes medias están asociadasa un régimen climático continental semiárido coninviernos fríos y secos y veranos calurosos. En esterégimen climático el proceso pedogénico domi-nante es la calcificación, con salinización en loslugares de escaso drenaje [Strahler, 1984]. Para lazona en estudio dentro de la Península Ibérica lafalta de calizas evitaría este proceso de calcificaciónaunque si es de esperar que ocurran los procesosde salinización.

Los suelos tipo chernozem contienen morfológica-mente una capa superficial de unos 5 cm de espe-sor poco firme compuesta por restos de vegetación.Por debajo de ésta, se encuentra el horizonte Ah,que puede tener hasta 2 m de profundidad, conuna marcada estructura granular. Con la profundi-dad, el contenido en materia orgánica disminuye yse incrementa la cantidad de carbonato depositadaformando un horizonte calcico.

En la estepa pueden encontrarse arbustos aislados yárboles de pequeño tamaño. Existen numerosas es-pecies de gramíneas, otras plantas típicas son el gi-rasol y el tabaco. La distribución en el mundo de lavegetación de estepa es muy extensa en latitud.

Las formas vegetales son los arbustos (Quercus coc-áfera, Rhamnus ¡yáoides y saxatilis, Prunus sp/no-sa), intercalados entre una vegetación constituidamayoritariamente por matorrales [Thymus, Genista,Astragalus, Teucrium saturneja, Phlomis, Helianthe-mum, Salsola) y plantas herbáceas cespitosas (Stipa,Bromus, Festuca, Aranula). Pueden aparecer rodalesde. árboles en estado precario (P/nus, Juniperus).

El frío invernal y la sequía estival reducen el períodovegetativo en la estepa a tres o cuatro meses alaño, generalmente entre abril y julio.

La importancia que ha adquirido la influencia hu-mana sobre los ecosistemas en los últimos milenioshace muy difícil discernir qué estepas respondenprioritariamente al efecto ambiental o son mayoríao parcialmente antrópicas. Los territorios estepariosmediterráneos presentan señales de haber sidoocupados por el hombre desde la antigüedad, yaque son áreas adecuadas para la ganadería y elcultivo de cereales.

Por ello las comunidades esteparias han experimen-tado una notable extensión como consecuencia dela degradación edáfica que sobreviene tras los pe-ríodos de agricultura intensiva. La erosión de lossuelos ha hecho aflorar en superficie margas y ye-sos que estaban recubiertos por suelos forestales.

Cultivos de cereales de invierno (trigo, cebada yavena) con períodos de barbecho y rebaños de ga-nadería lanar o cabrío constituyen el sistema de ex-plotación tradicional de los territorios estepariosibéricos.

El estudio de población y actividades socioeconó-micas de la zona, se basa en datos recogidos deestadísticas para aquella/s región/es en las queexisten zonas esteparias en un grado apreciable[AEA,1995].

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IV Jomados de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario I: Comportamiento de radionudeidos en la biosfera y restauración ambiental

La densidad media de población es de unos 50 ha-bitantes por kilómetro cuadrado. La actividad pro-ductiva mayoritaria se centra en el sector primario,constituyendo ésta la base primordial de la econo-mía. El aprovechamiento del área considerada sedistribuye en cuatro grandes grupos, que a su vezse subdividen en aprovechamiento de secano y deregadío (Tabla 2). ,

El porcentaje de superficie de cultivo y rendimientode los cultivos para las diferentes variedades semuestra en la Tabla 3.

Dentro del apartado dé "productos considerados"de la Tabla 3, están resaltados aquellos que se pro-ducen de forma predominante. o

En la Tabla 4 se recoge el censo ganadero para pro-ducción (por unidades/km2), existente en la zona.

La mayor cabana esta representada por el ganadoovino, seguido del porcino y del caprino, del queuna proporción importante se dedica a la produc-ción de leche. La cabana porcina es la segunda enimportancia, y se dedica a la producción de carne.En la siguiente tabla se recogen los consumos me-dios por persona y año.

Los efectos del cambio climático sobre el sistema departida resultan, para este caso, en modificacionesdel tipo de suelo predominante, del balance hídricopor el cambio en las características climáticas, de lafauna y flora natural y, en general, de los valoresnuméricos de los parámetros característicos utiliza-dos en el Escenario de Referencia. Sin embargo, nose ven alterados de forma relevante característicascomo la topografía, o la litoestratigrafía subterrá-nea. La explotación de los recursos naturales en es-tas condiciones es posible. El tipo de sociedad másexpuesto considerado sigue siendo la agrícola,aunque los datos cuantitativos han de modificarsede manera coherente a como se han modificadolos componentes biosféricos.

El sistema de procesos representado en la matriz deinteracción para el Escenario de Referencia, tieneque ser revisado a la vista del análisis anterior eigualmente el modelo de transporte para el cálculode la distribución de radionucleidos en el entorno yde las dosis resultante.

ConclusionesQ La demostración de la Seguridad en la gestión

de residuos que suponga la consideración dellargo plazo, debe combinar el resultado dé

distintos análisis dirigidos hacia objetivos decomportamiento del concepto y sistema degestión planteado para minimizar las conse-cuencias al hombre y al medio ambiente.

• El sistema de gestión de barreras múltiples,que responde en este caso al concepto de"concentrar y retener", debe garantizar que losriesgos tolerados hoy no se sobrepasan en elfuturo. El diseño de las barreras de ingeniería yla selección del medio y condiciones geológi-cas son, por tanto, fundamentales desde elpunto de vista de la Seguridad.

O La interpretación de los resultados sobre con-secuencias al hombre y el medio ambientedebe estar, por tanto, adecuadamente contex-tuado con respecto al objetivo concreto que sepretende demostrar.

• En una evaluación del comportamiento com-pleta, que incluya barreras de ingeniería, ba-rrera geológica y biosfera, no debe darse elmismo peso a los resultados obtenidos sobreliberación de radionucleidos desde el almace-namiento y posterior dispersión de éstos en elmedió geológico, que a los resultados de im-pacto radiológico obtenidos para el sistemabiosférico, cualquiera que sea. La incertidum-bre asociada a cada uno de estos resultadostampoco no debe tener la misma importancia.

• El sistema biosférico no forma parte del siste-ma de barreras múltiple, aunque en generalactúe dispersando y diluyendo los radionuclei-dos que puedan llegar a alcanzar a éste. Elsistema biosférico no se define, por tanto, conel objetivo de proporcionar seguridad adicio-nal, sino con el propósito de dar una indica-ción de las consecuencias radiológicas deriva-das de liberaciones potenciales desde elsistema de almacenamiento.

• En este contexto, se desarrolla desde hace al-gún tiempo y, dentro de los programas de I + Dde ENRESA y de programas internacionales, elconcepto y metodología de "biosfera/s de re-ferencia", que se resume en el presente docu-mento.

• Si bien la mayoría de las consideraciones quese hacen al aplicar la metodología de biosfe-ras de referencia, parten de ciertas hipótesis, eldesarrollo posterior se basa en el conocimien-to científico de muy diversas disciplinas, por loque los sistemas así definidos son posibles yconsistentes.

28

Características de la biosfero desde el punto de vista de lo gestión final de los residuos radiactivos

• Además, a lo largo del proceso de construc-ción del sistema, la decisión para seleccionarde entre una serie de alternativas se decanta,generalmente, por aquella que produciría peo-res consecuencias, por lo que el sistema asíderivado sería representativo de situacionesmaximizantes.

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29

IV Jornadas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario I: Comportamiento de radionudeidos en la biosfera y restauración ambiental

Tabla 1Sucesión climática futura [Recreo y Ruiz, 1997].

PeríodoMiles de años, AP

Descripción

0-2

2-20

Condiciones templadas. Clase climática ACLINl interglacial.Efecto invernadero reforzado por acción humana directo. EC tipo 5.

•Enfriamiento muy rápido hasta los 5 ka AP. Oscilación climática de carácter estadial entre 5 y 20 ka.p Clases climáticas ACLINl inrerestadial y estadial en secuencia. EC tipo 1.

20-25 Condiciones glaciales, en su versión atemperada. EC tipo 3b.

25-56 Condiciones estadiales-inrerestadiales. EC tipo 2

56-64 Condiciones glaciales. Close climática ACLINl glacial. EC tipo 3a.

64-72 Recuperación climático hasta condiciones interestadiales templadas. EC tipo 4.

72-108Enfriamiento rápido hasta los 83 ka AP y mucho más lento hasta los 108 ka AP.

••:.• Clase climática ACLINl interestodial-estadial. ECTipol.

108-115 Condiciones glaciales. EC tipo 3b.

115-120 Recuperación climática postglacial. EC tipo 4

120-130 Condiciones templadas. Clase climática ACLINl, interglocial. Escenario climático tipo 5.

Tabla 2Aprovechamiento del suelo. Estepas Ibéricas.

Aprovechamiento Secano {%) Regadío (%)

Tierras de cultivo 32 77 23

Prados y pastizales 100

Terreno forestal 20

Otras superficies 41

30


Tabla 3Superficie de cultivo y rendimiento anual en las estepas Ibéricas.

% de laTipo de cultivo superficie

total

Rendimiento

Secano Productos considerados

Para consumo humano

Cereales en grano 18

; Tubérculos < 1

i leguminosas < 1

; Vegetal de hoja 19

; Vegeta) de fruto 17

; Frutales cítricos 3

S Frutales no cítricos 39

i Cultivos forrajeros 3

%

93

—

94

—

—

—

90

24

(kg/ha)

2000

—

570

—

—

—

450

12986

Tabla 4Censo ganadero y rendimiento en los estepas Ibéricas.

Bovino de leche• • ; : • • . • • ; • . • • • ,

Bovino de carne

Ovino y caprino

Porcino

, •.., A y e s . : •

SE

%

7

100

6

100

100

100

10

76

: í ; Censo (animales/km2)

¡ . . • . y ' . . ' . : ; • > ' • • . ' ; ; . ^ • . '

<1

. • < • ! •

W f : : • • • • • • • "•' 4 5

• 6 6 % ovino y 34% caprino*. . • • • ' • • " . • • • • •

. ' • ' • ' . • ' • ' :

20

100

(kg/ha)

3300

20200

1000

24000

40000

19000

1400

40000

Trigo, cebada, avena, centeno, maízy arroz

Patatas

Judías, habas secas, lentejas, garbanzosy guisantes secos

Col, berza, espárrago, apio, lechuga,escarola, espinaca, acelga y cardo.

Sandía, melón, calabacín, pepino,pepinillo, berenjena, tomate, pimiento,fresa, alcachofa, coliflor, judías verdes,

guisantes y habas

Naranja, mandarinas y limones

Manzana, pera, albaricoque, cerezo,melocotón, ciruelo, higo, almendro^, tres

variedades de avellano.

Cereal, maíz, ballico, alfalfa, veza,pradera

: Rendimiento

1 2970 (!/año. animal)

V j 215 (kg/animal)

12 (kg/animal)638 (|/año.animal) de leche de cabra

80 (kg/animal)

: 2 (kg/animal)198(huevo$/an¡mal.año)

*Aprox¡madamente, un 55% del ganado caprino se dedica a la producción de leche.

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IV Jornadas de I+D en gestión ée residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de rodionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

Tabla 5Consumo de alimentos por persona y año en las estepas Ibéricas.

Alimento

Cereales

Patatas

Legumbres

Vegetal de hoja

Vegetal de fruto

Cítricos

Frutales no cítricos

Carne vacuno

Carne ovino (cordero)

Carne porcino

Carne ave

Pescado (agua dulce)

Huevos

Leche

kg año 1

:•..• • i o s

66

11,5

16

71

30,5

48,5

['."•' • 6

I ; - - " ' - - ' i»5; n

22

0,5

270 unidades/año

120 (/año (6% de cobra)

0 10 20 30 40 50 60 70 80 90Tiempo (en miles de años AP)

INTERGLACIAL

INTERESTADIALTEMPLADO

INTERESTADIAL

GLACIAL

110 120 130

Figura i. Variación delíndice ACUN1 para la secuencia climática de los próximos 130.000años.

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Modelización del transporte de radionúdidos en la biosfera. Estimación de consecuencias radiológicas en el público, análisis de incertidumbres

MODELIZACIÓN DEL TRANSPORTE DE RADIONÚCLIDOSEN LA BIOSFERA. ESTIAAACION DE CONSECUENCIAS

RADIOLÓGICAS EN EL PÚBLICO,ANÁLISIS DE INCERTIDUMBRES

Inmaculada SimónProyecto de Impacto Radiológico Ambiental (CIEMAT)

IntroducciónEl objetivo final de la gestión de los residuos radiac-tivos es proteger al individuo y al medio ambientede posibles impactos radiológicos, sin imponer car-gas indebidas sobre las futuras generaciones [IAEA,1995]. La evaluación del posible impacto radiológi-co asociado a la disposición de residuos radiactivosen sistemas de almacenamiento, conlleva el análisisy cuantificación del transporte de los radionúclidosen la biosfera así como la estimación de las poten-ciales vías de exposición al hombre.

En el contexto de sistemas de almacenamiento deresiduos radiactivos, el concepto de biosfera incluyetanto el medio físico (atmósfera, suelo, sedimentos,aguas superficiales, etc.) como los seres vivos (floray fauna) que con él interaccionan. La cuantificacióndel impacto radiológico requiere el conocimientode los procesos de acumulación y transporte de ra-dionúclidos en el medio físico, así como los meca-nismos de transferencia a los seres vivos, las vías deexposición al hombre y la estimación de las dosispotencialmente recibidas.

Cuando un flujo de radionúclidos es liberado en elsistema biosférico, se produce una dispersión en elmedio que incluye diferentes fases. La dispersión delos radionúclidos depende de las propiedades físi-co-químicas del medio en que se propaga, asícomo de los procesos físicos (difusión, advección,desintegración radiactiva, etc.), químicos (dilución,reacciones químicas de precipitación/disolución,formación de complejos, etc.) y biológicos (biotur-bación, metabolismo y bioacumulación) que tienelugar entre dichos medios.

A continuación se describen brevemente los proce-sos de transporte de radionúclidos más relevantes encuerpos de agua superficial y en el medio terrestre.

Transporte de radionúclidosen cuerpos de agua superficialLa energía de los rayos solares origina la evapora-ción del agua de la superficie de los océanos (Figu-ra 1). El vapor de agua producido forma parte dela atmósfera hasta que es enfriado suficientementey se condensa en forma de gotas de agua. El en-friamiento tiene lugar como resultado de la eleva-ción a regiones más frías de la masa de aire carga-da de vapor. Esto hecho puede ser forzado por unabarrera física, como una cadena de montañas, obien una barrera meteorológica, como una masade aire frío y más denso. En cualquier caso, el va-por enfriado se condensa en forma de gotas alre-dedor de un núcleo apropiado (por e¡. pequeñaspartículas de polvo) que están presentes en la at-mósfera. En cantidad suficiente, las gotas se pre-sentan en forma de nubes.

El agua precipitada sobre el terreno puede tomardiversos caminos para cerrar su ciclo. Parte delagua de lluvia no alcanzará la superficie del suelo;será interceptada por la cubierta vegetal, y perma-necerá en las hojas de árboles y plantas hasta quese evapora. Parte del agua llega a suelos imper-meables, artificiales o superficies pavimentadas.Otra parte es recogida en depresiones y permanecehasta su evaporación; esta agua es transportada

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IV Jornadas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radionudeidos en la biosfera y restauración ambiental

hacia canales de drenaje artificiales o naturales me-diante escorrentía superficial.

En general, el agua de lluvia puede ser evaporada,directa o indirectamente por transpiración de la ve-getación; puede moverse en la superficie del sueloo en capas del suelo hasta una fuente; o puede serabsorbida hacia estratos más profundos del suelo eincluso hacia la roca subyacente.

El agua de lluvia es absorbida fácilmente en sueloscon superficies relativamente secas; este movimientodel agua en el suelo se denomina ¡nfiliraáón. Elagua permanece en el suelo hasta que se evapora oes absorbido por las raíces. Una fracción pequeñadel agua absorbida por las plantas se retiene con elproceso de crecimiento, pero la mayoría se evapo-ra, el proceso se denomina transpiración. El efectocombinado de retorno de agua por evaporación ypor transpiración se denomina evapotranspiración.

Cada estrato sucesivo del suelo absorbe agua; si laroca subyacente es permeable, el proceso de infil-tración continúa en sentido descendente a través dela zona no saturada hasta el nivel freático. El flujode agua de precipitación que alcanza el nivel freáti-co se denomina recarga.

La tasa máxima de paso de agua a través de unsuelo se denomina capacidad de infiltración delsuelo. Si la lluvia es excepcionalmente elevada,puede ocurrir que la tasa de precipitación exceda lacapacidad de infiltración del suelo. En estas cir-cunstancias, el agua fluirá en la superficie en formade arroyos. La escorrentía superficial forma partedel flujo total del agua en la superficie (que incluyeademás por ejemplo los ríos).

El agua que ha sido incorporada en el flujo deaguas subterráneas percoia lentamente en los acuí-feros. El flujo subterráneo se produce generalmentehacia puntos de intersección con la superficie.

Los radionúclidos liberados en los cuerpos deagua superficial están sujetos a un conjunto deprocesos físico-químicos que afectan al transportedesde la zona de descarga. Estos procesos inclu-yen el transporte en la dirección del flujo (advec-ción), procesos de mezcla (dispersión), absorpción/adsorción en los sedimentos de fondo, laterales yen suspensión, transporte con los sedimentos en ladirección del flujo, depósito, y resuspensión de lossedimentos, decaimiento radiactivo así como otrosmecanismos que reducirán la concentración en elagua, como es la co-precipitación (un elementopresente en el agua a baja concentración -traza-dor- precipita ¡unto con otro presente a mayor con-

centración). Este proceso se favorece si el radionu-cleido reacciona con el precipitante para formaruna red cristalina similar a la que formaría en elelemento principal.

Estos procesos tienen, en general, naturaleza transi-toria y tridimensional. Sin embargo, habitualmentelos modelos de biosfera asumen estado estaciona-rio y se estima que puedan variar en una o dos di-mensiones.

La interacción entre radionudeidos disueltos y lamateria sólida (reacciones de sorción-desorción) esun fenómeno complejo que se resume en la utiliza-ción de un coeficiente de distribución sólido-líqui-do, conocido como Kd, el cual se obtiene experi-me.ntalmente para cada nucleido. Hay cierta confu-sión y dificultad en el uso del concepto que englobael Kd porque la química estrictamente tiene una de-finición rigurosa, y se puede usar propiamente sólocuando ciertas hipótesis son válidas. En las técnicasde gestión de residuos y en ingeniería, el Kd se usaa menudo en su sentido ampliado y se definecomo:

Kd =

RÍOS

Cantidad de nucleido sorbido en la fase sólida

Cantidad de nucleido que permanece en solución

El movimiento de los radionudeidos en un río sedebe principalmente a movimientos advectivos/difu-sivos del agua y a procesos de sedimentación. Losprocesos fundamentales que se deben tener encuenta desde el punto de vista de la modeiizaciónson: difusión transversal, advección, sorción de ra-dionucleidos sobre la materia en suspensión y sobrelos sedimentos del río, transferencias del agua o se-dimento a peces y plantas acuáticas, resuspensión ybioturbación.

LagosLos procesos de dispersión de radionucleidos en la-gos, son en principio similares a los que se produ-cen en ríos. Sin embargo hay algunas característi-cas diferenciales que se deben tener en cuenta a lahora de modelizar, entre ellas destacan: el tiempode residencia del agua en el lago, que a veces esmuy largo. La estratificación de las aguas en el lagoestacionalmente tiene lugar en capas de distintatemperatura; en este caso, el lago no se puedeconsiderar un único compartimento de mezcla ho-mogénea, siendo necesario modelizar el lago en al-gunos períodos de tiempo como dos compartimen-

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Modelizadón del transporte de radionúclidos en la biosfera. Estimación de consecuencias radiológicas en el público, análisis de incertidumbres

tos separados, considerando sus volúmenes rela-tivos y tasas de intercambio entre el epilimnion y elhipolimnion.

EstuariosLas características peculiares de los estuarios se deri-van de ser ¡nterfases entre ríos y mares. Una de lasque más afectan al transporte de radionucleidos sonlos cambios de salinidad, que varía ampliamente enespacio y tiempo, lo que se traduce por ejemplo enla liberación de actividad ligada a los sedimentos deun río ai llegar al mar debido a cambios químicosen la forma de los radionucleidos. Otra característi-ca relevante que da lugar a que los procesos desorción sean importantes en este tipo de ambientes,es la gran resuspensión de sedimentos del fondo,debido al efecto de las mareas, lo que hace queaumente la actividad en la materia en suspensión.Los patrones de flujo y resuspensión de sedimentosson muy dependientes de las condiciones locales,por lo que la aplicación de modelos genéricos aambientes de estuario es poco apropiada.

MaresEl tratamiento de los mares debe cubrir una ampliavariedad de situaciones, desde aquellos que formanparte de grandes océanos, hasta aquellos que es-tán casi totalmente encerrados por costas y que porlo tanto presentan un intercambio de agua restringi-do; esto provoca también variabilidad en la salini-dad, al contrario que en los mares abiertos dondeesta es más uniforme. Para liberaciones de radionu-cleidos en una localización particular, los modeloscalculan las concentraciones dependientes del tiem-po, teniendo en cuenta los procesos de advección,difusión, decaimiento radiactivo e interacciones delos radionucleidos con sedimentos de fondo y ensuspensión. La carga de sedimentos en suspensiónes menor que en el caso de los estuarios. Exceptoen los mares con fuerte influencia de las mareas,especialmente si son poco profundos, la interacciónpuede ser muy importante, dando lugar a una dis-minución de actividad en el agua, ya que la activi-dad queda retenida en los sedimentos.

Transporte de radionúclidosen medios terrestresLos radionúclidos pueden penetrar en el medio te-rrestre (ver figura 2) como resultado de la interac-

ción entre suelos y aguas superficiales o subterrá-neas, como resultados de las actividades humanas(riego, aplicación de fertilizantes contaminados, etc.)e incluso por el depósito de partículas resuspendidaspor la acción del viento o actividades agrícolas.

Suelos

Los radionúclidos presentes en el suelo pueden sertransportados por diversos mecanismos: el trans-porte con el movimiento del agua en el suelo, pordifusión en el caso de núclidos en estado gaseosoen las fases líquida y gaseosa del suelo, por difu-sión molecular o gradiente de concentración, difu-sión en gradientes de potencial inducidos por dife-rencias de temperatura en el suelo, movimientoasociado a partículas finas, microbios o coloides ymezcla mecánica por procesos como la bio-turba-ción o el arado.

El flujo de agua controla el transporte de radionú-clidos, y en consecuencia pueden moverse en senti-do ascendente o descendente en el perfil del suelo.Para radionúclidos depositados en la superficie, yasea por depósito o en el agua de riego, las concen-traciones en la zona de raíces vienen determinadasprincipalmente por la infiltración y el grado de sor-ción. El transporte de radionúclidos depende de lasinteracciones con los materiales depositados en elsuelo: la precipitación con los componentes delsuelo para formar una nueva fase sólida; la oclu-sión en la formación de una nueva fase sólida; laincorporación en la materia orgánica y microorga-nismos; la absorción en la superficie de materialesarcillosos, precipitados o materia orgánica; la inclu-sión en los materiales del suelo (por e¡. durante lamineralización). Estas asociaciones afectarán lamovilidad y transporte de los elementos en y desdeun suelo, y en consecuencia a su disponibilidadpara la absorción por la plantas.

Transporte de radionúclidosen la cadena alimenticiaLos radionúclidos presentes en el medio biosférico(aguas superficiales, sedimentos, suelo y atmósfera)pueden ser incorporados en los organismos vivos(plantas y animales). Estos radionúclidos puedenafectar a los organismos, moverse en la cadena ali-menticia y finalmente ser ingeridos por el hombre. Elecosistema terrestre es el más importante ya que lamayor parte del alimento procede de este entorno.

35

IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario I: Comportamiento de radionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

Vegetales

La contaminación de la vegetación cultivada con fi-nes de consumo humano o animal, puede procederde dos vías: la atmósfera, por depósito seco o hú-medo, o por absorción de las raíces. Los principalesprocesos que tienen lugar son: la incorporación porraíces, depósito, intercepción, retención y absorciónfoliar, translocación, volatilización y pérdidas porcosechado y senescencia.

La incorporación de los radionúclidos por la plantaa partir del suelo está influenciada por varios facto-res importantes (Till y Meyer, 1983): forma físico-química del radionúclido, características del suelo,concentración de elementos naturales establescompetidores químicamente, aplicación de fertili-zantes, agentes quelantes. Si se deposita materialradiactivo sobre un suelo cultivado, bien sea porprocesos de depósito seco o húmedo, cierta partees interceptada por la vegetación, el resto alcanzael suelo. De la fracción interceptada por la planta,una porción será eliminada por procesos de lava-do; la fracción restante retenida, si las condicioneslo permiten, queda disponible para ser absorbidapor las hojas de la planta.

La translocación representa el movimiento de lassustancias desde el lugar donde han sido absorbi-das y su redistribución a otras partes internas de laplanta. La distribución de un elemento en el interiorde la planta depende del metabolismo de ésta,edad y sensibilidad a la luz (Watkins, 1995). Lacantidad de contaminación inicial se puede reducirpor procesos de lavado y envejecimiento, así comopor dilución debido al crecimiento de la planta y aldecaimiento radiactivo.

Animales

Las principales vías de distribución interna de radio-núclidos en animales (Figura 3) incluyen: absorcióndespués de la inhalación, ingestión o contamina-ción externa, distribución dentro de los tejidos y flui-dos corporales (generalmente a través del sistemade circulación), y excreción vía orina, heces, sudor,leche y exhalación.

Los animales también proporcionan un vector parael transporte de radionúclidos relacionado con sumovilidad (movimientos migratorios) o su sacrificioo mortandaz (se elimina del sistema evaluado), oen el caso de animales bioturbadores, vía transpor-te de masa en el suelo.

5. Vías de exposición al individuoLos individuos que habitan en zonas contaminadasreciben dosis por múltiples vías de exposición. Lasdosis internas son causadas por la incorporación delos radionúclidos en la ingestión o la inhalación. Ladosis por ingestión se debe a la incorporación deradionúclidos presentes en plantas, productos deorigen animal, pescados, agua o suelos contamina-dos. Las dosis por inhalación se deben a la respira-ción de partículas de polvo presentes en el aire, yasea en exteriores o interiores.

La magnitud de la dosis depende, además de otrosfactores, de la duración de la exposición en el casode la dosis por irradiación externa. El individuo reci-be una dosis externa por exposición a un suelo con-taminado, por vivir en un edificio construido en sue-lo contaminado o construido con materiales conta-minados. Asimismo, se pueden deber a la inmer-sión en agua contaminada durante un baño.

En la modelización de las vías de exposición, sedebe tener conocimiento de la dieta del grupo críti-co, así como los hábitos que puedan afectar a lasvías de exposición.

Desarrollo de modelosUn modelo es una representación formal de un sis-tema real en el que se integran aquellos objetos,procesos o fenómenos fundamentales de transportede masa que controlan las transferencias de la acti-vidad tras una liberación real o hipotética. Los mo-delos son simplificaciones y representaciones de loscomplejos procesos naturales, y por tanto, las pre-dicciones derivadas de éstos deben ser tomadascomo aproximaciones.

El sistema biosférico está formado por un conjuntode medios heterogéneos; por esta razón, puede di-vidirse en subsistemas, cada uno de los cuales pre-senta homogeneidad interna. Las relaciones entrecompartimentos representan los procesos de trans-porte de radionúclidos y se establecen a través deprocesos de balance de masa. Estos modelos, des-de el punto de vista matemático se basan en mode-los de compartimentos del tipo donante-receptor.La técnica del análisis compartimental asume mez-cla instantánea y uniforme dentro de cada compar-timento, siendo la transferencia entre compartimen-tos proporcional al inventario existente en elcompartimento donante y correspondiente a laecuación diferencial de balance de masa del mis-

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Modelizoción del transporte de radionúclidos en la biosfera. Estimación de consecuencias radiológicas en el público, análisis de incertidumbres

mo. La figura 1 muestra los compartimentos genéri-cos en los que se divide un sistema biosférico, y através de los cuales los radionucleidos pueden dis-tribuirse.

Cada compartimento debe ser elegido de modoque la hipótesis de mezcla uniforme e instantáneasea aplicable. En general la tendencia debería serreducir el número de compartimentos al mínimopara simplificar el modelo, pero de modo que secumpla el requisito anterior. Las transferencias entrecompartimentos se describen por "tasas o coeficien-tes de transferencia", que representan la fracción deactividad en un compartimento que es transferido aotro en la unidad de tiempo (ver figura 4). Por tantola variación de la actividad de un radionucleido encualquier compartimento del sistema (considerandoun sistema de dos compartimentos) es:

dNA(f)

dt= S(t)-KABNA(t) + KB

-¿NA(t)+XpNA(t)

donde:

S: Fuente de entrada de actividad al com-partimento A desde el exterior del sistema(átomos por unidad de tiempo).

NA: Número de átomos del radionucleido enel compartimento A en función del tiempo.

NB: Número de átomos del radionucleido enel compartimento B en función del tiempo.

Np: Número de átomos del radionucleido pa-dre en el compartimento A en función deltiempo.

KAB, KBA: Coeficientes de transferencia (por unidadde tiempo).

X: Constante de decaimiento radiactivo (porunidad de tiempo) del radionucleido.

Xp: Constante de decaimiento radiactivo (porunidad de tiempo) del radionucleido padre.

t: Tiempo.

Las tasas de transferencia K¡c y Kc¡ entre comparti-mentos representan el conjunto de procesos detransporte físicos, químicos y biológicos que se pro-ducen entre los distintos medios (p. ej. agua de ríoy sedimentos).

En función de estos compartimentos y basándose enlos factores considerados se representan los diferen-tes procesos de transporte: sedimentación, resuspen-sión, riego, erosión, infiltración, bioturbación, capila-ridad, percolación, etc.

Concentración de actividad en la cadenaalimenticiaA partir de los valores de concentración de activi-dad en los diferentes medios físicos, puede calcu-larse la concentración de actividad en los productosde origen animal y vegetal para consumo humano.En estos modelos pueden ser utilizados factores deconcentración siempre que exista equilibrio en lasconcentraciones de radionúclido entre los diferentescompartimentos. Los factores de transferencia re-presentan la relación de concentraciones entre losdiferentes medios físicos.

Así, la modelización de la incorporación de radio-nucleidos por los organismos acuáticos se hace ge-neralmente a través del denominado factor de con-centración que se define como:

concenfrac/ón en el organismo en el equilibrioFC=-

concentración en el agua

El requisito de equilibrio entre el organismo y el me-dio acuático es importante para la obtención demedidas consistentes. El tiempo necesario para quese alcance el equilibrio depende del periodo de se-midesintegración del radionucleido y de la vida me-dia biológica del elemento en el organismo vivo.

A modo de ejemplo, la concentración de actividaden el vegetal se puede expresar:

T o . F w r ( l - e x p M p . í e ) 1+ CsFT|*exp(-Ades.fa)Cv =

donde:

' A

F|NT =

Ap —-

^ • d e s =

t. =

Dc =

Cs =

'a

D e l J

tasa de depósito + riego

factor de Intercepción (-)

pérdidas de actividad por la planta (Xdes+ Xw)

decaimiento radiactivo (y •')

pérdidas por envejecimiento (y1)

tiempo de exposición a la contaminación (y)

densidad de cultivo (Kg/m2)

concentración de radionúclido en suelo (Bq/Kg)

tiempo de almacenamiento del vegetal (y)

Modelización de las vías de exposiciónTras la obtención de las concentraciones de activi-dad en los distintos compartimentos biosféricos con-

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IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radionudeiáos en la biosfera y restauración ambiental

siderados por el modelo es necesario establecer unmodelo dosimétrico que incluya las vías de exposi-ción del individuo al interactuar con el medio bios-férico que podría dar lugar a una dosis radiológica.Además de la vía de ingestión se deben tener encuenta las vías de inhalación y exposición externa.Finalmente, es necesario conocer los factores deconversión a dosis; éstos se basan en complejosmodelos biológicos que tienen en cuenta una am-plia variedad de factores biológicos y dosimétricos.

Las evaluaciones radiológicas generalmente utilizanlos modelos, datos y factores recomendados por laICRP (International Comission on Radiological Pro-tection), que en virtud de los avances del conoci-miento, modifica sus recomendaciones, las últimasmás actualizadas corresponden a las Recomenda-ciones 1990 (ICRP-ÓO, 1995).

En general los modelos de cálculo de dosis utiliza-dos consideran las tres vías de exposición que sereflejan en la figura 5.

Un cálculo típico de dosis por consumo de agua debebida (sin considerar agua filtrada) es el siguiente:

DE{Sv /y)=TI{m3 /y)*FC(Sv /Bq)* Cw(Bq / m3)

donde:

DE: Dosis efectiva anual.

TI: Tasa de ingestión anual de agua de bebida.

FC: Factor de conversión a dosis del radionuclei-do considerado.

Cw: Concentración de actividad del radionucleidoen el agua de bebida.

Herramientas para el desarrollode modelos conceptualesEn ocasiones, en la construcción del modelo se to-man decisiones basadas en "juicio de experto". Unmétodo sistemático debería soslayar tales situacio-nes, permitiendo al modelista o evaluador docu-mentar y justificar cada paso del proceso. Dentrodel Proyecto internacional BIOMOVS II y del actualPrograma internacional del OIEA, BIOMASS, se es-tablece la necesidad de. tener en cuenta las premi-sas de la evaluación (los indicadores finales, los ob-jetivos de la evaluación, el término fuente y lainterfase con la geosfera, las escalas temporales y

las hipótesis sobre los grupos de población); la des-cripción del entorno a evaluar permite identificar elconjunto de factores (FEPs)1 del sistema.

La construcción del modelo, a partir de la informa-ción sobre esos tres aspectos es habitualmente or-ganizada mediante dos aproximaciones:

1) Diagramas de Influencia (DI) y,

2) Matrices de Interacción (MI).

Ambos procedimientos requieren que los factoresidentificados estén representados en el esquema, obien se especifique la justificación para su desesti-mación. El proceso es iterativo para chequear y darcoherencia a las decisiones. El esquema final pro-porciona la base para el desarrollo del modelo ma-temático.

Diagramas de Influencia (DI)La identificación de las interdependencias entre fac-tores debe realizarse de una forma lógica y sistemá-tica, para lo que se puede construir el Diagrama deInfluencias (DI). El procedimiento seguido se basaen el descrito por Ruiz et al (1997):

1) Asignación de lugares lógicos en el diagramade influencias para las distintas barreras delsistema de referencia.

2) Representación de los factores del SR, situan-do cada factor con su nombre en el lugaradecuado del esquema anterior.

3) Identificación y representación de las influen-cias entre los factores.

4) Documentación de los factores y sus influen-cias.

Los factores se ordenan dentro del DI de forma queaquellos que afectan al comportamiento se sitúanen la zona superior y los que afectan al transporte deradionúclidos en la zona inferior [SITE-94, 1995].Los factores que describen propiedades físicas yquímicas o condiciones de la región se sitúan en elcentro, formando un nexo entre los otros dos blo-ques anteriores.

En la construcción del DI del sistema biosférico sepueden situar en la zona superior los factores quedefinen el tipo de liberación que alcanza la biosfe--ra, así como la descripción de la zona de ¡nterfase

' Mencionado en otros documentos como FEPs (ocrónimo de las palabras sajónos Features, Events and Processes). En "factor" se pretende recoger el significado múltiplepor lo distinta naturaleza de una característica, un proceso o un suceso.

38

Modelización del transporte de radionúclidos en la biosfera. Estimación de consecuencias radiológicas en el público, análisis de incertidumbres

con la geosfera. La zona inferior, de forma análogaal esquema anterior incluye los factores que descri-ben el transporte de los radionúclidos. La zona cen-tral, para el caso de la biosfera incluirá todos losfactores que describen el sistema biosférico asícomo las propiedades químicas del agua. El con-junto converge en la zona inferior derecha del DI,que representa las actividades humanas y las dosisal grupo crítico.

Matriz de interacción (MI)

El objetivo, al igual que los diagramas de influen-cia, es la representación del sistema de procesos(FEPs e influencias entre ellos). En la diagonal prin-cipal (Leading Diagonal Elements-LDEs) se sitúanlas variables o parámetros principales y en los ele-mentos fuera de la diagonal (Off Diagonal Ele-ments-ODEs) las interacciones entre ellos. El senti-do de las agujas del reloj indica la dirección de lainteracción (Figura 7). Así, en la Figura 7, el ele-mento (1,2) representa la influencia del componen-te A sobre el B. El elemento (2,1) representa la in-fluencia del componente B sobre el A.

Cada elemento de la matriz puede ser expandidoen otra matriz, siempre que la información del mis-mo lo requiera (Figura 8).

La Figura 9 muestra un ejemplo de Matriz de Inte-racción para biosfera.

Ambos procedimientos requieren que todos los Fac-tores identificados estén en el esquema de repre-sentación o sean desestimados con la justificacióncorrespondiente. El proceso puede ser iterativo endistintos estados del proceso para chequear y darconsistencia a las decisiones. El esquema final deFactores relacionados proporciona la base para eldesarrollo del modelo matemático.

Herramientas informáticasLas herramientas informáticas están pensadas nor-malmente para resolver las ecuaciones planteadasen los modelos matemáticos. Sin embargo, tambiénpueden proporcionar apoyo en el desarrollo de losmodelos conceptuales. La aplicación de herramien-tas y códigos de cálculo debe hacerse en conso-nancia con la metodología escogida para la reali-zación de la evaluación que se esté considerando.Ambas categorías de herramientas informáticas sediscuten a continuación.

Herramientas para el desarrollode modelos conceptualesBase de datos y procesadores gráficos son las he-rramientas de ayuda más adecuadas para el desa-rrollo de modelos conceptuales. El proceso está di-rigido en todo momento por el modelista y, portanto, puede tener una carga importante de subjeti-vidad, Aunque lo importante es ser sistemático en elseguimiento del proceso y dejar constancia escritade las decisiones que se van tomando.

Bases de datos de Factores y de Parámetros

(a) FactoresSi el procedimiento escogido dentro de la metodolo-gía para el desarrollo de escenarios se basa en la se-lección de Factores que pueden afectar al sistema enuna situación dada, es recomendable, en este caso,disponer de una base de datos donde poder almace-nar, modificar y completar Factores y listas de Facto-res para su utilización en cualquier estado del proce-so de evaluación, ya sea en la generación de esce-narios o en el desarrollo de modelos conceptuales.

La base de datos debe ser suficientemente flexiblecomo para permitir modificar los campos descripti-vos de cada Factor o generar distintas listas en fun-ción de los diferentes casos de evaluación que seplanteen. La experiencia ha demostrado que mu-chos Factores pueden cambiar, por ejemplo, en tér-minos de la descripción más apropiada. Puede serconveniente en ciertos estados describir un Factorcon mayor detalle, e incluso dividir un Factor origi-nal en dos Factores más detallados.

Es conveniente almacenar cada Factor en la basede datos como un objeto independiente, de estamanera no habrá dificultades a la hora de manejar-los dentro de las Listas o la hora de incluir/borrarFactores de la base de datos. Dentro de las activida-des del Programa de Impacto Radiológico Ambiental(PIRA) de CIEMAT para ENRESA, se ha desarrolladouna herramienta informática, ¡unto con la EscuelaTécnica Superior de Ingenieros Industriales (ETSII)de la Universidad Politécnica de Madrid (UPM)[FEPSAP, 2000].

(b) De parámetrosEn muchas ocasiones las dificultades en la modeli-zación se presentan cuando no hay o hay insufi-cientes datos disponibles sobre los valores de losparámetros que se incluyen en las ecuaciones que

39


representan a los procesos. Así, aunque el procesoes conocido y puede estar representado a través deuna ecuación, cuando la ecuación va a ser resueltaen unas condiciones determinadas, los datos con-cretos no están disponibles. Este problema es espe-cialmente relevante para evaluaciones sobre alma-cenamientos de residuos donde no es posibleobtener medidas de la contaminación futura.

No es la intención aquí intentar resolver el proble-ma de la falta de datos y de como tratarlo dentrode una evaluación del comportamiento, únicamen-te hacer notar la importancia de conocer el tipo dedatos para los que es posible tener valores de con-fianza, las condiciones bajo las que se obtuvieronesos valores y las consecuencias para la modeliza-ción.

El diseño de las bases de datos de parámetros noes una tarea fácil debido a la diferente naturalezade éstos y en consecuencia las distintas dependen-cias de cada uno de ellos. Por ejemplo, hay pará-metros que dependen del radionúclido, de las pro-piedades del medio, y otros que no tienen depen-dencias, como por ejemplo, aquellos que describenlas propiedades del sistema. Además, diferentesfuentes bibliográficas pueden hacer referencia a di-ferentes dependencias para el mismo parámetro,debido a, por ejemplo, distintas condiciones experi-mentales.

Las nuevas tecnologías de Orientación a Objetoshan facilitado la labor en este sentido, ya que per-miten almacenar en la misma base de datos obje-tos de distinta naturaleza, lo que permite diseñar ymanejar estructuras de formato distinto dentro de lamisma unidad de información.

VALORA [VALORA, 1999] es un ejemplo de basede datos sobre parámetros.

Herramientas de representación gráficaPartiendo de la lista de Factores seleccionada parael caso de evaluación en consideración, las interac-ciones o relaciones entre éstos son investigadas conel fin de establecer, el movimiento o dispersión delos contaminantes.

Los componentes del sistema y los procesos de inte-racción pertenecientes a la lista son dibujados enun esquema gráfico (Figura 4 y Figura 7) para to-mar las decisiones finales sobre que se incorpora almodelo, qué no y por qué. En esta etapa puedenaparecer también nuevos Factores que, por el gra-do de detalle alcanzado o por otras razones no ha-bían sido identificados/seleccionados anteriormen-

te. Esto debería dar lugar a una nueva iteración so-bre el proceso, incorporando esos nuevos Factoresa la base de datos y a la Lista seleccionada para laevaluación.

RESAP [RESAP, 2000] es un ejemplo de herramientapara representación de relaciones entre Factores,que utiliza el método de la matriz de interacción[Hudson, 1992].

Herramientas matemáticasLas características de las herramientas matemáticasvienen determinadas por la naturaleza de los mo-delos matemáticos para las que han sido diseña-das. La mayoría de los modelos matemáticos y he-rramientas asociadas que han sido utilizadas enevaluaciones de biosfera para analizar el impactopost-clausura son comparativamente simples en tér-minos matemáticos.

Dentro de las actividades del Programa de Impac-to Radiológico Ambiental (PIRA) de CIEMAT paraENRESA, se ha diseñó una herramienta informática,AMBER [AMBER, 1998], que ha sido desarrolladapor QuantiSci Ltd (Reino Unido) para la resoluciónde los modelos de bisofera.

Intercomparación y validaciónde modelosEn el ámbito internacional, la modelización de labiosfera ha ido evolucionando desde mediados delos años 80, donde se le dio un gran impulso tras elaccidente de Chernobil en 1986. Estos programasinternacionales tratan de dar respuesta a problemascomunes de los distintos países participantes. Sedefinen, generalmente, ejercicios de intercompara-ción y validación de modelos de transporte en bios-fera que permiten desarrollar submodelos adecua-dos a situaciones concretas, hacer correcciones yajustes en los modelos y obtener un conocimientomás exacto de las capacidades y limitaciones de losmodelos, que se están utilizando.

A continuación se mencionan algunos ejemplos deproyectos o programas internacionales donde setrataron problemas específicos de la modelizacióndel transporte de radionucleidos en la biosfera:

• BIOMOVS (BlOspheric Model Validation Study)fue el primer programa (1985-1990) de coo-peración internacional patrocinado por el Insti-tuto nacional de protección radiológica sueco

40

Moéelizoción del transporte de radionúdidos en la biosfera. Estimación de consecuencias radiológicos en el público, análisis de incertidumbres

cuyo objetivo principal era verificar el compor-tamiento y predicciones de modelos diseñadospara calcular la transferencia y bioacumula-ción en el medio ambiente de radionucleidos yotros elementos traza.

Q VAMP (Validation of Environmental Model Pre-dictions) fue un programa de investigacióncoordinado por la IAEA (International AtomicEnergy Agency) creado con el fin de validarmodelos utilizando la información recogidapor varios programas de medidas de diversospaíses tras el accidente de Chemobil en 1 98ó.Esta información se ha utilizado para testear lafidelidad de las predicciones de los modelosutilizados en las evaluaciones de impacto ra-diológico de las diversas partes del ciclo delcombustible.

a BIOMOVS II (Biospheric Model ValidationStudy - Phase II) ha sido un programa interna-cional (1991-1996), patrocinado por SSI/AECB/AECL/ENRESA y CIEMAT y diseñado para eva-luar la exactitud de las predicciones de los mo-delos de evaluación ambiental. La evaluaciónde los modelos se ha realizado basándose enlos cálculos hechos por participantes indivi-duales en diez escenarios de cálculo distintosque engloban liberaciones a corto y largo pla-zo de radionucleidos procedentes de instala-ciones tales como centrales nucleares, estérilesde concentración de uranio y almacenamien-tos de residuos radiactivos. Las prediccionesde los modelos se compararon entre los distin-tos participantes y en los casos en que fue po-sible se contrastaron con datos de campo.

De este estudio (Davis et al, 1997) se han obtenidoalgunas conclusiones generales importantes comoson:

• Los resultados de los modelos se deben inter-pretar no como predicciones de la realidad,sino como indicaciones de los que puede su-ceder, basadas en el conocimiento actual.

Q Esfuerzos multidisciplinarios como este jueganun papel vital en la mejora de los desarrollossobre modelos en biosfera.

Q Los modelos complejos no aportan, necesaria-mente, resultados mejores que los modelossimples, ni sus predicciones tienen un menorrango de ¡ncertidumbre.

Q Contrastar predicciones de modelos con datosde campo no es suficiente para establecer lavalidez del modelo.

• Un proyecto de Modelización no se debe llevara cabo por un solo individuo, porque introdu-cirá mayor sesgo y limitará la credibilidad delos resultados. La utilización independiente dedos o mas modelos y la racionalización decualquier diferencia en sus predicciones darálugar a una mayor confianza en los resultados.

ReferenciasAMBER (1998). AMBER 4.0 Reference guide. QuantiSci

Ltd.

Coughtrey, P. (1992) Radioactive waste disposal assess-ment: Overview of biosphere processes and models.DOE/HMIP/RR/92.065.

Davis, P. A; Avadhanula, R; Cando, D; Carboneras, P;Coughtrey, P; Johansson, G; Little, R.H; Smith. G. Mand Watkins, B.M. (1999) Special Issue: BIOMOVSII: An international test of the performance of envi-ronmental transfer models. Journal of EnvironmentalRadiactivity. Vol 42. N° 2-3.

FEPSAP (2000). FEPSAP USERS GUIDE. HerramientaFEPSAP correspondiente al Proyecto con ENRESA:BIOEVAP. I. Lozano, M. Iglesias, P. Pinedo. CIEMAT/DIAE/PIRA/07/00. Madrid Febrero 2000.

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ICRP-60. (1995) Recomendaciones 1990. Comisión In-ternacional de Protección Radiológica. SEPR. (Enespañol).

RESAP (2000). RESAP USERS GUIDE. Herramienta RESAPcorrespondiente al Proyecto con ENRESA: BIOEVAP.I. Lozano, M. Iglesias, P. Pinedo. CIEMAT/DIAE/PIRA/08/00. Madrid Febrero 2000.

Ruiz C , Eguilior S. Metodología de generación de esce-narios para la evaluación del comportamiento delos almacenamientos de residuos radiactivos. Sep-tiembre 1 997.

SITE-94 (1995). System Analysis, Scenario Constructionand Consequence analysis Definition for SITE-94.Chapman N., Andersson J., Robinson P., Skagius K.,Wene C , Wiborgh M., Wingefors S. SKI Report95:26. ISSN 1104-1374. June 1995. Sweden.

Till, J. E and Meyer, H. R. (1983) Radiological assessment.NUREG 7CR-3332.

VALORA (1999). VALORA USERS GUIDE. HerramientaVALORA correspondiente al Proyecto con ENRESA:BIOEVAP. M. Iglesias, I. Simón. CIEMAT/DIAE/PIRA/09/00. Madrid Diciembre 1999.

Watkins, B M. And Maul, P R. (1995) Transfer of Deposi-ted Radioactivity from foliage to Edible Crop Parts.IE4106-1. Version 2.0 Intera Information Technolo-gies.

41

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Modelizadón del transporte de radionúclidos en la biosfera. Estimación de consecuencias radiológicas en el público, análisis de incertidambres

Migración

Sacrificio

CosechadoVolatilización

Resuspensión

Erosión - < -Escorrentía -<r-

ANIMALES

InhalaciónAbsorción Superficial

Distribución entre capasRetención

IngestiónConsumo de Suelo

PLANTAS

TranslocaciónAbsorción foliarAlmacenamiento

Incorporaciónpor Raíces

Irrigación/Depósito

Descomposición

SUELOS SUPERFICIALES

Ciclo mineral y orgánicoSorción/Desorción

Bioturbación

Excreción /Descomposición

Irrigación/ Depósito

Difusión, Advencción,Bioturbación

Agua subterránea

Figura 3. Procesos y vías de transporte de radionudeidos en medio terrestre.

Compartimento A Compartimento I

Figura 4. Formo general de un modelo de compartimentos.

43


SEDIMENTOS

AGUA

SUELO

AIRE

IRRADIACIÓN EXTERNA

PRODUCTOSACUÁTICOS


VEGETALES

IRRADIACIÓN EXTERNAPRODUCTOSANIMALES

INGESTIÓN


INHALACIÓN

Figura 5. Modelo genérico de cálculo de dosis.

Figura 6. Ejemplo Diagrama de Influencias.

44

Modelización del transporte de radionúdidos en la biosfera. Estimación de consecuencias radiológicas en el público, análisis de incertidumbres

Componente A

Elemento 1,1

Influencia

de B en A

Elemento 2,1

Influencia

de A en B

Elemento 1,2

Componente B

Elemento 2,2

Figura 7. Esquema de matriz de interacción.

Primera matriz de FEPs

\

\

Segunda matriz de FEPs

Tercera matriz de FEPs

\

Figura 8. Expansion de matrices.

45

IV jomadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radionudeiéos en lo biosfera y restauración ambiental

Aquifer

2.1

Percolotion

3.1

4.1

5.1

Seosonolity

6.1

1.2

Capillary rise

Soil

3.2

4.2

RainfallDepositionWet deposilio.Woshoul

6.2

Soil fertilisationlitigationPloughing

1.3

Capillary rise

2.3

Rain sploshCoot uptake

Crops

4.3

5.3

Seosonality

6.3

litigation

1.4

2.4

Ingesta

3.4

Ingestión

Livestock

5.4

6.4

Ytotei supply

15

2.5

EvapotranspitationResuspension

3.5

Ttonspiration

4.5

Atmosphere

6.5

1.6

Extractionvio well

2.6

Externalirradiation

3.6

Ingestión

4.6

Ingestión

5.6

InhalationDermal adsorption

Humon

Figura 9. Ejemplo de matriz de interacción para biosfera.

46

Obtención de parámetros de transferencia. Estudios experimentales

OBTENCIÓN DE PARÁMETROS DE TRANSFERENCIA.ESTUDIOS EXPERIMENTALES

Almudena AgüeroProyecto de Impacto Radiológico Ambiental (CIEMAT)

IntroducciónLas decisiones sobre la adopción de determinadaforma de representar un proceso en la modeliza-ción, los parámetros y los datos que se utilizan enla realización de evaluaciones, deben estar bienfundamentados. Los datos experimentales y los pro-cedentes de estudios de análogos naturales son lasfuentes de información utilizadas, tanto para ali-mentar los modelos como para comprobar la vali-dez de determinadas aproximaciones o hipótesis.

La selección de datos para evaluaciones específicasa partir de bases de datos amplias y genéricas pre-senta, en general, dificultades en la modelizaciónde la biosfera, derivadas de la insuficiente informa-ción experimental y/o de la falta de representativi-dad de los datos llamados genéricos. Esto conllevauna ¡ncertidumbre de tipo paramétrico que es nece-sario considerar en las evaluaciones.

Fuentes de información sobre datosy parámetrosLos parámetros y datos que se manejan en los mo-delos y evaluaciones son de varios tipos, datos es-pecíficos del comportamiento de los radionucleidos,parámetros que representan procesos físicos, quími-cos y biológicos que se producen en la biosfera, ylos parámetros y datos dependientes de los hábitosy comportamiento de la población humana poten-cialmente expuesta.

Comportamiento de los radionucleidosLos datos específicos del comportamiento de los ra-dionucleidos que se utilizan en los modelos de eva-

luación se obtienen generalmente de las siguientesfuentes:

• Estudios posteriores a la ejecución de pruebascon armas nucleares. Estos proporcionan in-formación del comportamiento de los radionu-cleidos en ambientes acuáticos y terrestres deacuerdo a la localización de la fuente nuclear.

• Estudios sobre liberaciones rutinarias proce-dentes de las instalaciones del ciclo del com-bustible nuclear. Estos proveen de informaciónmuy completa del comportamiento de radio-nucleidos de vida corta y larga, fundamental-mente en ambientes acuáticos, pero tambiénen ambientes terrestres y atmosféricos.

• Estudios en emplazamientos de residuos super-ficiales marinos y terrestres. En este tipo deemplazamientos los datos son escasos debidoa la dificultad en la definición del términofuente a la biosfera.

Q Estudios pos-accidentales. Proporcionan infor-mación muy útil en el estudio de liberacionesal medio ambiente a corto plazo, tales comoprocesos de dispersión atmosférica, depósitosuperficial, transferencias en suelos, etc.

Q Estudios de radioelementos de origen natural yelementos estables. Tales estudios forman la ba-se de nuestro conocimiento en biogeoquímica.

Q Estudios de análogos naturales. Estos proveeninformación del comportamiento a largo plazode los materiales que contienen y de los pro-cesos que se producen en ellos.

Q Investigaciones experimentales en condicionescontroladas. Esta es la fuente más relevante deinformación en cuanto a la obtención de da-tos, proporcionando información sobre pará-

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metros de transferencia para gran variedad decondiciones medioambientales.

La gran mayoría de datos existentes corresponde a elHemisferio norte, en condiciones de clima templado.

Caracterización del sistema biosféricoLas fuentes de información requeridas para derivardatos no específicos de los radionucleidos, utiliza-bles en los modelos de evaluación, son general-mente muy distintas a las anteriormente expuestas,lo que introduce importantes dificultades en la defi-nición de parámetros con la suficiente fiabilidad enla derivación de los valores a aplicar.

Los parámetros que controlan los procesos de trans-ferencia dependen de las características del sistemabiosferico considerado. Para la caracterización deeste sistema biosférico se divide en subsistemas,que se consideran con propiedades homogéneas,desde el punto de vista de su parametrización. Asípor ejemplo si se considera un sistema biosférico decuenca hidrológica, este constará de suelos, vege-tales, animales, aguas superficiales y sedimentosasociados, aguas subterráneas y atmósfera.

En la caracterización de estos subsistemas se requie-ren datos diversos, pero se pueden agrupar en la de-finición de parámetros físicos, químicos y biológicos.

Caracterización de hábitosy comportamiento humanoLos datos correspondientes a parámetros que defi-nen los hábitos y comportamiento de la poblaciónse obtienen del conocimiento actual. Las bases dedatos de dietas y hábitos locales, regionales y nacio-nales son las fuentes de información utilizadas eneste caso. Puede hacerse uso, asimismo, de datoshistóricos sobre prácticas pasadas respecto al gradode utilización de recursos a nivel regional o local.

ENRESA y CIEMAT disponen de la base de datosGOURMET [Gourmet, 1999], donde se recogendatos de producciones y consumos alimentarios anivel nacional, obtenidos de estadísticas oficiales.

Obtención experimentalde parámetrosNo siempre se dispone de información experimentaladecuada. En estos casos, se suelen utilizar valores

genéricos, obtenidos experimenta I mente en condi-ciones lo mas parecidas posibles a las que queremosrepresentar, tales valores genéricos se obtienen debases de datos internacionales como son la recopi-lación de la IUR/IAEA [IAEA, 1994] y de publicacio-nes científicas que describen experimentos particula-res y modelos de evaluación específicos.

Diseño del experimentoEl experimento a realizar se debe diseñar en funciónde los parámetros identificados en la modelizacióndel transporte como aquellos mas sensibles en pro-ducir la respuesta del sistema.

Si es posible el método experimental se escogerá apartir de estándares establecidos, en otro caso, eldiseño experimental debe probarse y documentarseconvenientemente.

Caracterización de suelosA modo de ejemplo en la recopilación de datos ne-cesarios para llevar a cabo una evaluación radioló-gica, tanto desde el punto de vista del comporta-miento de los radionucleidos como de la carac-terización de un subsistema, se presentan las pro-piedades que es necesario conocer y analizar parallevar a cabo la caracterización de un suelo.

La aplicación de una metodología adecuada paraidentificar las características generales de los suelosimplica, por un lado, la toma y descripción demuestras de perfiles edáficos y por otro el posterioranálisis de las mismas en el laboratorio.

Descripción de perfiles y horizontesen el campoTal descripción consta de dos partes, una referentea las características generales del perfil y otra refe-rente a las características morfológicas de los hori-zontes.

En el apartado de características generales del per-fil hay que mencionar la localización del perfil, fe-cha de observación, nombre local y clasificacióngeneral. Además se deben tomar datos sobre mor-fología de la zona, pendiente, orientación, vegeta-ción/uso, clima, roca madre, drenaje, situación delnivel freático e influencia humana.

En la descripción de horizontes, se debe anotar suprofundidad, color, textura, estructura, consistencia,

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presencia de raíces, pedregosidad y límites entre loshorizontes visibles.

Una vez seleccionados los perfiles y realizada latoma de muestras, a cada una de éstas se les pue-de practicar en el laboratorio análisis muy diversosy complejos. Estos análisis se detallan en [Aguiló etal, 1996]. Dentro de las propiedades que es nece-sario conocer, desde el punto de vista de la transfe-rencia de radionucleidos, pueden distinguirse dostipos; las que determinan el movimiento del aguadentro del suelo y las que caracterizan la interac-ción suelo-radionúcleido modificando el transportede este último inmerso en el fluido.

En este contexto se presenta una revisión de algu-nas de las características que afectan al transportede radionúclidos en suelos haciendo una breve des-cripción de cada una y esbozando algunos méto-dos para medirlas.

Características del suelo para el transportede masasEn el estudio físico de un suelo interesan dos aspectos:

a) La textura o proporción relativa en que se pre-sentan los distintos materiales sólidos que locomponen.

b) La estructura que es la disposición relativa deesos materiales (esta propiedad generalmenteno se considera a nivel del detalle en la mo-delización del transporte de contaminantes, yaque el suelo se considera homogéneo en cuan-to a sus propiedades).

TexturaLa textura del suelo se refiere a la proporción enque se encuentran las diferentes partículas según sutamaño. Esta proporción se expresa en porcentajedel peso de materiales comprendidos en un interva-lo de tamaños, respecto al peso total de la muestraseca. A partir de la determinación del porcentaje delimo, arena y arcilla, se clasifica texturalmente elsuelo. Son muchos los sistemas de clasificacionestexturales utilizados. Dado que generalmente losvalores de los parámetros que dependen de la tex-tura del suelo, encontrados en la literatura interna-cional, se refieren generalmente a la clasificacióndel USDA, en la Figura 1 se representa esta clasifi-cación textural.

Para determinar la textura es preciso eliminar losagentes cementantes, como la materia orgánica,óxidos de Fe, etc, y dispersar adecuadamente.

Una vez realizadas estas operaciones, generalmen-te se utiliza una combinación de tamizado y sedi-mentación. El tamizado no supone problema algu-no; sólo hay que decidirse por el tipo de fracciones.

La sedimentación, que puede ser continua o dis-continua, se basa en la ley de Stokes, que determi-na la velocidad de sedimentación de las partículassólidas en medio fluido en función de su tamaño.Los tiempos de sedimentación, para el pipeteadode una determinada fracción, dependerán de latemperatura, del diámetro de las partículas a deter-minar y de la profundidad del pipeteado.

Después de separar por tamizado la fracción grue-sa, mayor de 2 mm, se toman 1 00 g de muestra yse dispersa añadiendo agua destilada, pasándola acontinuación por un tamiz de 0.05 mm de luz demalla. En el tamiz queda retenida la fracción arena,pasando al vaso el limo más la arcilla.

Una vez desecada la fracción mayor de 0.05 mmse le hace pasar en seco por sucesivos tamices condiámetros de luz de malla decrecientes, de 2, 1,0.5, 0.25 y 0.05 mm, para así poder obtener la re-presentación de la curva acumulada de arenas, pe-sando cada una de estas fracciones y obteniendo elporcentaje de la misma.

Del resto de la suspensión, formada por los limos yarcillas se extraen 100 mg de muestra, se añade dis-persante y se enrasa con agua destilada hasta 400ce, agitándola aproximadamente a 400 rpm duran-te media hora hasta su total dispersión, trasladandoseguidamente esta suspensión a una balanza de se-dimentación. Teniendo en cuenta la ley de Stokes enuna gráfica se va representando la curva acumuladade limos y por consiguiente su porcentaje; las arci-llas se deducen por diferencia [Jiménez, 1 996].

En sustitución a esta técnica se puede utilizar el mé-todo del densímetro. Basado también en la ley deStokes, el procedimiento a seguir es: se pesan 50 gde muestra y se dispersan en agua destilada; la se-paración de la fracción arena gruesa se hace a tra-vés de un tamiz de 0.02 mm de luz de malla, a tra-vés de la malla pasan las fracciones arcilla, limo yarena fina. En el tamiz queda la fracción arenagruesa, que se pasa a una cápsula tarada para se-car. Las fracciones arcilla, limo y arena fina se tras-ladan a una probeta enrasándola con agua destila-da hasta la marca de 1000 ce Posteriormente seagita durante 1 minuto y se mide según tiempos es-tablecidos, introduciendo y realizando la lectura deldensímetro [Jiménez, 1996].

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IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminorio I: Comportamiento de ¡adionudeidos en la biosfera y restauración ambiental

Conductividad hidráulica

La conductividad hidráulica de un suelo es una me-dida de la capacidad del suelo para transportaragua cuando está sometida a un gradiente hidráuli-co. La conductividad hidráulica se define por la leyde Darcy que, para un flujo monodimensional, pue-de escribirse como:

U=-Kdh

dzEc. 1

donde U es la velocidad de Darcy, o velocidad me-dia del fluido a través de una sección de área, h esla altura hidráulica, y z es la altura respecto al sue-lo. El coeficiente de proporcionalidad, K, se llamaconductividad hidráulica. También se utiliza a vecesel nombre de coeficiente de permeabilidad.

A partir de esta ecuación, la conductividad hidráuli-ca se define como el cociente entre la velocidad deDarcy y el gradiente hidráulico aplicado. La dimen-sión de K es la misma que la de la velocidad, estoes, longitud por unidad de tiempo (LT-1).

La conductividad hidráulica determina la capacidaddel fluido de fluir a través de la matriz del suelobajo un gradiente hidráulico específico; las caracte-rísticas de retención de fluido en el suelo determi-nan la capacidad del suelo para retenerlo bajocondiciones de presión específicas.

Las propiedades que influyen en la conductividadrelacionadas con la matriz del suelo son. la distribu-ción de tamaños de poro, forma del poro, tortuosi-dad, superficie específica y porosidad. En relaciónal fluido, las propiedades importantes son la densi-d a d ^ , y la viscosidad, [i. Para un medio saturado,K, puede expresarse como:

K = Ec. 2

donde k, permeabilidad intrínseca del suelo, depen-de sólo de las propiedades de la matriz del suelo, yg/w, llamada fluidez del líquido, representa las pro-piedades de percolación. La conductividad hidráuli-ca, K, se expresa en términos de longitud por uni-dad de tiempo (LT0), la permeabilidad intrínseca, k,tiene unidades de L2, y la fluidez, g/fi, unidades deL]J-]. La ley de Darcy puede reescribirse en térmi-nos de su coeficiente de proporcionalidad, conduc-tividad hidráulica K:

K =kpg \U\

ft \db/dz\Ec. 3

Cuando se conoce la densidad y viscosidad del flui-do, puede usarse esta ecuación para determinar ex-perimentalmente el valor de la permeabilidad intrín-seca, k, y la conductividad hidráulica, K.

Los valores de conductividad hidráulica saturada endistintos suelos varían en un amplio rango de variosórdenes de magnitud. Terzaghy y Peck (1967) se-gún se recoge en [Aguiló et al, 1996] recomiendanla clasificación de los suelos según el valor de sucoeficiente de permeabilidad K, descrito anterior-mente. (Tabla 1)

La metodología usada para la determinación expe-rimental de K está basada en los siguientes procedi-mientos:

1. Se asume un modelo de flujo, por ejemplo unflujo monodimensional en un medio porosoque puede describirse analíticamente por laley de Darcy, (Ec. 3),

2. se realiza un experimento reproduciendo elmodelo de flujo elegido y se miden todas lascantidades mensurables de la ecuación ante-rior, incluyendo la densidad, viscosidad, velo-cidad de flujo y el gradiente hidráulico, y

3. se calcula la conductividad hidráulica K susti-tuyendo las cantidades medidas.

Las pruebas de laboratorio se realizan sobre peque-ñas muestras de suelo. Debido al tamaño reducidode la muestra, los resultados de estas pruebas seconsideran una representación puntual de las pro-piedades del suelo. Si las muestras están realmenteinalteradas, el valor medido de K debiera ser unarepresentación verdadera de la conductividad hi-dráulica in-situ en el punto de muestreo.

En el laboratorio, el valor de K puede determinarsepor varios métodos. Una característica común detodos es que la muestra de suelo se coloca en unreceptáculo cilindrico pequeño que representa unaconfiguración del suelo monodimensional a travésde la que se fuerza a fluir al líquido. Ello se realizacon un permeámetro. En el permeámetro de nivelconstante se aplica una diferencia de nivel de aguaconstante (ver Figura 2) y se determina el caudal deagua que circula (régimen de flujo estacionario). Enel permeámetro de carga variable (ver Figura 2) semide el descenso del nivel de agua aplicado a lamuestra (régimen de flujo no estacionario).

Los métodos de "nivel constante" se usan principal-mente para muestras de suelo con una K estimadapor encima de 100 m/año (permeabilidad media yelevada), que corresponde a suelos de grano grue-

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so tales como arenas limpias y gravas. Por otrolado, los métodos de "nivel variable" se usan enmuestras de suelo con valores estimados de K pordebajo de 1 00 m/año.

Especial cuidado debe tenerse en el procedimientode muestreo del suelo, si no se hace de modoapropiado, normalmente se altera la estructura dela matriz y la muestra resulta una mala representa-ción de las condiciones de campo reales. Es posi-ble, no obstante, el muestreo de suelos sin alterar-los, pero requiere el uso de técnicas e instrumentosespecialmente diseñados [Yu et al, 1993].

Contenido en humedad

Se expresa normalmente como la razón entre dosmasas o dos volúmenes, o entre una masa y un vo-lumen.

El contenido de agua en suelo en función de lasmasas se define como el cociente entre la masa dela fase líquida (agua), M|, y la masa del material só-lido, Ms, de la muestra de suelo.

Eco

co = Ec. 4

El contenido volumétrico en agua, 0, en el suelo re-presenta la fracción del volumen total de suelo, V,que es ocupado por el agua que contiene, V|.

Ec. 5

donde Vs y Vp representan, respectivamente, los vo-lúmenes de la fase sólida y de los poros.

Los valores de 9 varían de cercanos a cero parasuelos secos, hasta el valor de la porosidad totalpara suelos completamente saturados.

Para determinar $ pueden usarse métodos directose indirectos. Los métodos directos consisten esen-cialmente en secar y pesar un volumen conocido demuestra. Los métodos indirectos están basados enla correlación con el contenido en agua de ciertaspropiedades físico-químicas del suelo.

Generalmente, en un método de medida directo, elcontenido volumétrico en agua de un suelo se eva-lúa a partir de la medida de tres cantidades: Ww, elpeso de la muestra húmeda, Wj, el peso de lamuestra seca y V,, el volumen total de la muestra,necesitando saberse la densidad del agua, pw. Apartir de esto:

La definición del estado seco de la muestra, y el es-tablecimiento de un método para alcanzar este es-tado, constituye el problema clave para determinarel contenido volumétrico en agua en suelos. Comopráctica común, se mide el peso de la muestra des-pués de secarla a 105 °C hasta que se alcanza unamedida constante. Sin embargo, este procedimientono es suficientemente preciso y podría crear incerti-dumbre e inexactitudes en los resultados. Por tanto,si la determinación del contenido en agua se consi-dera crítico, deben adoptarse otros procedimientos.

Los métodos indirectos incluyen medidas de algu-nas propiedades del suelo que son afectadas por elcontenido de agua. Éstas pueden ser la conductivi-dad eléctrica, la dispersión de neutrones y la absor-ción de rayos gamma y neutrones. Las principalesventajas de estos métodos son la evaluación in-situ,la mínima alteración del suelo, el tiempo de medidarelativamente corto y la no destrucción del suelo,con la posibilidad de medidas continuas o repetidasen el mismo punto. Las desventajas son que losequipos de medida son más sofisticados y caros.

Uno de estos métodos indirectos es la "Time Do-main Reflectomeíry" (TDR) basada en la dependen-cia de la permitividad dieléctrica aparente del sue-lo, (y,), con su contenido en agua. La técnica mideel tiempo de tránsito, o velocidad, de una ondaelectromagnética en un medio material.

Ec. 7

La onda electromagnética viaja en el vacío a la velo-cidad de la luz Co. La permeabilidad magnética seasume fir = 1 para materiales no magnéticos. Portanto, el tiempo de tránsito sólo depende de la cons-tante dieléctrica yr. Para determinar la constante die-léctrica, debe medirse la velocidad de la onda elec-tromagnética. La onda viaja a lo largo de las dos otres varillas paralelas de longitud " i " de la sondaTDR, es reflejada al final de las varillas y regresapor el mismo camino. Como la distancia de viaje esconocida, "21", la medida de la velocidad se trans-forma en la medida de un tiempo de tránsito.

2/c = Ec. 8

La diferencia entre la gran constante dieléctrica delagua y r= 81 y la pequeña del suelo y de la mayo-ría de los materiales, yr<5, hace posible derivar el

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IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario i: Comportamiento de radionudeidos en la biosfera y restauración ambiental

contenido de agua a partir de la medida de laconstante dieléctrica. Por otra parte, y, depende dé-bilmente del tipo de suelo y se puede derivar unacurva de calibrado para el TDR,

9 = -0.053 + 029er - 55 1 0~*e2 + 4.3 10~6£3 Ec. 9

aunque, por supuesto, un suelo particular puedecalibrarse para mayor exactitud [Agüero, 1991].

El principal problema de uso de este tipo de méto-dos de medida es su elevado coste económico, por10 que se recomienda su utilización sólo en casosde necesitarse registro de medidas en continuo.

Potencial de humedadEn el suelo, la magnitud de humedad que es rele-vante con respecto al transporte de agua es el po-tencial del agua. Se define como la energía poten-cial por unidad de masa de agua en un sistema, yse mide en unidades de J/kg. La energía potencialdel agua en un suelo se determina por la posición,con respecto a algún nivel de referencia, del aguaen un campo gravitatorio, las fuerzas de adsorciónque enlazan el agua a la matriz, la concentraciónde sustancia disuelta en el agua y la presión hidros-tática o neumática sobre el agua. El potencial deagua total, xp, es la suma de todas las componen-tes, y puede escribirse como:

Ec. 10

donde los subíndices son para los potenciales gra-vitatorio, mátrico, osmótico y de presión. En una si-tuación dada algunas de las componentes puedenno ser importantes. Por ejemplo, en suelos no seconsidera el potencial gravitatorio ni el osmótico.

Por ahora, no hay método para medir directamenteel potencial del agua en suelos. Todos los utilizadospara hacer estas medidas requieren que se equili-bre el agua del suelo con el agua en un material dereferencia, y entonces medir el potencial del aguade la referencia.

Los tensiómetros equilibran el agua líquida a un po-tencial conocido con el agua a potencial descono-cido a través de una membrana semipermeable. Enel equilibrio, el potencial del agua en el sistema dereferencia será igual que el potencial desconocido.El tensiometro consta de un recipiente cerámico po-roso lleno de agua ajustada a un manómetro a tra-vés de un tubo lleno de agua. El recipiente cerá-mico es una membrana semipermeable (permea-ble al agua y solutos, pero no al aire y a la matrizdel suelo) a través de la cual se equilibra el poten-

cial de presión frente al mátrico. El agua es extraídadel recipiente por fuerzas matrices del suelo hastaque el potencial de presión dentro del tensiómetro se¡guala al potencial mátrico del agua del suelo. Dadoque el recipiente es permeable a las sales, el poten-cial osmótico de la solución del suelo no afecta a lalectura de la medida [Narendra, 1990].

Densidad del sueloLa densidad, aplicada a cualquier tipo de materialmonofásico homogéneo de masa M y volumen V,se define como el cociente entre M y V. Bajo ciertascondiciones, esta definición lleva a valores únicosque representan una propiedad bien definida delmaterial. Para materiales heterogéneos y multifási-cos, sin embargo, como es un medio poroso, laaplicación de esta definición puede llevar a diferen-tes resultados, dependiendo del modo exacto enque se definan la masa y el volumen del sistema. Sepuede distinguir entonces:

• Densidad Real: Representa la densidad colectivade las partículas de suelo. Se expresa como elcociente entre la masa y el volumen de la fasesólida del suelo, esto es, el suelo desagregado.Para medirla se pesan 10 gr. de muestra seca,se introducen en un matraz de volumen V. Se-guidamente, se afora el matraz con bencenohasta el enrase, se determina así el volumen(V') de benceno necesario. La diferencia (V-V)corresponde al volumen ocupado por la mues-tra de suelo. Teniendo en cuenta el peso (P) ini-cial, se calcula la Dr=P/(V-V) [Jiménez, 1996].

• Densidad Aparente: Es el cociente entre lamasa de la fase sólida del suelo (suelo seco) ysu volumen total (de la fase sólida más el delos poros).

Se pesa un agregado de suelo seco y se introduceen un cilindro con mercurio (u otro líquido), volvien-do a enrasar y pesando el mercurio desplazado;conociendo su densidad se determina el volumendel agregado [Jiménez, 1996].

PorosidadPueden distinguirse dos tipos de porosidades, de lascuales es necesario conocer su valor:

Q Porosidad total: Es el cociente entre el volumende poros y el volumen total de una muestra re-presentativa del medio. Suponiendo que elsuelo está compuesto por tres fases -sólida, lí-quida (agua) y gaseosa (aire)- donde Vs es elvolumen de la fase sólida, V, es el volumen de

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Obtención de porámetros de tronsferenáa. Estudios experimentales

la fase líquida, Vg es el volumen de la fase ga-seosa, Vp=V|+Vg es el volumen de los poros, yVt=Vs+V|+Vg es el volumen total de la mues-tra, entonces la porosidad total de una mues-tra de suelo, p,, se define como:

P , Ec. 11

La porosidad es una magnitud adimensional ypuede expresarse como fracción decimal ocomo porcentaje. Puede evaluarse directamen-te midiendo el volumen de poros y el total. Elvolumen total se obtiene fácilmente. El volu-men de poros puede, en principio, evaluarsedirectamente midiendo el volumen de aguanecesaria para saturar completamente lamuestra. En la práctica, es siempre difícil satu-rar completa y exactamente la muestra de sue-lo y, por tanto, la porosidad total raramente seevalúa por un método directo. Normalmentese emplea la siguiente expresión para evaluar-la indirectamente:

-KM1-* Ec. 12

donde p, está como fracción decimal, Vs es elvolumen de partículas de suelo, por ejemploen m3, V, es el volumen total, ps es la densidadde la fase sólida (partículas de suelo), enkg/m3, ypb es la densidad seca aparente de lamuestra [Yu et al, 1993].

Q Porosidad efectiva o cinemática: Se define comola razón entre la parte del volumen de porosdonde puede circular el agua y el volumen to-tal de una muestra representativa del medio.Puede expresarse como:

p -— pt — 0 CC. 1 o

donde p, es la porosidad total y 6, es la capaci-dad de campo o contenido volumétrico irredu-cible de agua; para determinar esta última pri-mero se satura la muestra de suelo con agua yentonces se deja que drene completamentebajo la acción de la gravedad hasta que alcan-za su saturación irreducible [Yu et al, 1993].

Características que definen la interacciónsuelo-contaminante

Coeficiente de distribución sólido-líquido (Kd)El coeficiente de distribución, Kd, es el cociente en-tre la masa de soluto adsorbida o precipitada sobre

el sólido por unidad de masa seca de suelo, S, y laconcentración de soluto en disolución, C. El Kd re-presenta la partición del soluto entre la matriz y elagua del suelo, suponiendo que existen condicionesde equilibrio entre ambas fases.

La dimensión del Kd viene dado en unidades delongitud al cubo por masa (L3/M).

En la literatura, es bien conocido que los valoresexperimentales de Kd no son constantes para unmismo suelo. Esto es porque son dependientes delas características físico-químicas del suelo, que nonecesariamente permanecen constantes en el tiem-po porque los suelos son sistemas dinámicos. Laspropiedades del suelo que afectan al coeficiente dedistribución son; textura del suelo (suelos arenosos,limosos, arcillosos u orgánicos), el contenido enmateria orgánica, pH, la relación sólidos-solución,la concentración del agua en poros o solución y lapresencia de cationes que compiten y agentes com-plejantes. Debido a su dependencia de muchaspropiedades del suelo, los valores del coeficientede distribución para un radionúclido determinadoen suelos puede variar varios ordenes de magnituden condiciones diferentes.

Las dos técnicas experimentales más comunes paradeterminar Kd son el método de batch y el de co-lumnas. Normalmente, el método de batch se usapara medirlo bajo condiciones de equilibrio satura-do. El método de columnas se utiliza para aproxi-mar condiciones de suelo más naturales.

En el método de "batch". En primer lugar se pesauna cantidad determinada del sólido. A este sólidose le añade el volumen necesario de solución conel trazador del radionucleido para obtener la rela-ción sólido/líquido predeterminada. La concentra-ción de radionucleido en la solución ha de ser losuficientemente baja para evitar procesos de preci-pitación que enmascaren los fenómenos de sorcióndel radionucleido. En este instante la muestra desólido en contacto con la solución del radionuclei-do se pone a agitar para garantizar un contacto, lomás homogéneo e intenso posible, entre el sólido yla solución. Como control del proceso se realiza lamedida del pH de la solución tanto antes de co-menzar la agitación como al finalizar la misma. Estecontrol permite hacerse una idea de la reactividaddel material sólido, ya que la variación de este pa-rámetro nos indicará el aporte desde el sólido al lí-quido de solutos que hacen variar este parámetro.Al finalizar el periodo de agitación las muestras secentrifugan. Este proceso permite separar a poste-riori dos alícuotas de cada muestra para su contaje

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IV Jomados de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

o determinación analítica dependiendo del elemen-to cuya sorción se está determinando. El paso finaldel trabajo en el laboratorio consiste en la determi-nación del radionucleido en la solución sobrenadan-te para realizar más tarde los cálculos necesariospara obtener el valor de K¿ de las muestras. Una vezque se ha determinado la concentración del ele-mento que permanece en solución al finalizar eltiempo de agitación se ha calculado el valor de Kd

para cada uno de los radionucleidos considerados.

Estos cálculos se llevan a cabo empleando la si-guiente ecuación:

Ec. 14

donde:

[C]L = Concentración inicial del radionucleido ensolución.

[C][ = Concentración final del radionucleido en so-lución.

V = Volumen (cm3 o m3).

M = Peso del sólido (g o kg).

Los experimentos de columnas monitorizan una so-lución con un trazador que fluye a través de unacolumna de roca intacta o triturada. Consisten enestudiar la curva de paso de un trazador a través dela columna, en primer lugar se estudia la velocidadde paso del agua con un trazador inerte y posterior-mente se introduce el trazador radiactivo que es ad-sorbido por el sólido, el agua con trazador radiacti-vo dará un pico de concentración con un retardorespecto a la curva anterior. En este tipo de experi-mentos lo que se obtiene es el retardo, no el coefi-ciente de distribución, el cual que puede obtenerconocidas la velocidad del agua, porosidad y den-sidad del material. Estos experimentos, que incluyenbaja presión y flujo a través de la columna estudia-da, permiten la observación de la migración del nú-clido sin la alteración de la muestra causada pordisgregación como en un experimento de batch.

3.2.3.2 Capacidad de Intercambio Catiónico (CIC)Las partículas de la fase sólida de un suelo frecuen-temente tienen una carga superficial negativa. Laneutralidad eléctrica global se consigue por la pre-sencia de un exceso de cationes en las proximida-des de la superficie del sólido. Por tanto, este exce-so de cationes no puede separarse de la superficie.Es posible, sin embargo, intercambiar estos catio-nes por otros, manteniéndose la neutralidad del sis-tema. De este modo, cationes que están adsorbidos

por el suelo pueden pasar a la fase acuosa y vice-versa. Por tanto, cationes contaminantes pueden serretenidos en el suelo en vez de pasar a las aguassubterráneas.

Esquemáticamente, el intercambio catiónico en sue-los puede indicarse como:

Sueío - A++B+<> Suelo -B+ + A+ Ec. 15

La doble flecha denota la reversibilidad del procesodebido a que los cationes retenidos lo están muydébilmente. La cantidad total de cationes que pue-den intercambiarse por unidad de masa (peso) desuelo se denomina Capacidad de Intercambio Ca-tiónico del suelo (CIC); sus unidades son moles/kg[Custodio y LLamas, 1983].

El procedimiento para determinar la CIC consisteen pesar 4 gr. de suelo a los que se le añaden 25mi. de NH4OAc 1 N a pH 7, se agita durante 1 5minutos, se centrifuga 10 min y se decanta. Se repi-te la operación 4 veces hasta completar una canti-dad de percolado de 1 00 ce. En este extracto semiden las bases de cambio Ca, Mg, Na y K en ab-sorción atómica. La muestra que queda se sometea sucesivos lavados con etanol para eliminar elacetato amónico todo el lixiviado obtenido se tira.Una vez el suelo limpio, se procede a desplazar elNH4 con solución de CINa 1 N, añadiendo 25 mide esta solución, agitando durante 15 minutos,centrifugando 10 y decantando. Se repite la opera-ción un total de 4 veces. En este extracto se mide lacapacidad de cambio total (CIC) con electrodo se-lectivo de amonio. El porcentaje de saturación (V)es la relación entre la suma de cationes y la capaci-dad de intercambio catiónico total, expresado enporcentaje [Jiménez, 1996].

Potencial redox (Eh)Este parámetro expresa las propiedades oxidantes oreductoras del suelo. Su importancia es considera-ble, puede controlar el estado de valencia y portanto las especies en solución de muchos radionú-clidos (condiciones reductoras pueden favorecer laprecipitación).

Los equilibrios de oxidación-reducción se rigen porun cambio de electrones:

Ox + n «• Red Ec. 16

El potencial correspondiente, en voltios, se definepor la ecuación de Nerst como:

t i ==t f l-( irln~r rr be. 1/

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donde Eo es el potencial normal cuando (Ox) = (Red),R es la constante de los gases, F es el número deFaraday y (Ox), (Red) son las actividades de la es-pecie Oxidante y Reductora, respectivamente.

Altos valores de Eh se asocian a fenómenos oxidan-tes, mientras que bajos lo hacen a reductores.

El potencial de oxidación se mide con un par deelectrodos, uno inerte y otro de referencia con po-tencial constante. Los electrodos inertes usados co-múnmente son de platino y oro. El papel del elec-trodo de referencia es suministrar una fuerzaelectromotriz conocida y hacer conexión eléctricacon el sistema a ser medido. El electrodo inertepuede actuar como aceptor o donante de electro-nes a los iones en solución [Bolt et al, 1 978]. Debedeterminarse in situ siempre que se pueda, peque-ños cambios en las condiciones ambientales pue-den producir importantes cambios en su valor.

Potencial de Hidrógeno (pH)El pH se define como pH= - log (H+) donde (H+) esla concentración molar de protones.

Es una magnitud adimensional. Afecta a la estabili-dad de los minerales y a. la solubilidad de los radio-núclidos en fase sólida. Aunque los protones libresen las soluciones del suelo sean muy poco numero-sos con relación al conjunto de los del complejoabsorbente, existe un equilibrio entre ellos:

Suelo - H <s> Suelo' + H+ Ec. 18

Por consiguiente, la acidez es tanto más fuerte, pHmás bajo, cuanto más rico en iones H+ de cambioes el complejo absorbente.

Por el contrario, los cationes básicos de cambio ac-túan en sentido inverso y tienden a elevar el pH:cuando el complejo absorbente libera alguno deellos, hay formación de iones OH~ por hidrólisis.

Suelo - K + H2O <*> Suelo -H+K+ + OH~ Ec. 19

El pH de una muestra de suelo se mide general-mente usando una muestra fresca de suelo tomadaespecíficamente para este propósito, pero tambiénpuede medirse sobre muestras secadas al aire a25°C y tamizadas para proporcionar un tamaño departícula de <2 mm.

Se toma una muestra de suelo de 10 g y se colocaen un vaso pequeño, se añaden 25 mi de agua de-sionizada y se agita para producir una suspensión.El pH se mide usando un electrodo de pH conecta-do a un pH-metro. El electrodo de pH se calibraprimero usando tampones estándar de pH 4, 7 y 9,

también se hace una corrección por temperatura. Sehace una repetición de la medida para comprobarcualquier desviación en las medidas [Nirex, 1994].

Contenido en materia orgánicaDel mismo modo que la parte mineral del suelo, lamateria orgánica también puede interaccionar conlos radionúclidos, produciendo un retardo en su mi-gración.

La fracción de materia orgánica en una muestra desuelo se determina por calentamiento a 450°C ydeterminando la pérdida por ignición. Anteriormen-te la muestra se ha calentado a 105°C hasta que sealcanza peso constante [Nirex, 1994].

Otros métodos se basan en la oxidación de la ma-teria orgánica del suelo por vía húmeda con dicroma-to potásico y ácido sulfúrico en exceso, valorandoposteriormente el exceso de reactivo [Jiménez, 1996].

Obtención de parámetros sobre hábitosy comportamiento humanoEn España, durante los años 1 998 a 2000 se harealizado un proyecto de investigación, co- finan-ciado por el Consejo de Seguridad Nuclear y elCIEMAT, orientado al estudio de dietas y hábitosalimentarios de la población española consideran-do sus posibles variaciones en función de la edadde los individuos y del área geográfica donde resi-den habitualmente [Requejo et al, 2000].

La metodología incluye la realización de tres tiposde cuestionarios y dos test de concordancia de res-puestas:

Q Formulario de registro de consumo de alimen-tos. Se realiza durante tres días consecutivos.El individuo debe anotar las cantidades ingeri-das de cada uno de los alimentos consumidos.

• Cuestionario de frecuencia de consumo de ali-mentos. Se cumplimenta al cuarto día y sirvepara comprobar que las respuestas entre este yel de registro de consumo son concordantes.Consiste en anotar el número de veces que seingiere cada alimento a lo largo del día.

a Recuerdo de 24 horas. Se cumplimenta elcuarto día y su finalidad es conseguir un buencontrol en la veracidad de las respuestas.

• Cuestionario de actividad. El individuo encues-tado debe apuntar el tiempo empleado encada actividad de forma que el tiempo totalsume 24 horas. Este test sirve para validar la

55

IVJornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radionudeidos en la biosfera y restauración ambiental

ingesta energética, obtenida a partir del cues-tionario de frecuencia de alimentos, con elgasto teórico de cada individuo. De eta formase obtiene un conocimiento de la infravalora-ción y sobrevaloración de la ingesta.

• Cuestionario de datos personales, sanitarios ysocioeconómicos. Con este test se recogen di-versas variables que son de utilidad para ver laidoneidad de la persona para realizar el estudioy otros datos de interés a la hora de valorar loscuestionarios como son: edad, sexo, peso, talla,enfermedades, nivel socioeconómico, númerode miembros de la familia y hábitos cotidianos(fumar, consumo de alcohol, vitaminas, etc.).

El estudio se ha llevado a cabo en diez provinciasespañolas abarcando un total de 130 municipios.

Para establecer el tamaño muestral se agruparonlas poblaciones de cada provincia en función delnúmero total de habitantes. El número de indivi-duos a encuestar, para cada rango de edad y sexo,se estableció en cada municipio con respecto alporcentaje que representa respecto a la poblacióntotal de la provincia, en total aproximadamente12000 personas han realizado las encuestas. Den-tro de las localidades, los individuos se selecciona-ron entre colectivos tales como colegios, empresas,guarderías, clientes de farmacia, etc. Siendo crite-rios de exclusión el padecimiento de enfermedades.

Se han considerado 25 grupos de alimentos: Leche,derivados lácteos, Cereales, vegetales de hoja, ve-getales de fruto, raices y bulbos, tubérculos, legum-bres secas, frutas cítricas, otras frutas frescas, frutossecos, aceite de oliva, otros aceites vegetales, gra-sas animales, carne de bovino, porcino, ovino yave, huevos, pescado de río y mar, mariscos, bebi-das alcohólicas, refrescos y zumos, agua.

Este estudio es el mas amplio y fiable que se harealizado en la Península. Los valores de tasas deconsumo que se obtendrán permitirán su aplicacióndirecta a los modelos de evaluación de dosis, sien-do útiles este tipo de datos tanto para la realizaciónde evaluaciones post-accidentales, evaluaciones devertidos rutinarios o evaluaciones de almacena-miento de residuos radiactivos.

Obtención de parámetros de transferenciay caracterización de un área biosféricaen la Península IbéricaDurante los años 1998 y 1999 se ha desarrolladoun proyecto de experimentación, patrocinado por

ENRESA, para obtención de parámetros de caracte-rización y transferencia de radionucleidos en labiosfera en condiciones reales y territorio español[Agüero, 2000].

Se han realizado experiencias en campo, y expe-riencias de laboratorio, realizando cultivos de trigoen condiciones controladas, para la obtención defactores de transferencia suelo-planta.

Esto ha permitido la obtención de parámetros ra-diológicos y de caracterización del área biosféricaseleccionada, a partir de datos locales recogidos deuna antigua zona minera uranífera, aprovechandolos trabajos llevados a cabo por ENRESA, para surestauración.

El proyecto se ha llevado a cabo en varias etapas,incluyendo selección de radionucleidos, puntos demuestreo y tipos de muestras, toma de muestras,realización de análisis físicos, químicos y radioquí-micos y obtención de parámetros de caracterizacióny parámetros de transferencia. A continuación se re-sumen las etapas principales.

Selección de radionucleidosCon e¡ fin de obtener parámetros radiológicos encondiciones reales se han seleccionado los isótoposde uranio natural (U-238, U-235 y U-234), elTh-230 y el Ra-226, debido a que se encuentran enla mineralización de uranio existente en la mina yademás presentan una vida media muy larga loque permite utilizarlos como trazadores de procesoshidrogeoquímicos que se producen en ambientesnaturales.

Los radionucleidos artificiales seleccionados para laobtención experimental de coeficientes de distribu-ción sólido-líquido en suelos y sedimentos han sidoI estable, Cl, Te, Pu, Np y U radiactivos. El criteriofundamental que se ha seguido para su selecciónha sido que estos contribuyen de forma importantea las dosis/riesgos en los resultados que arrojan lasevaluaciones del comportamiento realizadas pararesiduos de alta actividad [Pinedo y Agüero, 2000].

Selección de puntos de muestreo y tiposde muestraSe han realizado cuatro campañas de muestreo, deperiodicidad trimestral, con el fin de obtener la va-riabilidad interanual en las concentraciones de acti-vidad de suelos, pastos, sedimentos y aguas. Y unaúnica campaña de muestreo para caracterizacióndel área biosférica a nivel regional.

56


Suelos, sedimentos y aguas para caracterizaciónquímica y física y obtención de coeficientesde distribución a escala regionalLa selección se ha basado en el caso de los suelos,en el tipo de roca madre sobre el que se desarrollael suelo, se han considerado muestras de:

• Suelo desarrollado sobre granito de dos micas(SU-1).

• Suelo desarrollado sobre esquistos grauváqui-cos (SU-2).

• Suelo desarrollado sobre depósitos aluviales delarroyo (SU-3).

• Suelo desarrollado sobre granito moscovítico.(SU-4).

En el caso de los sedimentos en la posición geográ-fica aguas arriba (SE-1) y aguas abajo (SE-2) de lamina de uranio. En el caso de las aguas para laobtención del parámetro carga en suspensión, sehan seleccionado cinco puntos de muestreo a lolargo del arroyo principal que discurre por la zona,desde la mina de uranio hasta llegar al embalse.

Estas muestras se han tomado con el fin de caracte-rizar toda la zona considerada a escala regional,desde el punto de vista de una posterior selecciónde valores más adecuados de los parámetros nece-sarios para realizar la modelización de la transfe-rencia de radionucleidos en la biosfera. Se ha reali-zado un análisis químico y granulométrico y se hanrealizado medidas experimentales de coeficientesde distribución sólido-líquido (Kd) para los radionu-cleidos seleccionados, en cuatro muestras de sueloy dos muestras de sedimento.

Suelo para la obtención de cultivos de trigoSe ha seleccionado un suelo desarrollado sobre elgranito, del entorno de la chimenea de la instala-ción, con el fin de obtener parámetros de transfe-rencia suelo-planta para cultivos de trigo, para ura-nio, torio y radio en condiciones controladas enlaboratorio (S6F) y en campo (S6).

Suelos de carácter local, pastos y bellotasSe han seleccionado ocho puntos de muestreo desuelos para la preparación de muestras compues-tas, lo que da lugar a ia obtención de dos medidasde concentración de actividad en suelos de caráctergranítico (SU1 y SU4) y tres medidas de concentra-ción de actividad sobre suelos desarrollados sobrematerial de tipo aluvial (procedente de escorrentíadifusa y del arroyo principal) (SU2, SU3 y SU5). Deestos mismos puntos se han recogido vegetales

(fundamentalmente pastos, además se han recogi-do bellotas de tres puntos, para la realización delos correspondientes análisis radioquímicos.

Muestras de agua y carga en suspensión asociadaSe han recogido muestras de agua en cinco puntossobre los cuales se ha realizado un análisis químicode aniones y cationes con el fin de poder realizar lainterpretación de posibles anomalías en las concen-traciones de radionucleidos obtenidas en los análi-sis. Además se ha medido la carga en suspensiónde estas muestras de agua, lo que nos permite ob-tener valores para este parámetro, en diversos pun-tos a lo largo del arroyo principal.

Análisis químicosCon las muestras recogidas se ha realizado unanálisis químico (por la Unidad de Química Analíticadel CIEMAT), para la obtención de elementos mayo-res y traza constituyentes del suelo y del sedimento.

Con el fin de caracterizar desde el punto de vistaquímico los suelos de carácter local en el entornode la mina, para ayuda en la interpretación delcontenido radiactivo se han realizado análisis decinco muestras.

Se ha realizado un análisis químico de los pastosdesarrollados sobre suelos de tipo aluvial y de losdesarrollados sobre suelos con carácter graníticode la tercera campaña de muéstreos.

Caracterización físicaLos análisis físicos han sido realizados por el Pro-yecto de Caracterización Hidrogeoquímica de em-plazamientos del CIEMAT, el objetivo fundamentales su uso en la interpretación de los valores obteni-dos para los coeficientes de distribución sóli-do-líquido y la obtención de parámetros de carac-terización de la zona biosférica.

Se han obtenido medidas de densidad, contenidoen humedad, granulometría y superficie específicaextema, de las muestras de suelos y sedimentos.Además se han obtenido parámetros de caracteri-zación del medio biosférico: Carga en suspensiónen los arroyos y textura de los suelos y sedimentos.

Obtención de parámetros de transferencia

Coeficientes de distribución sólido-líquido.Método experimentalSe ha seleccionado para la determinación el méto-do estático (batch), la metodología a seguir está

57

IV Jornadas de i+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario I: Comportamiento de radionudeidos en la biosfera y restauración ambiental

perfectamente establecida, según se ha referido an-teriormente.

Dados los radionudeidos a estudiar, tres de ellospresentan un carácter conservativo y uno un carác-ter no conservativo; esto se traduce en principio enque los conservativos no presentan interacción conel medio (valores de K¿ nulos) mientras que los noconservativos si interaccionan dando lugar a proce-sos de sorción (valores de Kj significativos).

De lo anteriormente expuesto es de esperar que I,Cl36 y Te" presenten valores de Kd nulos o muy pe-queños mientras que para el U233 se obtendrían va-lores de Kj propios de una sorción importante.

Los resultados obtenidos en el laboratorio se mues-tran en las tablas 2, 3 y 4.

Los resultados observados para el Uranio indicanuna sorción elevada en estos materiales observán-dose una diferenciación clara entre los distintos ti-pos de suelos estudiados. Se ha observado que losvalores obtenidos para los suelos desarrollados so-bre materiales distintos de los granitos, con texturafranca, son más elevados, al igual que ocurre conlos valores recogidos de la literatura. Los valores delos otros dos suelos son algo menores pero aún si-guen siendo elevados. En cualquier caso, los cuatrovalores obtenidos para los suelos se encuentrandentro de los rangos aportados por la literatura.

Los valores de K<j observados para los sedimentosfluviales están comprendidos en el rango de valorestípico de materiales similares.

AI intentar explicar las variaciones en los valores deKd se ha intentado correlacionarlos con la composi-ción química de las muestras. El único parámetroquímico que ha presentado una cierta correlacióncon la variación del coeficiente de distribución es elcontenido en Fe de la muestra (expresado comoFe2O3).

Factores de transferencia suelo-plantaLa absorción de radionudeidos del suelo por lasplantas se describe, generalmente, mediante unfactor empírico denominado factor de transferenciasuelo-planta o factor de concentración, definidocomo la razón de actividades (por unidad de masa)en la planta y en el suelo.

En la Tabla ó se presentan los valores medios paralas concentraciones de actividad (en peso seco)para las diferentes muestras consideradas en el es-tudio, así como los resultados obtenidos para elfactor de transferencia suelo-planta.

Los factores de transferencia suelo-pasto se han ob-tenido a partir de las medias de concentración deactividad de suelo y vegetales (análisis realizadospor la Universidad de Extremadura [Vera et al.,1 999]), de los cuatro muéstreos. Comparando es-tos resultados con los recopilados en la bibliogra-fía, se observa que los factores de transferenciapara uranio y radio, para cada tipo de suelo anali-zado, se encuentran dentro del rango de los obteni-dos en otros trabajos, sin embargo, para el torio,únicamente los resultados para los suelos SU3 ySU5 (aluviales), se encuentran dentro del rango devalores esperados, siendo para el resto de suelosmuy altos, lo que indicaría una importante transfe-rencia al vegetal, asociada, probablemente, a pro-cesos de depósito directo, debido a los trabajos derestauración que se han llevado a cabo en la insta-lación durante el período de muestreo.

En la Tabla 6, también se reflejan los valores me-dios de concentración de actividad, así como losfactores de transferencia, para el segundo y tercermuestreo, en muestras de suelos y bellotas, proce-dentes de encinas situadas en estos suelos (análisisrealizados por la Universidad de Extremadura [Veraet al., 1999]). La ausencia de datos en la bibliogra-fía para el factor de transferencia, no permite com-parar nuestros resultados con los obtenidos porotros autores, sin embargo la gran variabilidad ob-servada (hasta dos órdenes de magnitud) indica lanecesidad de un estudio más profundo, contem-plando un mayor número de muestras.

Por otra parte, se realizaron dos experiencias desiembra de trigo en una cámara de cultivo de plan-tas en CIEMAT (en condiciones controladas), con elfin de simular condiciones climatológicas corres-pondientes a clima Mediterráneo y obtener paráme-tros de transferencia suelo-planta para trigo, com-parables a los datos obtenidos en campo.

La siembra de trigo (Triticum aestivum variedad Yé-cora, de ciclo corto), una en campo (Só) y otra enel fitotrón (S6F), ha permitido obtener dos medidasde concentración de actividad (análisis radioquími-cos realizados por el Laboratorio de RadiactividadAmbiental del CIEMAT) en suelo y en trigo. Los dosfactores de transferencia obtenidos para uranio seencuentran dentro del rango de valores publica-dos. Para el torio, solamente los resultados en elfitotrón se encuentran dentro del rango de valoresesperados.

Por su parte, los factores de transferencia para elradio, en ambos casos, están dos ordenes de mag-nitud por debajo de los publicados, cuyas diferen-

58


cías podrían estar asociadas a la falta de datos ex-perimentales, ya que solo se ha realizado unamedida por experimento.

Coeficientes de distribución sólido-líquido.Método empíricoSheppard y Thibault (1990), según se recoge en [Yuet al, 1993], utilizando ei factor de transferenciasuelo-planta, proponen una aproximación empíricacomo una posible alternativa al método experimen-tal para el cálculo de Kd:

Ec. 20

donde la constante a depende de la textura del sue-lo, y b (obtenida de datos experimentales por Thi-bault (1 990)) es del orden de -0.5.

En la Tabla 7 se presenta el coeficiente a utilizadopara suelos con textura franca y arenosa, y el valormedio del coeficiente de distribución sólido-líquidoobtenido para cada tipo de suelo a partir de los va-lores del factor de transferencia suelo-pasto mostra-dos en la Tabla 6.

Los valores de la Tabla 7 son análogos a los obte-nidos en la bibliografía para uranio y radio, mien-tras que para el torio sólo aquellos correspondien-tes a los tres suelos desarrollados sobre substratode tipo aluvial, con textura franca, se encuentrandentro del rango esperado.

Conclusiones generalesQ La obtención de parámetros de transferencia

a partir de medidas experimentales general-mente requiere métodos costosos en cuantoa recursos por lo que es importante seleccio-nar bien los parámetros de los que se van aobtener valores y el método de obtención deéstos.

De los estudios realizados, para obtención ex-perimental de datos y parámetros, en CIEMATen los últimos años se han obtenido:

O Parámetros de caracterización de hábitospoblacionales (proyecto fomentado por elCSN).

Este estudio es el más amplio y fiable reali-zado en la Península. Permitirá estimar demodo realista el impacto radiológico decualquier instalación del ciclo, sobre la po-blación española.

Parámetros de caracterización y transferen-cia de un entorno ambiental español (pro-yecto fomentado por ENRESA)

Se ha caracterizado radiológicamente unecosistema de dehesa española y se hanobtenido parámetros realistas utilizables enla evaluación del impacto radiológico dealmacenamientos de residuos radiactivos.

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60

Obtención de parámetros de transferencia, [studios experimentales

Tabla 1Clasificación de los suelos basada en su permeabilidad.

Grado de permeabilidad

Suelos de permeabilidad elevado

Suelos de permeabilidad media

Suelos de permeabilidad baja

Suelos de permeabilidad muy baja

Suelos prácticamente impermeables

Valor de K (cm/seg)

>io-]

l O - ' - l O " 3

10'3 — 10"5

10"5—107

< 10"7

Tabla 2Resultados experimentales de la determinación de Kj para el lodo (7.8710'6 M = 1 mg/L) en suelos y sedimentos.Se resaltan en cursiva los valores obtenidos que se encuentran dentro de los rangos publicados.

Muestra

SU-1

SU-2

SU-3

SU-4

SE-1

SE-2

PH«

6,91

6,87

7,41

7,63

7,73

7,71

P H « M

6,93

6,99

7,19

7,45

7,38

7,32

Kd (mVKg)

7,Sx 104

5,5x 104

9,9x 104

5,3x 104

6,0x 104

8,6x 104

Tabla 3Resultados experimentales de la determinación de Kd para el Cl36 (4 .1510 6 M =

Muestra

SU-1 '

SU-2

SU-3

SU-4

SE-1

SE-2

PtU,

6,83

6,78

7,34

7,59

7,75

7,72

P H * .

6,58

6,63

6,98

7,13

7,19

7,18

Kd(m3/Kg)

2,1x10"4

2,1x10"4

1,9x10"4

2,3x10"

1,4x10-"

1,8x10'"

a

3,1x10"4

5,4x10"4

6,4x10"4

2,1x10"

1,2x10'"

1,6x10-4

0.15 mg/L).

o

4 x l O 5

7xlO"5

l x lO" 5

4xlO"5

4xlO"5

4xlO"5

C.V.(%)

41,21

98,70

65,31

39,30

20,51

18,40

C.V. (%)

19,30

32,61

4,23

16,64

27,17

19,68

61

IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario I: Comportamiento de radionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

Tabla 4Resultados experimentales de la determinación de Kj para el Te" {7.35-107 M = 0.073 mg/L).Se resaltan en cursiva los valores obtenidos que se encuentran dentro de los rangos publicados.

Muestra

SU-1

SU-2

SU-3

SU-4

SE-1

SE-2

PrU,

6,9

6,71

7,36

7,54

7,65

7,75

PH«0S

6,99

6,98

7,11

7,3

7,27

7,29

Kd (m'/Kg)

6,4x W4

8,9x 104

5,2x W4

6,0x W4

4,9x W4

5,45xW3

a

0,5x10"5

l , 0x l0 " 4

0,5x10"5

0,7x10"5

0,3x10"5

2,0x10"4

C.V. (%)

7,04

11,26

10,25

11,39

6,49

3,66

Tabla 5Resultados experimentales de la determinación de Kj para el U233.Se resaltan en cursiva los valores obtenidos que se encuentran dentro de los rangos publicados.

Muestra

SU-1

SU-2

SU-3

SU-4

SE-1

SE-2

PH in i ( io l

6,8

6,77

7,34

7,46

7,66

7,6

7,68

7,85

8,38

7,98

7,94

8,02

Kd(m3/Kg)

7,753

1,432

0,438

0,338

7,7x W2

3,7x W2

a

0,116

0,154

0,043

0,020

7,6x10"3

2,5x10'3

C.V. (%)

9,8

10,7

9,8

6,0

9,8

6,7

62


Tabla 6Concentraciones de actividad (Bq/kg) y factores de transferencia suelo-planta.En cursiva se destacan los valores que se encuentran dentro de los rangos publicados en la bibliografía.

Muestra

SUl

SU2

SU3

SU4

SU5

SUl

SU3

SU4

S6

• S6F

Suelo

495,75

24743,75

9788,25

372,75

242,33

Suelo

608,00

438,00

337,50

Suelo

817,00

27,00

Uranio

Pastos

37,00

1917,50

2405,00

110,25

17,97

Bellota

8,65

9,50

17,95

Trigo

3,79

0,28

Factor

8J7E-02

104E-01

118E-01

9,37E-02

7,37E-02

Factor

l,42E-02

2,17E-02

5,32E-02

Factor

4,64E-03

104E-02

Suelo

366,25

7466,75

4248,50

217,50

164,33

Suelo

563,00

1394,00

168,50

Suelo

3410,00

872,00

Torio

Pastos

27,17

854,75

682,25

50,75

9,37

Bellota

12,00

3,20

43,00

Trigo

51,40

39,50

Factor

l,62E-01

l,47E-01

164E-02

2,93E-01

7,48E-02

Factor

2J3E-02

2,30E-03

2,55E-01

Factor

1,51E-02

4,53E-02

Suelo

1145,25

3529,25

7047,75

642,50

250,67

Suelo

1019,50

13420,00

921,50

Suelo

33100,00

868,00

Radio

Pastos

95,00

399,50

1882,50

74,50

69,33

Bellota

44,00

33,00

49,00

Trigo

20,00

16,20

Factor

133E-01

l,41E-01

2J8E-01

130E-01

2,60E-01

Factor

4,32E-02

2,46E-03

5,32E-02

Factor

6,04E-04

l,87E-02

Tabla 7Coeficientes de distribución sólido-líquido obtenidos a partir de los datos del factor de transferencia suelo-pasto.En cursiva se destacan los valores que se encuentran dentro de los rangos aportados en la bibliografía.

Tipo de substrato

Granítico

Aluvial del arroyo

Aluvial de escorrenfía

Granítico

Aluvial

Muestra

SUl

SU2

SU3

SU4

SU5

a

2,11

3,36

3,36

2,11

3,36

UranioKd(mVkg)

2,834E-02

8,934E-02

8,383E-02

2,694E-02

1060E-01

TorioKd(mVkg)

2,048E-02

7,502E-02

1337E-01

l,523E-02

1052E-01

RadioKd(m%g)

2,259&02

7,657E-02

5,461 E-02

2,288102

5,644E-02

63


Figura 1. Diagrama para determinación de la textura de suelos o sedimentos.

de nivel cte.

Ah

Cilindro

Probeta ft ft ° ~-O O

h = h,en t = 0

Tubo monométiíco

h = b en t = t

Permeámetro de nivel constante Permeámetro de nivel variable

Figura 2. Tipos de Permeámetros.

64

Protección radiológica en la intervención dirigida a la recuperación ambiental tras accidentes

PROTECCIÓN RADIOLÓGICA EN LA INTERVENCIÓNDIRIGIDA A LA RECUPERACIÓN AMBIENTAL

TRAS ACCIDENTES

José Gutiérrez López, Carmen Vázquez López, Cristina Alonso TruebaDepartamento de Impacto Ambiental de la Energía (CIEMAT)

IntroducciónEl sistema de protección radiológica recomendadopor la Comisión Internacional de Protección Radio-lógica (CIPR) para las intervenciones está basadoen los siguientes principios generales:

Q La intervención propuesta debe justificarse, esdecir, producir más beneficio que daño, de talmodo que la reducción del detrimento radioló-gico debería ser suficiente como para justificarel daño y los costes de la intervención, inclui-dos los costes sociales.

Q La forma, alcance y duración de la intervenciónse deberían optimizar de manera que el benefi-cio neto de la reducción de la dosis, es decir, elbeneficio de la reducción del detrimento porirradiación menos el detrimento asociado a laintervención sea máximo.

Los límites de dosis recomendados por la CIPR es-tán diseñados para su uso en el control de las prác-ticas. El uso de estos límites de dosis, o de cual-quier otro previamente determinado, como basepara las decisiones en materia de intervención po-dría incluir medidas que serían desproporcionadasfrente al beneficio obtenido y que entrarían, portanto, en conflicto con el principio de justificación.Por consiguiente, la CIPR recomienda que no seapliquen límites de dosis a la hora de decidir sobrela necesidad de una intervención o el alcance de lamisma. No obstante habrá un nivel de dosis, próxi-mo ai que provocaría graves efectos deterministas,para el que algún tipo de intervención será prácti-camente obligatorio.

La ponencia se centra en la investigación realizadapor el CIEMAT, incluida en el Plan de I + D de

ENRESA, en el campo de la intervención dirigida ala restauración de áreas contaminadas tras acci-dentes, a fin de reducir las dosis de radiación y res-tablecer el valor ecológico y económico de dichaszonas, todo ello en el marco de la filosofía ALARA.

En esta línea se ha inscrito el proyecto TEMAS (Tech-niques and Management Strategies for Environmen-tal Restoration) que ha dedicado un esfuerzo signifi-cativo a mejorar el conocimiento sobre como ac-tuar en la gestión de estrategias para la restau-ración ambiental, basándose en la especificidad lo-cal del escenario contaminado, como la vía apro-piada para conseguir la optimización de la inter-vención, frente al tratamiento genérico de la misma.

Uno de los condicionantes más importantes queafectan a la especificidad del escenario lo constitu-yen los suelos, ya que son numerosos los factoresde los mismos que pueden jugar un determinadopapel en el comportamiento de los radionucleidosrespecto a su retención y biodisponibilidad a lo lar-go del tiempo. Tras el accidente de Chernobyl serealizaron numerosos estudios al respecto, si bien lainformación producida se refirió a suelos afecta-dos por la dispersión de la contaminación y, portanto, más representativos del norte de Europa. Alobjeto de cubrir la carencia de información relati-va a suelos españoles y avanzar en el conocimien-to de su papel en los procesos de transferencia delos radionucleidos depositados en ellos, se ha desa-rrollado el proyecto VULNERABILIDAD (Caracteriza-ción de la Vulnerabilidad Radiológica de los SuelosEspañoles).

A continuación se describen las actividades realiza-das y los resultados obtenidos en los dos proyectosmencionados.

65

IV Jomadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario I: Comportamiento de radionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

Proyecto TemasEl principal objetivo del proyecto consistió en desa-rrollar una herramienta de gestión para apoyar elproceso de decisión sobre estrategias de interven-ción, cuando se plantea la necesidad de restaura-ción ambiental de un escenario contaminado trasun accidente nuclear. En efecto, las medidas deemergencia tomadas inmediatamente o poco des-pués de un accidente, dirigidas a evitar aumentosinnecesarios de los riesgos radiológicos, no debenprolongarse por largos periodos de tiempo a causadel elevado coste que normalmente suponen parala sociedad.

Uno de los aspectos de esta investigación ha con-sistido en la consideración de la especificidad localdel escenario contaminado, el cual puede estarcompuesto de diferentes tipos de ecosistemas (ur-bano, agrícola, semi-natural y forestal), como la víaapropiada para conseguir la optimización de la in-tervención. Efectivamente, el comportamiento de losradionucleidos difiere según las condiciones delecosistema contaminado y, por tanto, el impactoradiológico a la población afectada diferirá tam-bién de un lugar a otro, condicionando la estrate-gia de la intervención. Además deben identificarselas características del escenario que tienen influen-cia en el resultado de las contramedidas y conside-rar los factores (no sólo radiológicos) relacionadoscon su aplicabilidad, coste y efectos secundarios,incluyendo la gestión de los residuos que puedangenerarse. Alguno de estos factores no son bien co-nocidos y, por tanto, no habían sido consideradoshasta ahora.

El objetivo general trató de lograrse mediante laconsecución de los siguientes objetivos específicos,claramente relacionados con los problemas men-cionados anteriormente:

• Desarrollar un sistema de clasificación paraentornos agrícolas, semi-naturales y urbanos,basado en factores tales como la climatología,uso y tipo de suelo y vías potenciales de expo-sición.

Q Evaluar la aplicabilidad de contramedidas endiferentes "clases" de escenarios, teniendo encuenta efectos secundarios y la gestión de resi-duos potenáalmente producidos.

Q Generar conocimiento sobre efectos secunda-rios producidos por la aplicación de contrame-didas y sobre los métodos adecuados para el

tratamiento de los residuos producidos en laintervención.

• Desarrollar una metodología de análisis queabarque todos los aspectos a tener en cuentaen la selección de la estrategia óptima de in-tervención.

Como resultado general final, se ha construido unsistema informatizado de ayuda a la decisión, ca-paz de seleccionar la mejor estrategia local de res-tauración de acuerdo a una metodología, específi-camente desarrollada en el proyecto. La metodo-logía establecida sigue un esquema conceptual declasificación de escenarios basada en cómo la ra-diactividad y la radiación pueden transferirse y al-canzar al individuo y en las características de dichoescenario con influencia en la respuesta de las con-tramedidas. Esta aproximación proporciona laoportunidad de considerar conjuntamente diferentestipos de ecosistemas (urbanos, agrícolas y foresta-les), conformando un escenario global mixto. Laconsideración de factores no radiológicos relacio-nados con la aplicabilidad de las contramedidas, sucoste y sus efectos secundarios, facilita la toma dedecisiones sobre criterios objetivos y contribuye auna mejor gestión y calidad de la recuperación.

Debido a que la característica principal de TEMASes prestar atención a la especificidad local, se harealizado un gran esfuerzo en este sentido, tratandode seleccionar la mejor estrategia de recuperaciónen base a condiciones locales. Un resumen de estoslogros se encuentra a continuación.

Sistemas urbanosEn relación con los ambientes urbanos la irradia-ción externa representa la vía de exposición huma-na más relevante. El modelo urbano desarrollado,representa un progreso significativo en el área delos sistemas de evaluación radiológica para am-bientes urbanos. En primer lugar, el modelo asignael escenario evaluado a una o más clases genéricas(sub-ambientes) de acuerdo con un sistema de cla-sificación establecido (la representatividad de laclase asignada se evalúa mediante un análisis devariabilidad de parámetros). Para cada sub-am-biente, se definen sus componentes (casas, calles,parques,...) y superficies características sobre lascuales podría materializarse el depósito radiactivo(elementos de intervención). Se establece además ladistribución y evolución temporal de los radionu-cleidos que puedan depositarse en los elementosde intervención. Se calculan las dosis individuales y

66


las dosis colectivas procedentes de cada elementode intervención para un conjunto representativo deposiciones específicas (puntos de evaluación). Estaevaluación se realiza calculando las tasa de kermainiciales (simulaciones MonteCarlo del transportede fotones, (Figura 1)) y aplicando los factores ade-cuados de conversión, uso y ocupación (Figura 2).Con el fin de conocer la propagación de incerti-dumbres en el modelo de evaluación y, por tanto,las ¡ncertidumbres asociadas a las dosis calculadas,se emplearon métodos estocástiscos basados entécnicas de muestreo MonteCarlo.

Para analizar la intervención el proceso se ejecutapara la opción "no hacer nada" y considerandocada una de las opciones de intervención aplica-bles. Se ha completado una revisión de contramedi-das en sistemas urbanos, obteniéndose valores deeficiencia y costos necesarios para realizar el análi-sis de recuperación ambiental empleando el mode-lo mencionado.

Ecosistemas agrícolas y de pastosPara ecosistemas agrícolas y de pastos se ha desa-rrollado un modelo de intervención que sigue unsistema de clasificación basado en condiciones cli-máticas, uso del suelo y tipo de suelo. Este sistemade clasificación conduce a clases genéricas repre-sentativas de situaciones reales. El modelo evalúalas opciones de intervención, incluyendo la opción"no hacer nada". Los resultados del modelo hacenreferencia a:

• Concentración de actividad en cosechas ma-duras, distinguiendo entre partes comestibles yno comestibles:

•í> tras contaminación directa por deposito (tam-bién se evalúan cosechas inmaduras paraevaluar una retirada potencial a realizar ysu posterior tratamiento como residuos).

O a través de absorción radicular para cual-quier momento tras el depósito.

a Transferencia desde las cosechas hasta losproductos de consumo, teniendo en cuenta laespecificidad regional en la gestión y empleode las cosechas (procesos industriales de pro-ducción de alimentos y sistemas de producciónanimal).

ü Respuesta de las contramedidas considerandolos factores requeridos de eficiencia, costos,efectos secundarios y residuos potencialmentegenerados.

• Impacto radiológico individual (Figura 3) y co-lectivo (6 grupos de edad) a través de las dife-rentes vías de transferencia cultivo-producto deconsumo para la opción de "no hacer nada" yconsiderando cada una de las contramedidaspotencialmente aplicables.

Se ha completado una revisión de la aplicabilidadde contramedidas en sistemas agrícolas y de pastos,permitiendo su análisis por el modelo desarrollado.

Como soporte de dicho modelo, se han generadoun conjunto de bases de datos en relación con lospuntos anteriores. Como ejemplos representativospodrían destacarse la base de datos de factores detransferencia suelo-planta, subdividida en diferentescombinaciones suelo-cultivo, la base de datos desistemas de producción típicos (rendimientos, dietasanimales,...) y la base de datos de tasas de consu-mo humano.

Contramedidas y sus efectos secundariosSe ha realizado una exhaustiva revisión de la litera-tura disponible en relación con las contramedidas ysus efectos secundarios en sistemas agrícolas y se-mi-naturales. Se ha producido una base de datosque relaciona contramedidas agrícolas y efectos se-cundarios, considerando como indicadores de estosefectos secundarios el rendimiento y la calidad delas cosechas. Un total de 800 fuentes bibliográficasfueron consultadas al efecto. Se ha obtenido, enforma de guía, una revisión general sobre la aplica-ción de contramedidas en sistemas agrícolas y losposibles efectos ecológicos asociados a la aplica-ción de estas medidas.

Se ha realizado un estudio experimental sobre laefectividad y el impacto provocado por la aplica-ción de potasio en un área semi-natural de pastoscon suelos orgánicos. La efectividad del potasiocomo contramedida para el Cs-137 es evidente,como muestran las parcelas tratadas, que presen-tan una reducción en la absorción radicular (hastaun factor de 7) de Cs-137 (Figura 4).

No obstante los datos indican que una adicción defertilizante KCI a una tasa de 200 kg K por ha, nipromueve ni suprime la biomasa vegetal, la com-posición, la tasa de pastos, la tasa de perdida dehojas o la tasa de descomposición de la hojarasca.La aplicación de K en un ecosistema de este tipotiene efectos variables y significativos en la biodis-ponibilidad de los metales traza. El uso continuadode fertilizantes de K puede alterar las característicasde los metales traza en ecosistemas tipo turbera, ya

67

IV Jomadas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario I: Comportamiento de radionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

que suman cantidades significativas de K, Mg y Feque pueden alterar la movilidad de otros metalestraza esenciales.

Ecosistemas forestalesEn relación con los ecosisfemas forestales, se harealizado un estudio exhaustivo de las contramedi-das potencialmente aplicables. La conclusión princi-pal de este estudio fue que los esfuerzos en relacióna las contramediadas deben dirigirse hacia los pro-cesos industriales, cambios en los sistemas de ges-tión o restricciones de uso de estos ecosistemas(permanencia y consumo).

El modelo FORM del OIEA fue seleccionado paraser empleado en la evaluación del flujo de radionu-cleidos en ecosistemas forestales y en los procesosindustriales asociados. En relación a las industriasforestales, dos procesos de producción de pulpa depapel fueron estudiados, el alcalino y el ácido. Losprincipales subprocesos del procesos de extracciónde pulpa y los principales pasos de acumulación deradiocesio y radioestroncio fueron identificados, ob-teniéndose factores de enriquecimiento para pro-ductos intermedios y finales del proceso, en rela-ción a la madera empleada como materia prima.Desde el punto de vista radiológico, las localizacio-nes críticas en las factorías de producción de pulpade papel son los depósitos de cenizas y los tanquesde almacenado de químicos. La pulpa blanqueadacontiene relativamente poco radiocesio y tiene unfactor de descontaminación, en relación a la made-ra, de 60. La producción de pulpa y papel es portanto un método efectivo de descontaminación dela madera, aunque los productos secundarios ge-nerados tienen que ser gestionados de una maneraadecuada.

Debido a la baja aplicabilidad y practicabilidad delas contramedidas potencialmente aplicables enbosques, el sistema TEMAS evalúa dosis individua-les y colectivas relacionando esta evaluación conlas posibles restricciones en la gestión y/o usos es-pecíficos de estos ecosistemas. La figura 5 ofrece elesquema de evaluación radiológica usado en elproyecto para este tipo de ecosistema

Residuos de la intervenciónEn relación a los residuos potencialmente genera-dos en la intervención, se ha .elaborado un informesobre tecnologías de tratamiento y almacenamientopara su gestión. Este documento es una revisión de

la información existente sobre el estado de desarro-llo de las técnicas de tratamiento de residuos. Se haestablecido un catálogo con alrededor de un cente-nar de técnicas de tratamiento de residuos disponi-bles. Estas técnicas se describen en base a ofrecerinformación sobre el residuo potencialmente trata-ble, tratamiento, descripción de la técnica (equiporequerido, tamaño, requerimientos energéticos, ca-pacidad, eficiencia, mano de obra requerida), ele-mentos de costo, protecciones requeridas y residuossecundarios generados. Dependiendo del resultadofinal obtenido en la gestión de residuos, se han es-tablecido cuatro grupos principales de técnicas: re-ducción de volumen, descontaminación, estabiliza-ción y valorización. Se ha propuesto y evaluado, entérminos de dosis a los trabajadores y costos, unaaproximación de las denominadas "rutas de alma-cenamiento dirigidas a la reducción de volumen,estabilización y almacenamiento de los residuos ge-nerables en la intervención.

Se ha completado un estudio específico sobre laaplicabilidad del compostaje como técnica de trata-miento en la estabilización y reducción de peso yvolumen del residuo generable. La opción de com-postaje ha sido evaluada, estableciendo y descri-biendo "rutas de almacenamiento" específicas. Enla descripción de estas rutas se han considerado lascaracterísticas del residuo que va a tratarse, las ca-racterísticas de la pila de compostaje y las condicio-nes locales (suelo, vientos y lluvias previsibles). Ade-más, se ha recogido y evaluado la informaciónnecesaria en la evaluación de los costos asociadosy en la evaluación de las dosis a los trabajadoresimplicados en la gestión del residuo. De la evalua-ción realizada se desprende que el compostaje esuna técnica factible, debido a que los requerimien-tos técnicos están reducidos a maquinaria y bienesde uso común en la agricultura (tractores, esparci-dores de estiércol, etc.). La vía de exposición críti-ca en este tratamiento es la irradiación externa pro-cedente de la pila de compostaje. Por tanto, el 137Cses el radionucleido crítico.

Metodología de decisión

La metodología de decisión se basa en dos princi-pios básicos de protección radiológica: limitacióndel riesgo individual y reducción del riesgo colectivoteniendo en cuenta el coste social asociado de laintervención (optimización). La limitación implica laevaluación de las dosis anuales individuales paratodos los componentes y vías posibles de transfe-


renda del escenario contaminado, produciendo lassiguientes opciones de decisión (Figura ó):

Q Si la dosis individual está por debajo de un ni-vel inferior que representa un incremento trivialdel riesgo individual, la intervención no es ne-cesaria.

Q Si la dosis individual está por encima de un ni-vel superior que representa un riesgo indivi-dual inaceptable, se produce una decisión deintervención, incluyendo posibles restriccionesde uso, hasta que la dosis residual quede pordebajo de dicho nivel superior.

Q Si la dosis individual está entre los niveles infe-rior y superior citados, se calcula la dosis co-lectiva. La decisión sobre una potencial inter-vención se toma en función del resultado deun proceso de optimización basado en unadecuado balance entre la dosis colectiva evi-tada y los costes asociados a la intervención.

La metodología evalúa el incremento de dosis indi-vidual anual en el grupo de edad crítico y seleccio-na intervenciones o restricciones de uso durante eltiempo suficiente para que estas dosis se reduzcana valores inferiores a un nivel de referencia preesta-blecido. En segundo término se hace un análisiscosto-efectividad para cada una de las opciones deintervención aplicables (costo de cada opción deintervención con distinto alcance espacial y tempo-ral frente a la dosis colectiva evitada). La mejor es-trategia se obtiene aplicando un determinado crite-rio de optimización a los factores de evaluación delas diferentes opciones.

La metodología de decisión se ha ¡mplementado enun sistema informático (sistema TEMAS), programa-do en MS Visual Basic 5.0 [15]. La información ne-cesaria para los cálculos se ha estructurado en unaserie de bases de datos gestionadas por MSACCESS 97. Una serie de pantallas de Caracteriza-ción del Escenario permiten introducir la informa-ción necesaria para describir el escenario real. Elusuario ha de introducir los datos para caracterizarlas superficies contaminadas, los niveles y fecha delaccidente y la fecha prevista para el inicio de la in-tervención. El módulo de cálculo evalúa el impactoradiológico, dosis individual y colectiva antes y des-pués de cada intervención. También permite calcu-lar los factores de coste que resultan de ¡mplemen-tar una contramedida. La estrategia óptima deintervención se obtiene aplicando la metodologíade decisión según unos niveles de referencia paralas dosis individuales anuales. Los resultados se

presentan en una serie de pantallas. En el primernivel de decisión, se muestran las dosis individualespara cada grupo de edad y sistema, y también to-das las intervenciones requeridas para reducir ladosis por debajo de niveles inacceptables. En el si-guiente paso se presenta un ranking de contramedi-das de acuerdo al criterio de coste-efectividad. El"ranking" de intervenciones también se puede vi-sualizar gráficamente. Se requieren 15MB de espa-cio en el disco duro y se recomienda una resoluciónde 800*600 para ejecutar el programa.

Con la finalidad de mejorar progresivamente elproceso de optimización, el Sistema TEMAS ha sidodiseñado para permitir la actualización e incorpora-ción de nueva información generada en los camposde la radiecologia y la dosimetría aplicable al aná-lisis de recuperación ambiental.

ResultadosEn síntesis, los resultados conseguidos en el proyec-to pueden resumirse como:

ü Modelos de evaluación del impacto radiológi-co y de la aplicabilidad de contramedidaspara los diferentes tipos de ecosistemas consi-derados (urbano agrícola y pastos y forestal).

• Recopilación, revisión y evaluación de contra-medidas aplicables a diferentes tipos de eco-sistemas.

• Diversas bases de datos (factores de transfe-rencia suelo-planta para diferentes combina-ciones suelo-cuitivo, sistemas de producción tí-picos como rendimientos y dietas animales, tasasde consumo humano, relación entre contramedi-das agrícolas y sus efectos secundarios etc.).

• Catálogo de las técnicas disponibles de trata-miento de residuos y su estado actual de desa-rrollo.

• Metodología de análisis y decisión implemen-tada en un sistema informatizado de ayuda ala decisión (sistema TEMAS), para la selecciónde la mejor estrategia local de restauración.

Conclusiones• La investigación realizada representa un paso

adelante en el análisis de la intervención parala recuperación ambiental, que había sidousualmente tratada de un modo genérico. Laconsideración de las características específicas

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locales del escenario contaminado y la inte-gración de todos los tipos de medios (urbanos,agrícolas, forestales) en un único sistema deanálisis contribuye sustancialmente a mejorarla calidad de las decisiones de recuperación y,en consecuencia, a la optimización de la inter-vención, de acuerdo con los principios con-ceptuales en protección radiológica.

Q Conceptualmente, el sistema TEMAS identificael potencial para el control de las dosis en unasituación de contaminación ambiental post-ac-cidente. Ello permite una gestión de la recupe-ración hasta el punto en que mejoras radioló-gicas no sean posibles sin un coste socialindebido, teniendo en cuenta el nivel existentede capacidades técnicas. Por tanto, las dosisresiduales (incremento sobre el fondo local)después de la intervención seleccionada nodeberían considerarse "dosis controlables".

Q El sistema TEMAS en ningún caso pretendecondicionar de modo absoluto la estrategia deintervención a seguir, sino simplemente facili-tar al decisor datos técnicos objetivos que de-berá añadir al resto de condicionantes, socia-les, presupuestarios, etc. que determinaránfinalmente la decisión.

• La metodología y el sistema informático de de-cisión producidos han sido desarrollados paraaceptar futuras incorporaciones de modelos yparámetros mejores que los disponibles actual-mente, en función del progreso de la radieco-logía, la dosimetría y la información concer-niente a contramedidas.

Proyecto VulnerabilidadEl objetivo básico del proyecto consistió en la cate-gorización de los suelos peninsulares españoles,mediante la asignación de unos índices de vulne-rabilidad representativos de su potencialidad aretener o hacer biodisponibles los radionudeidosCs-134/137 y Sr-90 depositados en ellos. Esto setraduce en conocer, de forma cualitativa y en fun-ción de las propiedades específicas de cada tipode suelo, en cuales habría un mayor riesgo deirradiación externa, por retención de los radionu-cleidos en la capa superior del mismo, y en cualesse facilitaría la transferencia a los cultivos, vía ab-sorción radicular, aumentando el riesgo de irradia-ción interna por ingestión de productos agrícolascontaminados.

La consecución de este objetivo básico ha requeri-do la realización de una serie de actividades quepueden agruparse en:

Q Identificación de los procesos y parámetrosedafológicos de influencia en el comporta-miento de los radionudeidos en el suelo.

Q Caracterización de los distintos suelos peninsu-lares españoles de acuerdo con las propieda-des de influencia identificadas.

Q Desarrollo de la metodología de estimación delos índices de vulnerabilidad.

Q Distribución espacial de los índices de vulnera-bilidad a escala 1:1.000.000.

Se han realizado además otras actividades adicio-nales. Una de ellas consistió en la ¡mplementación,a escala regional, de la metodología desarrollada.Esto ha implicado una adecuación de la escala alárea de estudio, obteniéndose una distribución es-pacial más precisa de los índices de vulnerabilidad.La otra actividad consistió en el estudio de la in-fluencia que dos prácticas agrícolas comunes,como son la adición al suelo de Ca y K, ejercen so-bre los índices de vulnerabilidad estimados. Esto hapermitido conocer que zonas serían susceptibles dereducir la vulnerabilidad hasta un valor mínimo conuna simple práctica agrícola, y cuales requeriríanuna actuación más dirigida.

A continuación se realiza una descripción de las ac-tividades citadas y de los resultados obtenidos.

Procesos físicos y químicos que afectanal comportamiento de los radionudeidosen el sueloLa unidad de suelo sobre la que se estimará la vul-nerabilidad radiológica es el perfil de suelo. Losprocesos se muestran en la Figura 7 y se resumen acontinuación:

Q Entrada en el suelo: los radionucleidos entra-rán en el suelo por vía acuosa, siendo la for-ma química del depósito soluble.

Q Migración y distribución vertical: el movimientodel radionucleido a través del perfil del suelose produce, fundamentalmente, con el movi-miento de la fase líquida o solución del suelo.

Q Distribución entre las fases del suelo: debidopor una parte, a reacciones de intercambiocatiónico, y por otra al contenido en cationescompetidores, el radionucleido puede quedar

70


libre en la fase líquida del suelo, en forma in-tercambiable en la ¡nterfase sólido-líquido oretenido en la fase sólida del suelo.

De este comportamiento se deduce, como tambiénse muestra en la Figura 7, que son dos las vías deriesgo a la población: la irradiación externa, si seretienen los radionucleidos en el horizonte superiordel suelo y la ingestión de productos agrícolas con-taminados, vía absorción radicular, riesgo que enadelante se llamará cadena alimentaria. Así, seconsidera que un suelo es más vulnerable respectoal riesgo de irradiación externa, cuanto más se re-tenga y fije el radionucleido en los componentes delsuelo del horizonte superficial. Respecto al riesgodebido a la cadena alimentaria, un suelo será másvulnerable cuanto menor sea su capacidad de fija-ción y mayor su concentración, en forma intercam-biable, en los componentes del suelo del espesorconsiderado para el máximo desarrollo y actividadradicular.

La entrada del radiocesio y del radioestroncio enforma soluble en el suelo, viene definida por su ca-pacidad de infiltración, proceso condicionado porlas propiedades edafológicas de textura, estructuray tipo de arcilla dominante. El proceso físico de en-trada con el agua de lluvia o riego, es el mismopara ambos radionucleidos, por lo que no se consi-dera ninguna diferencia entre ambos.

Lo mismo puede decirse del proceso físico de mi-gración y distribución vertical de los radionucleidosa lo largo del perfil de suelo. Al moverse disueltosen la solución del suelo, se considera que no haydiferencias en el comportamiento de ambos. El pro-ceso de migración y distribución vertical de la solu-ción del suelo viene determinado por la capacidadde retención hídrica que presenta un suelo, capaci-dad influida por las propiedades edafológicas decontenido en humedad, que depende de la granu-lometría, contenido en materia orgánica, densidadaparente, que determina la porosidad, permeabili-dad del suelo y pendiente del mismo.

La distribución de los radionucleidos entre las dis-tintas fases del suelo hace referencia a la capaci-dad que muestra un suelo de:

i) retener a los contaminantes en la fase sólida,es decir fijos en forma no intercambiable ypor lo tanto no disponibles para las plantas,

ii) retener a los contaminantes en la ¡nterfase só-lido-líquido, es decir en forma intercambiabley por lo tanto constituyendo una reserva a dis-posición de las plantas y

iii) no retener a los contaminantes, dejarlos libresen la fase líquida y, por tanto, totalmente bio-disponibles.

Esta distribución de los radionucleidos viene defini-da por la capacidad de retención fisico-química delsuelo y es debida a los procesos de sorción/desor-ción que tienen lugar, destacándose el diferentecomportamiento que muestran el Cs-134/137 y elSr-90, respectivamente. Mientras que el Cs-134/137se caracteriza por adsorberse de forma muy selecti-va y prácticamente irreversible, en unas redes decambio muy específicas y pequeñas en número,propias de los minerales de arcilla micáceos de tipoMíticos, el Sr-90 se caracteriza por un proceso deadsorción casi totalmente reversible,, en el que lasreacciones de intercambio catiónico dominan dichoproceso.

El comportamiento específico que muestran elCs-134/137 y el Sr-90, respectivamente, hace quela capacidad de retención físico-química del prime-ro se vea condicionada por el contenido en arcilladel suelo y el tipo de arcilla mayoritaria y, la del se-gundo por el pH del suelo.

Por último destacar que la transferencia de los ra-dionucleidos a la vegetación, vía absorción radicu-lar, se estima a partir del contenido en potasio in-tercambiable, en el caso del radiocesio y, a partirdel contenido en calcio intercambiable en el casodel radioestroncio. Estos cationes K-Cs y Ca-Sr, res-pectivamente, tienen un comportamiento metabóli-co semejante por lo que son competidores, tantoen la capacidad de retención fisico-química, comoen los procesos de absorción radicular. Se consi-deran los contenidos intercambiables de estos ca-tiones puesto que dan la medida del nivel de re-serva existente en el suelo (a mayor reserva, menortransferencia).

Caracterización de los suelos peninsularesespañoles

La caracterización edafológica de los tipos de sue-los de la España peninsular se ha realizado a partirde una recopilación bibliográfica. Se han consulta-do 962 fuentes bibliográficas, habiéndose tomadoinformación de 479, lo que ha permitido la recopi-lación de cerca de 2.500 perfiles de suelo. Paracada uno de ellos se ha elaborado, las denomina-das fichas técnicas de perfiles, que recogen, paracada horizonte, los valores de sus propiedades eda-fológicas, además de la clasificación del suelo y su

71

IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario I: Comportamiento de rodionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

situación geográfica. Dada la heterogeneidad quepresenta la bibliografía disponible sobre el tema,no solo respecto al año de su publicación sino tam-bién al tipo de fuente documental, ha sido necesa-rio tratar toda la información recogida en las fichastécnicas, antes de su incorporación a una base dedatos de propiedades edafológicas, diseñada parala caracterización.

En primer lugar se han seleccionado aquellos perfi-les que contienen una información más completapara alcanzar el objetivo básico del proyecto. Ensegundo lugar se ha normalizado toda la informa-ción que contienen las fichas de los perfiles selec-cionados, con objeto de homogeneizar la caracteri-zación edafológica. En total se han incorporado ala base de datos 2.1 76 perfiles.

Los criterios seguidos para la normalización y trata-miento de los datos, así como la caracterización delos distintos tipos de suelos peninsulares, se reco-gen en quince volúmenes publicados como Infor-mes Técnicos Ciemat, que contienen la base de da-tos de propiedades edafológicas de los suelospeninsulares españoles y en un CD-Rom (ISBN: 84-7834-370-9). La representatividad de los perfilesseleccionados viene dada por el Mapa de Suelosde la Comunidad Europea a escala 1:1.000.000(CEC, 1985).

Metodología de estimaciónde los índices de vulnerabilidadLa metodología considera que, para el riesgo debi-do a irradiación externa, los procesos que influyenson la capacidad de infiltración, la capacidad deretención hídrica y la capacidad de retención fisi-co-química, que en el caso del radiocesio dependedel contenido y tipo de arcilla mayoritaria y, en elcaso del radioestroncio del pH. Para el riesgo debi-do a cadena alimentaria, además de los procesosanteriores, se considera que la transferencia final alos cultivos dependerá, en el caso del radiocesiodel contenido en K intercambiable y en el caso delradioestroncio del contenido en Ca intercambiable.

Para cada proceso de influencia en la vulnerabili-dad, se han establecido cinco categorías (C¡), cadauna de ellas definida por un rango de valores. Así,la categoría 1 vendrá definida por el rango de va-lores más bajo y, la categoría 5 por el rango de va-lores más alto. A cada horizonte de cada perfil, sele asignará la categoría a la que pertenece el valorque presenta.

Como la unidad de referencia sobre la que se va aestimar la vulnerabilidad es el perfil, para obtenerla categoría del conjunto del perfil, será necesariotener en cuenta la vía de riesgo, lo que permitiráconocer cual es el espesor crítico del suelo en cadacaso. Así para el riesgo de irradiación externa, elespesor crítico se corresponde con el que presentael horizonte superficial del perfil. Se tomará, portanto, como categoría representativa del conjuntodel perfil, la categoría asignada a ese horizonte.Para el riesgo a través de la cadena alimentaria, seconsideran críticos, cómo máximo, los 60 cm supe-riores del perfil, que pueden incluir un número va-riable de horizontes y en el que se supone que tienelugar el máximo desarrollo radicular. En este caso,la categoría en todo el perfil se tomará, a partir delas categorías de los horizontes incluidos en ese es-pesor crítico, como media ponderada con el espe-sor de cada horizonte. Solo en el caso de la capa-cidad de infiltración se considera como critico, paralas dos vías, el espesor del horizonte superficial.

Una vez que para cada proceso de influencia en elcomportamiento de los radionucleidos y para cadavía de riesgo, se tiene la categoría que correspondeal conjunto del perfil, se valorará la vulnerabilidad.La valoración se realizará por medio de unos índi-ces (l¡) que van del valor mínimo, el 1, correspon-diente al suelo menos vulnerable, al máximo, el 5,correspondiente al suelo más vulnerable. Estos índi-ces, como vienen dados en función de cada proce-so individual se llaman índices parciales de vulnera-bilidad. La combinación final de estos índices par-ciales, dará como resultado los índices de vulnera-bilidad global, representativos de la potencialidadque muestra el suelo, en su conjunto, a retener ohacer biodisponibles los radionucleidos depositadosen él. Dado que son dos las vías de riesgo conside-radas y dos los radionucleidos, los índices globalesse obtendrán como suma de los parciales de la si-guiente manera:

Q para irradiación externa:

lIE-Sr = lFJE + lH_IE+lKSrJE

Q para cadena alimentaria

ICA - Cs = ¡f _CA + /„ _CA + lFQCs _CA+ IK _CA

la - Sr = ¡F _CA + IH_CA + lFQSr _Ca + )Ca _CA

La propuesta de un sumatorio, corresponde a unaprimera aproximación sencilla que, obedece a queconceptualmente unos procesos pueden compensar

72


los efectos de otros, quedando además su influen-cia individual mejor evaluada.

La categorización de los suelos peninsulares espa-ñoles, en función de su vulnerabilidad radiológicapodrá realizarse, tanto a partir de los índices de vul-nerabilidad parcial, como de los índices globales.Para este último caso, será necesario definir unascategorías globales de vulnerabilidad a las que sepuedan asignar dichos índices respecto a cada víade riesgo. En la Tabla 1 se muestran las categoríasde los índices de vulnerabilidad global, tanto parairradiación externa como para cadena alimentaria.La categoría 1, que es la menor, indica la mínimavulnerabilidad y la categoría 5, que es la mayor, in-dica la máxima vulnerabilidad.

Distribución espacial de los indicesde vulnerabilidad a escala 1:1.000.000Los resultados obtenidos, tanto parciales como glo-bales, se incorporan a un Sistema de InformaciónGeográfica (SIG), que permitirá su representacióngráfica en forma de mapas de vulnerabilidad. ElSIG utilizado en el proyecto es IDRISI para Windowsversión 1.0, tomándose la siguiente leyenda:

Q índice 1: vulnerabilidad mínima (color azul os-curo)

a índice 2: vulnerabilidad baja (color azul claro)

Q índice 3: vulnerabilidad media (color verde)

• índice 4: vulnerabilidad alta (color amarillo)

a índice 5: vulnerabilidad máxima (color rojo)

Para la representación de los resultados se ha utiliza-do como cartografía base la misma que para anali-zar la representatividad de los perfiles, es decir, elMapa de Suelos de las Comunidades Europeas a es-cala 1:1.000.000. La metodología seguida para larepresentación requiere la asignación de todosaquellos perfiles individuales a los correspondientesrecintos de suelo del mapa. Tanto para los índicesparciales como los globales, el valor más frecuenteo moda de los índices de todos ios perfiles asigna-dos a un recinto de suelo, será el representativo dela vulnerabilidad parcial y global del recinto de sue-lo. A continuación se muestran, a modo de ejemplo,los índices de vulnerabilidad global obtenidos.

índice de vulnerabilidad globaldebido al Cs-134/137Los suelos que presentan una máxima vulnerabili-dad a la irradiación externa (Figura 8), son los ca-

racterizados por tener un alto contenido en arcillasexpansibles o un alto contenido en yeso en el hori-zonte superior. Esto provoca una lenta infiltración,una alta capacidad de retención hídrica pero tam-bién una alta capacidad de retención físico-químicadel radiocesio en ese horizonte. Por el contrario, losvalores mínimos se dan en suelos con texturas grue-sas que facilitan la infiltración y la escasa retencióndel radionucleido.

Respecto a la cadena alimentaria (Figura 9), aque-llos suelos que muestran una baja potencialidad detransferencia del radiocesio son fundamentalmentelos desarrollados sobre litologías calcáreas que engeneral tienen bajas velocidades de infiltración. Lossuelos desarrollados sobre litologías más acidasque implican una baja reserva en potasio o suelospoco desarrollados, con texturas más gruesas favo-recen la transferencia del radiocesio a los cultivos.

índice de vulnerabilidad global debido al Sr-90

Los suelos caracterizados por tener arcillas expansi-bles, acumulación de yesos o propiedades hidro-mórficas también presentan vulnerabilidades altasrespecto a irradiación externa al ser de lenta infiltra-ción y elevada retención hídrica, como se muestraen la Figura 10. Los suelos desarrollados sobre lito-logías calcáreas, con valores de pH altos la solubili-dad del radioestroncío es baja aumentando su re-tención en el horizonte superior.

La influencia de la litología se manifiesta claramen-te respecto al riesgo debido a cadena alimentaria(Figura 11). Aquellos suelos desarrollados sobre li-tologías acidas con poca reserva de calcio son másvulnerables a transferir el radioestroncio que los de-sarrollados sobre litologías calcáreas.

Implementación de la metodologíaa escala regional

Se ha elegido la Comunidad Autónoma de Madrid(CAM) a escala 1:200.000 para ¡mplementar lametodología de los índices de vulnerabilidad a es-cala regional. Puesto que la metodología no varía,los resultados obtenidos a escala regional seguiránla misma tendencia que a escala peninsular. Sinembargo, la escala regional requiere una caracteri-zación edafológica adicional al darse un mayor ni-vel de detalle de los tipos de suelo presentes en elmapa de suelos utilizado (Monturiol y Alcalá delOlmo, 1990), obteniéndose una distribución espa-

73

IVJornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario i: Comportamiento de radionudeidos en la biosfera y restaurarían ambiental

cial más precisa de los índices de vulnerabilidad. Laelección de la CAM se debió a varios motivos:

Q De los resultados obtenidos a nivel peninsular,se ha observado que la CAM es una de las co-munidades que presenta mayor variabilidadrespecto a cada índice de vulnerabilidad con-siderado.

Q Es una zona heterogénea desde el punto devista edáfico y comprende tres unidades geo-gráficas diferenciadas: la sierra, la rampa opediment y la depresión o fosa del Tajo. Estasunidades presentan diferencias en cuanto lito-logia, relieve y condiciones climáticas domi-nantes lo cual incide directamente en la géne-sis y desarrollo de los suelos.

a La cercanía a dos centrales nucleares sitas enla provincia limítrofe de Guadalajara.

Q Es una comunidad autónoma uniprovincial, loque facilita la recopilación de informaciónpara la caracterización edáfica de su territorio.La obtención de datos bibliográficos se ve faci-litada al tener un acceso más directo a la mis-ma en universidades, ministerios, centros deinvestigación de Madrid.

Actividades humanas modificantesde la vulnerabilidadLa evaluación de la influencia que las actividadeshumanas ejercen sobre la vulnerabilidad radiológi-ca de los suelos, se centra en aquellas situacionesque afectan a los índices de vulnerabilidad obteni-dos para la vía de riesgo de la cadena alimentaria.

Teniendo en cuenta que el riesgo de irradiación ex-tema puede verse mitigado por los procesos de dis-tribución vertical, en el medio-largo plazo tras unaccidente nuclear, la cadena alimentaria constituyela vía de riesgo más importante por transferencia alos cultivos, a través de la absorción radicular, delos radionucleidos presentes en el suelo.

Las actividades humanas hacen referencia a lasprácticas agronómicas que disminuyen o evitan latransferencia de radionucleidos a través de la cade-na alimentaria. En la presente evaluación sólo seconsideran las que reducen la transferencia del ce-sio y del estroncio a los cultivos, por medio de laadición de potasio y calcio, con los que compitenrespectivamente, por la absorción radicular. Lasprácticas agronómicas a considerar serán por tantola fertilización potásica y la enmienda caliza.

La influencia que ejerce la adición de productosquímicos sobre la vulnerabilidad radiológica de lossuelos se va a manifestar en los índices debidos alcontenido en potasio y calcio intercambiables.Éstos, que indican la mayor o menor potencialidadde los suelos a transferir el cesio y el estroncio, res-pectivamente, pueden verse afectados por la fertili-zación potásica, o por la enmienda caliza.

Partiendo de las concentraciones iniciales en suelode potasio y calcio, se han considerado dos su-puestos, el puramente agronómico (Figuras 12 y1 3), como corrector de las deficiencias de estos ele-mentos en el suelo, y como técnica de descontami-nación (Figuras 14 y 15), al forzar la consecuciónde unas determinadas concentraciones de estos nu-trientes, para conseguir una mínima potencialidadde transferencia a las plantas y por tanto reducir elriesgo radiológico a la población.

Los resultados, muestran que la enmienda calizasolo ha sido necesaria en aquellos suelos desarro-llados sobre litologías acidas. La superficie sobre laque habría que actuar ya sea como práctica agro-nómica o como técnica de descontaminación esprácticamente la misma. En cuanto al potasio, lafertilización está influida por otros parámetros ade-más de los puramente litológicos como son, el tipode arcillas presentes, que dan una idea de la reser-va de este nutriente en el suelo y los programas defertilización previos. La superficie sobre la que hayque actuar en el caso de una descontaminación esbastante mayor que en el caso de una prácticaagronómica.

ResultadosLos resultados obtenidos pueden resumirse en lossiguientes puntos:

• Caracterización de todos los tipos de suelopresentes en la España peninsular. Se ha ela-borado una base de datos de propiedadesedafológicas disponible en formato CD-ROM.

• Desarrollo de una metodología de estimaciónde índices de vulnerabilidad basada en laidentificación y categorización previa de losfactores edafológicos de mayor influencia enel comportamiento de los radionucleidos.

• Categorización global de la vulnerabilidadmediante la combinación de los índices par-ciales obtenidos para cada propiedad de in-fluencia. En total, se han obtenido cuatro índi-ces de vulnerabilidad globales, uno por cada

74


vía de exposición (irradiación externa desde elsuelo y transferencia a través de la cadena ali-mentaria) y radionucleido (Cs y Sr) considera-dos en el estudio.

• Elaboración de mapas de vulnerabilidad,mediante un Sistema de Información Geo-gráfica (SIG), utilizando como base el Mapade Suelos de la Comunidad Europea a escala1:1.000.000. Los perfiles de suelos de la basede datos se han asociado con los recintos dedicho mapa mediante la clasificación FAO-UNESCO.

Q Estudio detallado de un área concreta, la Co-munidad Autónoma de Madrid. La cartografíabásica utilizada ha sido el Mapa de Asociacio-nes de Suelos de Madrid de la CAM.

Q Evaluación de la influencia que las actividadeshumanas ejercen sobre la vulnerabilidad ra-diológica de los suelos para la vía de riesgode la cadena alimentaria

ConclusionesEl índice de vulnerabilidad global para el radiocesiorespecto a la irradiación externa da valores máxi-mos y altos en suelos caracterizados por tener un

alto contenido en arcillas, características gípsicas opropiedades hidromórficas. Los valores mínimos co-rresponden a suelos con texturas gruesas. Respectoa la cadena alimentaria los valores más altos co-rresponden a zonas acidas y con bajas reservas depotasio. Los valores bajos se dan en suelos con altocontenido en arcillas.

El índice de vulnerabilidad global para el radioes-troncio respecto a la irradiación externa da valoresmáximos y altos en suelos caracterizados por tenertexturas arcillosas, alto contenido en arcilla o pro-piedades vérticas. Los valores más bajos se dan enzonas acidas y en suelos con texturas gruesas. Res-pecto a la cadena alimentaria: los valores más altoscorresponden a zonas acidas con bajas reservas decalcio y máxima solubilidad del radioestroncio. Losvalores más bajos se dan en los suelos desarrolla-dos sobre litologías calcáreas.

La implementación de la metodología a escala1:200.000 mejora la distribución espacial de losresultados.

La enmienda caliza sólo ha sido necesaria en aque-llos suelos desarrollados sobre litologías acidas.

La fertilización potásica está influida por otros pará-metros como el contenido y tipo de arcillas presen-tes y los programas de fertilización previos.

75

IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario I: Comportamiento de radionucleldos en la biosfera y restauración ambiental

Tabla 1. Categorización de los índices de vulnerabilidad global.

Categorías de vulnerabilidad

1

2

3

4

5

Rangos del |E global

3-4

5-6

7-9

10-12

13-15

Rangos de ICA global

4-6

7-9

10-12

13-16

17-20

CALCULO DE LAS TASAS DE KERMA

SUBAMBIENTE i, emisor(El) de componente emisor j

SUBAMBIENTE i, receptor(PE) de componente receptor k,

región concéntrico R

SIMULACIÓN MONTECARLO

Depósito inicial"source strenghf

TASA DE KERMA RELATIVA

TASA DE KERMA REAL

Figura 1. Modelo urbano, obtención de tosas de kerma.

-TASA DE KERMAEl—»PE

-USO de loscomponentes

1 Región climática

Subambiente

1

DATOSDE

POBLACIÓN

iX"^D0SIS INDIVIDUAL pora 6 grupoTX

( de edad )

\ ^ ^ D O S I S C O L E C T I V A ^ ^ ^

—

Distribución de lo poblaciónen grupos de edad (%)

Número de personasen un PE

Tiempo de permanenciaindividual en un PE(horas/día)

— Tiempo de permanenciacolectivo en un PE(horas/dio)

figura 2. Modelo urbano, dosis individual y colectiva.

76


DOSIS INDIVIDUAL

producto de consumo

Para cada parcela-cultivo(contaminación real)

Suma contribuciones máximasde cada vía

k

Modelo de procesado("vía")

r

Tasa de consumo

r

Contribución o la dosis individualpor cada vía de procesado

Dosis individual máximaPara cada grupo de edad

Figura 3. Cálculo de dosis individual en el modelo agrkolo.

14001996

1200 -

1000 -

;§> 800 -

600 -

400 -

1997

D Treatment

D Control

Calluno vülgaris Eriophorum vaginarum Calluno vülgaris Eriophorum vaginarum

Figura 4. Efectividad del potasio como contramedida en medios seminaturales.

77

IV Jornadas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario I: Comportamiento de radionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

Datos de entrada

Tiempo lias el depósitoActividad depositada

Región climáticaTipo de bosqueUso del bosque

IMPACTO RADIOLÓGICO Y RESTRICCIONES

MODELO DINÁMICO DEL OIEA MEJORADO

Dato de entrada

Superficie del bosque

Permanencetime

factores de dosis |—•

Factor de transferencia

Parámetro de entrada

Nivel de Referencia

Restricciones de Uso

Dosis Individual Residual

Figura 5. Tratamiento del ecosistema forestal en TEMAS.

Decisión basada enel Impacto Individual

Critérios.fJéoptimization

Decisión basado enel Impacto Social

Ranking de contramedidas

Estrategia optimizada OOntrqmedidas requeiidas

Figura 6. Criterios de PR en el sistema de decisión en TEMAS.

78


IRRADIACIÓN

Cs-137/Sr-90Depósito Soluble

, Irradiación

FASE .SÓLIDA

IHTERFA5ESÓLIDO-LÍQUIDO

DISTRIBUCIÓN EN LAS FASES

HORIZONTE SUPERIOR

FASELÍQUIDA

(SOLUCIÓNDEL

SUELO)

MIGRACIÓN

AbsorciónRadicular

FASESÓLIDA

INTERFASESÓLIDO-LÍQUIDO

DISTRIBUCIÓN EN LAS FASES

HORIZONTE!

FASELÍQUIDA

(SOLUCIÓNDEL

SUELO)

AbsorciónRadicular

MIGRACIÓN

PERFIL DEL SUELO

Figura 7. Procesos físicos y químicos que afectan al comportamiento de los radionudeidos en el suelo. Detalle al nivel de horizontes de suelo.

i

1

r

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0 201) km " ^

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d p !MWPNfci índice de vulnerabilidad

D Asua

H Arca urbana

Sin datos

Figura 8. índice de vulnerabilidad global de irradiación extema debido al Cs-134/137.

79

IV Jomados de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radionudeidos en la biosfera y restauración ambiental

j&rJr '•' índice de vulnerabilidad

Figura 9. índice de vulnerabilidad global de riesgo, a través de la cadena alimentaria, debido al Cs-134/137.

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H Área urbana

Sin datos

Figura 10. índice de vulnerabilidad global de irradiación externa debido al Sr-90

80


figura 71. índice de vulnerabilidad global de riesgo, a través de la cadena alimentaria, debido al Sr-90.

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figura /2 . Enmienda caliza como práctico agronómica. Cantidad a añadir de CaO.

81

IVJornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

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Figura 13. Fertilización potásica como práctica agronómica. Cantidad a añadir de K20.

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Figura 14. Enmienda caliza como contramedida. Cantidad a añadir de CaO.

82


'K] > O - 0.51 > 0.5 -1J > l - 2

Figura 15. Fertilización potásica como contramedida. Cantidad a añadir de K20.

83

Restauwtión áe antiguos minas de uranio

RESTAURACIÓN DE ANTIGUAS MINAS DE URANIO

Carlos Pérez Estévez

ENRESA

Fernando Lozano Martínez

ENUSA

AntecedentesComo consecuencia de los trabajos de investiga-ción minera, así como de explotación de mineralesde uranio, llevados a cabo por la JEN, entre la dé-cada de los años 50 hasta finales de los 70, se lo-calizan en las Comunidades Autónomas de Andalu-cía y Extremadura, un conjunto de emplazamientosmineros en los que se desarrollaron diferentes labo-res mineras, tanto en su naturaleza como en su al-cance, y que en algunos casos crearon una serie deafecciones en el entorno que son objeto del Plan deRestauración de Antiguas Minas de Uranio llevadoa cabo por ENRESA.

En general, en el conjunto del emplazamientos (26)objeto de este Plan, predominan las labores subte-rráneas frente a las labores a cielo abierto, existien-do algunos emplazamientos (7) en los que no pue-de hablarse estrictamente de labores mineras deexplotación propiamente dicha, sino más bien depequeñas labores de extracción de materiales confines de investigación minera.

Dentro de los emplazamientos en los que se lleva-ron a cabo labores de explotación, en cuatro deellos la extracción se limitó a unos pocos cientos detoneladas, en otros (4) se alcanzaron algunos milesde toneladas.

En los restantes once emplazamientos donde serealizaron labores mineras de explotación, se locali-zan aquellos que tuvieron una mayor relevancia,como es el caso de las minas Cano, Ratones, LaVirgen, Cabra Baja y Gargüero.

En resumen, los 26 emplazamientos pueden agru-parse en función de las labores llevadas a cabo enlas tres categorías siguientes:

Q Emplazamientos donde únicamente se realiza-ron labores de investigación, existiendo peque-

ños restos de escombreras de mineral con acti-vidades en torno a los 250 pCi/gr de Ra-22óy algunos pozos y restos de estructuras de pe-queña entidad. Estos emplazamientos son:Broncana, El Sabio, Moníealegre I y II, Ojaran-zos, Castillejos y Pedro Negro.

• Emplazamientos donde se realizaron laboresde explotación de escasa entidad, existiendorestos de escombreras constituidos por estérilesde mina, con una actividad media en torno a100 pCi/gr de Ra-22ó y restos de pozos y fun-daciones de escasa entidad. Estos emplaza-mientos son: San Valentín, Casa el Gallo, Cal-derilla, Dehesilla, Navalasno, Perdices, PozoNorte y Peñascal.

• Emplazamientos donde se realizaron laboresde explotación de alguna entidad, existiendoactualmente escombreras con un máximo de20.000 t, y concentraciones medias en tomo alos 200 pCi/gr de Ra-22ó. Estos emplaza-mientos son: La Carretona, Valderrascón, Tra-pero, Viesgo II, La Zafrilla y Sevillana.

• Emplazamientos donde se realizaron laboresmineras de cierta entidad (la mayor Cano conuna producción aproximada de 200.000 t demineral), con escombreras de estériles de minacon actividades medias en tomo a los 200pCi/gr de Ra-22ó. Estos emplazamientos enorden de importancia respecto de la actividadde explotación minera son: Cano, Ratones, LaVirgen, Gargüero y Cabra Baja.

Criterios de evaluación ambientalPara los fines de evaluación ambiental se han con-siderado todos los caminos de exposición potencia-

IVJornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radionucleiáos en la biosfera y restauración ambiental

les, en las estimaciones de dosis a los individuosmás expuestos, pero para definir el alcance del Plande Restauración se han considerado como riesgosprincipales a reducir y minimizar los que se puedenatribuir directamente a las labores mineras, princi-palmente emisión de partículas en aire y contami-nación de aguas superficiales desde el punto de vis-ta radiológico y modificación de condiciones decirculación de aguas subterráneas (modificación deusos) y alteraciones de la gea, desde el punto devista no radiológico.

La evaluación de los riesgos radiológicos concluyeque en 20 emplazamientos las dosis efectivas al in-dividuo crítico por todos los caminos de exposiciónen la situación anterior a su restauración son infe-riores a 1 0 jííSv/año, razón por la que en estos em-plazamientos no se considera justificado intervenirpor razones de riesgos radiológico.

De los seis emplazamientos restantes, únicamente»en tres se supera el límite de dosis efectiva de 0,1mSv/año por encima del cual se considera justifica-da la intervención para reducir el riesgo radiológi-co. Estos emplazamientos son Cano, Ratones y Gar-güero con dosis efectivas al individuo crítico en lasituación anterior a su restauraciónl de 4,09, 1,1 5 y0,11 mSv/año.

Los tres emplazamientos para los que en la situa-ción previa no se justifica suficientemente la inter-vención son Valderrascón, Pedro Negro y La Virgencon dosis efectivas al individuo crítico de 0,01 7,0,012 y 0,011 mSv/año. Para estos emplazamien-tos la dosis efectiva potencial en un futuro bajo elsupuesto conservador más desfavorable sería de3,1 5,8 y 7,6 mSv/año, con la hipótesis de un indi-viduo viviendo en el emplazamiento a 150 m de lasescombreras. Sólo en este caso hipotético se justifi-caría la intervención por motivos radiológicos enlos emplazamientos de Pedro Negro y La Virgendonde su superarían los 5 mSv/año al individuo crí-tico, quedando el emplazamiento de Valderrascónsin la suficiente justificación de intervención con cri-terios radiológicos.

En resumen, de la evaluación ambiental realizada,se concluye que hay 21 emplazamientos en los queno se justifica la intervención por motivos del riesgoradiológico actual y futuro de las labores de mine-ría efectuadas y 5 emplazamientos en que se justifi-ca la intervención: Cano, Ratones, Gargüero, PedroNegro y La Virgen.

Además los resultados de la evaluación del riesgono radiológico de los 21 emplazamientos con ries-

gos radiológicos despreciables, muestran que enocho emplazamientos no se justifica la intervención enningún caso: Ojaranzos, Casa el Gallo, Dehesilla,Montealegre II, Peñascal, Pozo Norte y Castillejos.

Como resultado de la evaluación ambiental realiza-da, todos los emplazamientos quedan encuadradosen las siguientes clases o categorías de importancia:

Clase 1: Donde se encuadran los emplazamientosdonde la intervención se considera sufi-cientemente justificada por motivos ra-diológicos. Esta clase incluye los empla-zamientos de Cano, Ratones y Gargüero.

Clase 2: Donde la intervención se justifica en fun-ción de la evaluación del riesgo radioló-gico potencial para un individuo críticoque viviera a 150 m de las escombrerasde los emplazamientos. En esta clase seencuadran dos emplazamientos: PedroNegro y La Virgen.

Clase 3: Incluye aquellos emplazamientos en quesólo se justifica la intervención con crite-rios no radiológicos. Los emplazamien-tos incluidos en esta clase son: CobroBaja, Valderrascón, Viesgo II, Trapero,Perdices, Calderilla, Navalasno, Zafrilla,Sevillana, Broncana, Carretona, Moníea-legre I, El Sabio y Son Valentín.

Clase 4: Donde se encuadran ocho emplaza-mientos para los que no se justifica nin-gún tipo de intervención. Estos emplaza-mientos son: Ojaranzos, Casa el Gallo,Dehesilla, Montealegre II, Peñascal, PozoNorte y Castillejos.

Emplazamiento

Vistos los resultados de la evaluación ambientalrealizada, las minas de uranio abandonadas objetodel Plan de Restauración se encuentran localizadasen las Comunidades Autónomas de Extremadura(provincias de Cáceres y Badajoz), y de Andalucía(provincias de Jaén y Córdoba), tal y como se refle-ja en el mapa adjunto (Figura 2.1).

Dada la proximidad geográfica existente entre mu-chas de ellas, se ha considerado conveniente el en-globarlas en nueve grupos:

• Grupo Albalá: Ratones, Perdices, Carretona yBroncana

Q Mina La Gargüero

86

Restouraáón de antiguas minas de uranio

• Mina Cabra Baja

Q Grupo Valderrascón: Valderrascón, Pedro Ne-gro, Calderilla y El Sabio

Q Grupo Cárdena: Cano, Trapero y San Valentín

Q Grupo La Virgen: La Virgen, Navalasno, Mon-tealegre I y Montealegre II

Q Grupo Ceclavín: Viesgo II y Sevillana

• Mina La Zafrilla

Objetivos del proyectoLa labores de extracción de mineral llevadas a cabodurante la explotación o investigación de los em-plazamientos, generaron un conjunto de modifica-ciones y cambios en el medio que pueden resumir-se como sigue:

1) Estructuras de extracción horizontales o verti-cales, remanentes en el interior del propiomacizo: galerías, pozos y chimeneas.

2) Estructuras de extracción remanentes en su-perficie: Cortas, desmontes, zanjas, calicatasabiertas, etc.

3) Acumulación de materiales estériles (rocas osuelos) procedentes de la cobertera en lasoperaciones a cielo abierto o de las laboresde preparación en las subterráneas: Escom-breras de baja o nula actividad radiológica.

Acumulación de materiales mineralizados ex-traídos y no enviados a tratamiento: Escom-breras y restos de material disperso, con acti-vidad radiológica significativa.

4) Alteración de terrenos circundantes por exca-vación u ocupación: terrenos denudados, te-rrenos ocupados por escombreras y estructu-ras civiles remanentes (instalaciones, restos demaquinaria, etc).

Alteración de terrenos circundantes por dis-persión directa o indirecta de material minera-lizado: suelos y sedimentos afectados radioló-gicamente.

5) Modificaciones en las características portantesy de estabilidad del terreno, derivados del la-boreo: socavones, hundimientos, existencia derellenos (zanjas, realces, galerías, etc.), talu-des inestables, etc.

ó) Alteración de las características químicas y ra-diológicas de las aguas.

7) Presencia de edificaciones o equipos rema-nentes de la explotación (almacenes, balsasde lixiviación, eras de mineral, etc).

8) Modificaciones en el paisaje.

Para paliar estas alteraciones en el medio, se handefinido como Objetivos Generales del Proyecto,los siguientes:

• Confinamiento de materiales y suelos contami-nados

• Minimización de impactos sobre la calidad delaire:

O Reducción de emisiones Gas Radón (20 pCi/m2 sg) por efecto de la barrera de Radón

O Eliminación emisiones de partículas porefecto de la cobertera

• Minimización de impactos sobre la calidad delagua:

O Eliminación de vertidos en aguas superficiales

O Reducción concentraciones de contaminan-tes en aguas subterráneas por limitación deinfiltración a través de cobertera

G Minimización de impactos radiológicos:

•£> Radiación Directa

O Radón

C> Partículas

O Aguas

Q Minimización de impactos paisajísticos:

O Perfilado y suavización de taludes

O Restauración de espacios contaminados

O Implantación de cobertera vegetal, con es-pecies autóctonas

ActuacionesEn aras de conseguir alcanzar los objetivos genera-les del proyecto anteriormente indicados, las activi-dades realizadas se pueden clasificar en función deltipo de labor minera sobre la que actuar y que sonlas siguientes:

• Labores mineras subterráneas

• Labores mineras a cielo abierto

Q Escombreras y acopios de minerales

Q Suelos y sedimentos con restos de minerales

87

IVJornodos de l+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radiomicleidos en la biosfera y restauración ambiental

Actuaciones sobre labores minerassubterráneas

Dentro de este tipo de labores mineras cabe destacar:

Q Pozos de mina y chimeneas de ventilación

• Socavones y galerías

Q Manifestaciones superficiales por hundimientosde labores subterráneas

Entre las actuaciones más significativas llevadas acabo, cabe mencionar:

• Cierre de pozos y chimeneas, mediante el re-lleno total o parcial de los huecos

Q Sellado de pozos mediante la instalación delosas de hormigón armado

• Señalización visible que indique la existenciade pozos y chimeneas clausuradas

O Detección de huecos mediante técnicas degeofísica y sondeos mecánicos

Q Saneamiento de socavones y galerías superfi-ciales, con relleno y compactación de los hue-cos saneados

Q Saneamiento de hundimientos con excavacióny limpieza de hastiales, relleno posterior ycompatación

• Colocación de losas de hormigón como cie-rres superficiales sobre los hastiales saneados

O Reposición de suelos y revegetación del entorno

Actuaciones sobre labores minerasa cielo abierto

Dentro de este capítulo cabe destacar las siguientesactuaciones:

ü Demolición de restos de edificaciones y retira-da de los escombros generados

Q Gestión de aguas de corta mediante neutrali-zación "in situ" y evaporación forzada en su-perficie de evaporación

• Modificación de los taludes de la corta para suestabilización

• Relleno y compactación del vaso de la corta

• Reperfilado de taludes y empleo de geomallaspara lucha contra la erosión y fijación de suelovegetal para uniformizar el paisaje

Q Recubrimiento de la corta para atenuar el im-pacto radiológico y exhalación de radón

Q Preparación de canales perimetrales y drenajespara evitar la acumulación de aguas y acciónde las escorrentías

Q Revegetación de zonas afectadas por los tra-bajos para su integración paisajística

Escombreras y acopios de mineralesComo resultado de las labores mineras de investi-gación y explotación, en alguno de los emplaza-mientos se localizan acumulaciones de materialesen superficie que tienen la consideración de:

Q Escombreras de materiales estériles proceden-tes de las operaciones de preparación mineratanto en las labores a cielo abierto como enlas subterráneas

Q Pequeños acopios de materiales mineralizadosextraídos y no enviados para su tratamiento

En ambos casos se trata de acumulaciones de esca-sa entidad ya que la mayoría de las labores mine-ras son de origen subterráneo y por tanto el movi-miento de materiales estériles es mucho menor y enmuchos casos, gran parte de ellos fueron utilizadoscomo material de relleno una vez finalizados lospropios trabajos de investigación y/o explotación.

El tratamiento seguido para este tipo de acumula-ciones básicamente ha estado dirigido hacia:

• Utilización de materiales de escombreras co-mo relleno de pozos, chimeneas y huecos dezanjas y cortas

Q Acondicionamiento previo de nuevos emplaza-mientos para escombreras

Q Agrupación de estériles en un único punto

Q Reconfiguración de taludes para mejorar suestabilidad

Q Encapsulamiento de restos de minerales enzanjas o núcleos de escombreras

• Colocación de georredes para combatir losprocesos erosivos

• Colocación de capas de cobertera con materia-les resistentes a la erosión y apantallamiento alos niveles de radiación y exhalación de radón

Q Colocación de capas de tierra vegetal para fa-cilitar la implantación de la vegetación y mejo-rar su integración paisajística

Restauración de antiguas minas de uranio

Q Implantación de vegetación mediante campa-ñas de hidrosiembra y plantación de especiesarbustivas y arbóreas

Actuaciones sobre suelos y sedimentoscon restos de minerales

Durante el desarrollo de las operaciones mineras losterrenos del emplazamiento pueden sufrir una alte-ración en el sentido amplio de verse afectados porun incremento de las concentraciones de radionu-cleidos procedentes bien de acumulaciones poracopio de minerales sobre ellos, o bien por susarrastres a causa de las escorrentías y en menormedida por la acción del viento.

Para corregir estos efectos, las actuaciones realiza-das han estado dirigidas hacía:

Q Identificación de zonas con concentracionesmás elevadas que el fondo natural de la zona,mediante estudios radiométricos, muéstreos desuelos y medidas de exhalación de radón

Q Señalización sobre el terreno de las distintaszonas de actuación en función de los valoresradiométricos registrados

Q Retirada de los suelos y sedimentos afectados ysu deposición en zanjas para su confinamiento

Q Reposición de los suelos por otros de caracte-rísticas radiológicas aceptables

Q Revegetación de las zonas afectadas para suintegración en el entorno

ResultadosCon objeto de verificar, bajo el punto de vista ra-diológico, la eficacia de las acciones correctorasdesarrolladas en el Plan de Restauración de Anti-guas Minas de Uranio, además de los controles pe-

riódicos efectuados durante la ejecución de los dife-rentes trabajos, al finalizar la recuperación de cadauno de los emplazamientos se han realizado de for-ma sistemática:

Q Estudios radiométricos sobre las zonas de ac-tuación

a Análisis de radionucleidos en suelosa Medidas de exhalación de radón

Todos estos controles se realizaron siguiendo lasmismas mallas y puntos de muestreo establecidosen los estudios similares realizados con carácterprevio al inicio de las labores de recuperación.

Los resultados obtenidos se resumen los emplaza-mientos que presentaban un mayor riesgo radioló-gico, en las tablas 1 a 5.

Del análisis de estas tablas se puede deducir comoconclusiones más relevantes que:

a Las tasas de exposición se han reducido sensi-blemente. Por otra parte los valores extremosprácticamente han desaparecido, homogenei-zándose en todos los emplazamientos tomandocomo referencia los valores de fondo existentesen cada una de las zonas

a Igualmente los niveles de exhalación de radónmedidos tras las labores de restauración, sehan reducido sensiblemente, no superando elvalor de referencia de 1 Bq x m2x seg

Q Las concentraciones de Ra226 además de redu-cirse drásticamente, se mantienen con valoresmuy homogéneos dentro de cada uno de losemplazamientos, y acordes con los valores defondo de las distintas zonas

Por todo ello se puede concluir que los resultadosobtenidos justifican las actuaciones realizadas parala consecución de los objetivos marcados en el Pro-yecto de Restauración de Antiguas Minas de Uranio.

N lomadas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario V. Comportamiento de radionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

Tabla 1Control de niveles de radiación.

(aR/h)

TasaExposición

Media

Med ia+a

Media+2a

Media+3a

Cabra Baja

AntesRestour.

48,43

122,02

307,40

774,42

PostRestaur.

30,99

46,20

68,86

102,63

Gargüero

AntesRestaur.

95,77

241,62

609,59

1537,94

PostRestour.

34,09

52,03

79,41

121,18

Emplazamientos

Ratones

AntesRestour.

33,27

96,53

280,13

812,90

PostRestour.

22,45

32,22

46,22

66,32

Pedro Negro

AntesRestaur.

37,73

134,89

482,27

1724,33

PostRestaur.

17,83

24,23

32,92

44,73

Cano

AntesRestour.

48,52

117,04

282,31

680,95

PostResiour.

29,98

52,04

90,31

156,73

Lo Virgen

AntesRestour.

42,81

96,88

219,24

496,14

PostRestaur.

19,11

25,99

35,36

48,09

Tabla 2Exhalación de radón.

Bqxnrtdr'

Vnior medio

Máximo

Mínimo

Rango

Cobra Baja

AntesRestaur.

18263,3

60060,0

4540,0

55520,0

PostRestaur.

3198,0

8515,0

384,0

8131,0

Gargüero

AntesRestaur.

6373,0

21420,0

90,0

21330,0

PostRestaur.

963,3

3312,0

244,0

3068,0

Emplazamientos

Ratones

AntesRestaur.

5424,2

15010,0

650,0

14360,0

PostRestaur.

266,9

540,0

84,0

456,0

Pedro Negro

AntesRestaur.

18330,0

29030,0

5210,0

23820,0

PostRestaur.

789,4

2235,0

397,0

1838,0

Cano

AntesRestaur.

3395,7

14090,0

427,0

13663,0

PostRestaur.

1413,4

2910,0

313,0

2597,0

Lo Virgen

AntesRestaur.

1969,6

5460,0

526,0

4934,0

PostRestaur.

726,7

1267,0

291,0

976,0

Tabla 3Concentración de radionucleiods en suelos - Ra266.

BqxKg'

Valor medio

Móximo

Mínimo

Rango

Cabra Baja

AntesRestaur.

2680,5

6579,0

90,9

6488,1

PostRestaur.

174,8

423,1

62,7

360,4

Gargüero

AntesRestour.

3526,8

5537,9

1745,7

3792,2

PostRestaur.

129,2

236,3

93,6

142,7

Emplazamientos

Ratones

AntesRestaur.

9187,8

46173,6

978,6

45195,0

PostRestaur.

151,6

334,8

53,4

281,4

Pedro Negro

AntesRestaur.

6522,4

13718,0

195,0

13523,0

PostRestour.

118,0

140,3

101,4

38,9

Cano

AntesRestaur.

4238,8

31000,0

73,0

30927,0

PostRestaur.

114,9

314,5

63,0

251,5

La Virgen

AntesRestaur.

1712,6

8353,0

98,2

8254,8

PostRestaur.

137,1

192,5

102,8

89,7

90

Restauración de antiguas minas de uranio

Tabla 4Concentración de radionucieidos en suelos - Th232.

BqxKg'

Valor medio

Máximo

/Mínimo

Rango

Cobra Baja

AntesRestaur.

68,3

111,1

39,9

71,2

PostRestaur.

75,7

91,3

47,5

43,8

Gargüero

AntesRestaur.

37,0

46,1

28,8

17,3

PostRestaur.

112,2

192,0

44,6

147,4

Emplazamientos

Ratones

AntesRestaur.

27,5

49,6

18,4

31,2

PostRestaur.

36,1

45,6

25,2

20,4

Pedro Negro

AntesRestaur.

48,3

52,2

44,4

7,8

PostRestaur.

23,9

28,1

13,2

14,9

Cano

AntesRestaur.

96,2

176,1

33,0

143,1

PostRestaur.

105,1

118,6

80,7

37,9

La Virgen

AntesRestaur.

92,5

171,5

22,6

148,9

PostRestaur.

159,5

215,5

116,5

99,0

Tabla 5Concentración de radionucieidos en suelos - K40.

BqxKg'

Valormedio

Máximo

Mínimo

Rongo

Cabra Baja

AntesRestaur.

764,1

1068,0

408,0

660,0

PostRestaur.

561,1

766,0

408,0

358,0

Gargüero

AntesRestaur.

2605,0

5639,0

641,0

4998,0

PostRestaur.

997,1

1115,0

932,0

183,0

Emplazamientos

Ratones

AntesRestaur.

1415,7

3162,0

404,0

2758,0

PostRestaur.

1068,0

1383,0

622,0

761,0

Pedro Negro

AntesRestaur.

1410,8

1690,0

857,0

833,0

PostRestaur.

1302,0

1400,0

1241,0

159,0

Cano

AntesRestaur.

1179,2

1354,0

987,0

367,0

PostRestaur.

1257,4

1394,0

1137,0

257,0

La Virgen

AntesRestaur.

1036,0

1569,0

429,0

1140,0

PostRestaur.

1276,4

1511,0

939,8

571,2

91

Impacto de la minería de uranio en las aguas subterráneas

IMPACTO DE LA MINERÍA DE URANIOEN LAS AGUAS SUBTERRÁNEAS

Paloma Gómez, Antonio Garralón, Ma Jesús TurreroDepartamento de Caracterización Hidrogeoquímica de Emplazamientos (CIEMAT)

AbstractEn la restauración de la Mina Ratones se ha desa-rrollado un programa de investigación en el que seha abordado la caracterización litológica y estructu-ral de la zona con el fin de determinar la red defracturación que conecta con la mina y condicionael flujo subterráneo. Las aguas se han caracterizadode forma exhaustiva: composición química, isotópi-ca y radiológica. En total se han determinado 74parámetros sobre cada una de las muestras deagua. Las aguas subterráneas están poco minerali-zadas como lo indica el que las conductividadeseléctricas no superan los 600^S/cm. En general lasaguas son reducidas. El potencial redox oscila entrevalores de 120mV y -280mV y está controlado bá-sicamente por los pares redox: Fell/Felll y SVSO^.Los pHs están próximos a la neutralidad. Este pará-metro excluye el riesgo potencial de acidificación.La concentración de uranio en el agua subterráneaes muy baja, incluso en aquellas fracturas que cor-tan los diques mineralizados. Esto es debido al ca-rácter ligeramente reductor de las aguas subterrá-neas (sondeos y pozos de mina) que permite con-servar la mineralización residual y mantener la con-centración en los límites de solubilidad de las fasessólidas reducidas presentes. El volumen de agua al-macenada en el interior de las galerías y pozos dela mina, ¡uega un papel importante de dilución. Enlas aguas superficiales todos los elementos analiza-dos, incluso el uranio, están por debajo del límitede detección.

El contenido de arsénico en las aguas subterráneasalcanza la máxima concentración en las aguas defractura que cortan a los diques mineralizados(2367ppb). Esta concentración desciende progresi-vamente con la distancia a los diques. En los pozosde mina la concentración media de arsénico alcan-

za los 1681 ppb y desciende hasta 13 ppb en lasaguas superficiales del entorno de los pozos. Elcomportamiento geoquímico de éste elemento indi-ca que en condiciones ligeramente reducidas y pHsneutros o ligeramente alcalinos la especie mayorita-ria es el As(lll). En este estado de oxidación, la mo-vilidad es relativamente alta y la retención sobre lasuperficie de los minerales es baja. Sin embargo,cuando el agua alcanza niveles superficiales másoxidantes se produce la oxidación a As(V), estadoen el que se favorecen los procesos de retención ensuperficie, precipitación, coprecipitación, etc. Cabedestacar que la legislación vigente Española marca50 ppb como contenido máximo de arsénico de lasaguas superficiales destinadas a la producción deagua potable y que no se han detectado concentra-ciones destacables de este elemento en los puntosde agua del entorno inmediato de los pozos.

IntroducciónLa explotación minera produce un impacto ambien-tal que se está remediando mediante actividades derestauración. Entre estas actividades cabe destacarla estabilización de taludes y de escombreras, el ce-gado y cierre de galerías y pozos, el control hidro-lógico y químico de las aguas superficiales y subte-rráneas y la definición y ejecución de las accionesde remedio necesarias para evitar que los posiblescontaminantes lleguen en concentraciones no de-seadas a los seres vivos.

ENRESA ha llevado a cabo un Plan de Restauraciónsobre 19 antiguas minas de uranio, que ha tenidocomo objetivo la integración de las zonas de em-plazamientos de minas como terrenos útiles, des-pués de realizar su acondicionamiento y una vezasegurado que no existe peligro alguno de hundi-

93

IVJornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario i: Comportamiento de radionudeidos en la biosfera y restauración ambiental

miento y se han reducido a niveles aceptables los li-mitados impactos radiológicos existentes.

El plan de restauración de minas se ha ejecutadoen conexión con un programa de investigación des-tinado a obtener información sobre efectos ocasio-nados por las obras de explotación, especialmenteen lo que se refiere a las aguas subterráneas y su-perficiales.

En este tipo de explotaciones lo que cabe esperares la disolución y movilización con el agua queinunda las galerías y pozos del uranio residual y delos metales liberados por la alteración de la mine-ralización de sulfuros. Estos procesos de alteracióninducen la acidificación del medio que podría afec-tar al agua subterránea y superficial.

La mina Ratones está situada en el Término Munici-pal de Albalá (Cáceres) y fue explotada por la Juntade Energía Nuclear (JEN) desde 1 959 hasta 1 975.Destacaba por la riqueza y volumen de su minerali-zación dentro de lo existente en el país. Se explota-ron dos diques de cuarzo subparalelos (filones 27 y27') de dirección N10E a N30E que coinciden conel sistema de fracturas más representativo en el plu-tón. La mineralización de uranio está constituidapor pechblenda masiva alterada a parapechblenday fosfatos de uranilo. En los filones explotados coe-xisten minerales de uranio con apatitos y sulfuroscomo pirita y calcopirita y sobre todo arsenopirita,siendo este último mineral uno de los posibles tér-minos fuente de las concentraciones de arsénico deforma natural en las aguas subterráneas.

Los posibles problemas ambientales que puede ori-ginar la explotación minera son la contaminaciónpor elementos metálicos disueltos en las aguas y laacidificación de las aguas superficiales y subterrá-neas. El estudio hidrogeológico e hidroquímico rea-lizado en el entorno de la mina Ratones ha sido di-rigido a establecer las condiciones de flujo de lamina ( caminos preferenciales y puntos de descar-ga) y las características químicas y radiológicas delas aguas y así poder determinar el impacto queocasiona la mina en las aguas de su entorno.

Métodos de muestreoEl inventario de puntos de agua superficial en el en-torno de Mina Ratones abarca una superficie deaproximadamente 200Km2 y son 50 puntos deagua entre sondeos, manantiales, pozos de mina,charcas excavadas y sondeos de fincas privadas ode abastecimiento. La toma de muestras de aguas

superficiales se realiza midiendo in situ los paráme-tros físico-químicos pH, Eh, temperatura y conducti-vidad, mediante la sonda HIDROLAB que permitela medida en continuo sumergiendo directamentela sonda en el punto de agua superficial que sequiera caracterizar, o bien adaptando una celda deflujo en la que los sensores quedan inmersos. Lasmuestras se filtran por 0.45 ¿¿m y se acidifican enfunción del constituyente que se vaya a determinar.Las muestras son enviadas a los laboratorios delCIEMAT en neveras a 4°C.

En el muestreo de aguas subterráneas se procedepreviamente a la selección de la zona de fracturaque se desea muestrear. A continuación se procedeal aislamiento de la zona mediante obturadores yse limpia el tramo mediante bombeo controlandolas presiones piezométricas en los tramos del son-deo para verificar el aislamiento de la zona. Laconcentración de trazador del agua de perforaciónha de disminuir hasta que su concentración sea in-ferior al 2% de la inicial. El control en continuo delos parámetros fisico-químicos del agua extraída serealiza con la sonda HIDROLAB, como se indicóanteriormente. El muestreo de agua para su análisisse realiza en la cámara de guantes de la UnidadMóvil de Caracterización Hidrogeoquímica, en at-mósfera de N2 del 99,9999% de pureza. En princi-pio, el dispositivo de muestreo pretende minimizarla oxidación y desgasificación de la muestra. Elagua se filtra por 0.45 ¿ím y se determina la alcali-nidad en la Unidad Móvil. El resto de muestras setransportan hasta los laboratorios del CIEMAT a4°C hasta su análisis.

Técnicas analíticasLas técnicas de análisis utilizadas en este proyectopara la caracterización de las muestras de aguason las siguientes:

Las determinaciones de los principales cationes yciertos elementos traza como Al, As, Ca, Mg, Fe,Mn, Li, se llevan a cabo mediante la técnicaICP-OES (Jobin Yvon JY 48 con monocromador Jo-bin Yvon JY 38 VHR). Las líneas de emisión, la posi-ción de las medidas de los fondos analíticos y lacorreción del espectro de interferencia fueron reali-zados según el método 200.6 de U.S. EPA.

Los elementos traza tales como As, Be, Bi, Cd, Ce,Co, Cu, Hg, I, La, Li, Mo, Ni, Pb, Rb, Sb, Se, Sn, Sr,Th, Ti, V, W, Y Zn y U fueron determinados median-te la técnica de ICP-MS usando un equipo Finnigan

94

Impacto de la minería de uranio en los aguas subterráneas

MAT SOLA cuadrupolo. Se utilizaron tres patronesinternos (Ga, In y Lu) para realizar las correccionesde! efecto matriz de las disoluciones acuosas. Losisótopos seleccionados para realizar la cuantifica-ción de los elementos traza fueron previamente ca-librado de acuerdo con el método 200.8 de U.S.EPA.

El contenido total de sílice se determina mediante elmétodo colorimétrico del molibdato amónico (U.SEPA Método 370.1), y el contenido en Fe(ll) y Fe to-tal se analiza mediante el método colorimétrico dela Ferrozina (ASTM, 1981). El espectrofotómetrousado fue un Beckman DU-7 HS UV-Vis con cubetade cuarzo de 1 cm.

Los principales aniones (CT, Br~, F~, NO3, N O j ,PO4"", SO4"") se analizan por cromatografía iónica(Dionex 4500¡) usando el método U.S. EPA Method300.1. Las columnas utilizadas fueron Dionex AG9y Dionex AS.

La determinación de l~ y NH4+, requieren la técni-ca de los electrodos de ¡on selectivo (A.P.H.A.,AWWA & W.E.F., 1995).

La alcalinidad (expresada como carbonato calcico)y la concentración de HCO3 se determina por valo-ración mediante un titrador Methrom 670 con de-tección del punto de inflexión.

El U se analiza mediante fluorimetría.

El Na y K se realiza por espectrometría de absorciónatómica usando un Perkin Elmer 2280 (A.P.H.A.,AWWA & W.E.F., 1995). La concentración de carbo-no orgánico total se determina mediante un analiza-dor TOCOR (Maihac-Westinghouse) (U.S. EPA 415.1.).El Tritio se determina mediante contadores de cente-lleo líquido. El análisis isotópico de 2H,18O, 13C y1 4C se realiza mediante espectrometría de masas.

Las determinaciones químicas de los iones sensiblesse realizan "in situ", en la Unidad Móvil, dotada dela instrumentación analítica precisa para ello, inme-diatamente después de la toma la muestra, como elanálisis de la alcalinidad (expresada como

Resultados y discusiónEl inventario de puntos de agua del área de estudioha tomado como base el realizado en el proyectoZOA. Se mantuvo el sistema de codificación de lospuntos utilizados en dicho proyecto y se amplió elnúmero total de puntos de agua seleccionados pararealizar las medidas del nivel freático y la caracteri-

zación hidrogeoquímica completa de las aguas. Deun total de 61 puntos de agua inventariados, exclu-yendo los sondeos del entorno de mina Ratones, sehan caracterizado 50 de ellos desde un punto devista hidrogeoquímico, para obtener informaciónsobre las características en superficie de las aguassubterráneas. Para ello se han realizado campañasde muestreo estacional que han permitido verificarla permanencia, o no, de cada punto. Todos lospuntos de agua no permanentes se eliminaron enlas campañas posteriores. Se han excluido 11 pun-tos de agua del número de total de puntos inventa-riados (61) para el estudio hidrogeoquímico. En laFigura 1 se muestra la distribución geográfica, delos puntos de agua del inventario.

En el estudio de las aguas superficiales del entornode la mina Ratones se ha procedido en primer lugara clasificarlas en función de los parámetros físi-co-químicos y de los contenidos en componentesquímicos mayoritarios. Asimismo se ha utilizado losdatos de 3H para evaluar el tiempo de residenciade las aguas en el medio.

La clasificación de las aguas basada en el Diagra-ma de Piper es la siguiente (Figura 2):

• Pizarras: Corresponden fundamentalmente aaguas tomadas en las pizarras situadas en laparte S y SE de la zona de estudio. El conteni-do de cloruro, sulfato, calcio, magnesio y so-dio es muy superior al del resto de muestras.

• Pozos de mina: Corresponden a las aguas to-madas desde superficie en los pozos de minaabiertos y antiguamente explotados. Son aguasque se sitúan preferentemente en el dominiobicarbonatado-magnésico-cálcico. Se conside-ra en principio, que la química de éstas aguasestá influenciada por los sulfatos producidospor la oxidación de los sulfuras presentes enlos diques mineralizados y posterior neutraliza-ción de las aguas por los carbonatos presentesen los rellenos fisurales de las fracturas.

• influencia de mina: Corresponden a las aguassituadas en las proximidades de los pozos demina. Son aguas de tipo bicarbonatado sódico.

• Arroyo Maderos: Este grupo de aguas presentaun carácter bicarbonatado-sódico-cálcico. Geo-gráficamente son las aguas situadas a ambasmárgenes del Arroyo Maderos, extendiéndosea los puntos inventariados del embalse del RíoAyuela.

La clasificación previamente realizada tiene en cuen-ta únicamente los ocho iones mayoritarios del agua.

95


Si se introducen los datos de contenido de 3H se po-nen de manifiesto diferencias que aconsejan subdi-vidir algunos de estos grupos. Así por ejemplo, lasmuestras de agua situadas sobre pizarras presentantiempos de residencia muy diferentes (Figura 3), loque corrobora las diferencias químicas ya detecta-das. En consecuencia se definen dos subgrupos:

Q "Pizarras jóvenes" con un contenido en tritiomuy parecido al del agua de lluvia, y composi-ción clorurada-bicarbonatada-sódica, y

• "Pizarras viejas" con contenidos muy bajos entritio, lo que indica un mayor tiempo de resi-dencia, y composición sulfatada-clorurada-mágnésica.

El resto de grupos presentan características isotópi-cas muy similares a las de las aguas de recarga(contenido medio de 3H en el agua de lluvia4,4±0,5), por lo que no es un parámetro discrimi-nante de nuevos subgrupos.

En la Figura 3 se ha representado un punto de aguadenominado "Antigua" (1129-8-1000). Correspon-de al grupo químico de las aguas del Arroyo Made-ros, pero su contenido en tritio es el más bajo delos medidos en las aguas superficiales (0.4 U.T.).Este punto fue muestreado en el pasado para el pro-yecto ZOA, observándose que los análisis químicose isotópicos realizados en la campaña de 1995(ZOA) coinciden plenamente con los determinadosdurante este proyecto en 1998 (restauración). Por lascaracterísticas que presentaba este punto como po-sible descarga de agua más profundas, fue por loque se decidió extraerlo del grupo de las aguas delArroyo Madero y denominarlo "Antigua".

En la Tabla 1 se observan las composiciones me-dias y desviaciones típicas de cada uno de los gru-pos de aguas identificados en la zona de estudio.

Las aguas presentan valores de pH entre ó.O y 7.6 ylos Eh entre 255 y 425 mV. En general son aguaspróximas a la neutralidad y oxidadas. Cabe destacarlas altas conductividades eléctricas que tienen lasaguas del grupo denominado "Pizarras antiguas"con respecto a los otros grupos. La salinidad de lasaguas del grupo "Pizarras" se debe al contenido encloruros y sulfatos.

Impacto de la Mina Ratonessobre las aguas superficialesEl análisis del impacto se ha llevado a cabo a partirdel estudio de 50 puntos de agua entre manantia-

les y pozos, en un área de más de 200Km2. Para lacaracterización química, isotópica y radiológica delas aguas se han determinado 74 parámetros encada una de las muestras, lo que puede dar unaidea de la extensión y profundidad del estudio alque han sido sometidas las aguas.

Como se desprende de la Tabla 1, el único impac-to posible de la mina sobre las aguas de su entornopodría deberse al alto contenido en As que presen-tan los pozos de mina. Sin embargo, el comporta-miento geoquímico de éste elemento indica que sumovilidad es mucho mayor en condiciones ligera-mente reducidas y pHs neutros o ligeramente alcali-nos, en el que se encuentra como especie mayorita-ria en forma de As(lll). En este estado de oxidación,la retención sobre la superficie de los minerales esbastante menor que la del As(V) (Agett and Krieg-man, 1988).

Los parámetros físico-químicos obtenidos en elpozo maestro de la mina Ratones, mediante la son-da geoquímica Idronaut, indican que la totalidadde los 160 metros de agua se encuentran en condi-ciones reducidas. La concentración media de arsé-nico en los pozos de mina es de 1681 ppb, conuna alta desviación típica (Tabla 1), debido a lasenormes diferencias de concentración encontradasentre los pozos. La concentración máxima analiza-da ha sido de 5000 ppb en el pozo de la minaBroncana y la mínima de 25 ppb en la Mina del Fi-lón 4. Estas diferencias se deben a las distintas con-diciones de oxidacción de las aguas. En los pozoscon aguas reducidas las concentraciones de As sonmayores que en los pozos con aguas oxidadas.

En la Figura 4 se expresa gráficamente el contenidomedio de As de cada uno de los grupos de agua.Se observa que la concentración es elevada en lospozos de mina y desciende considerablemente enlos grupos de aguas situados en sus alrededores.De acuerdo con el modelo hidrogeológico de lazona los puntos de descarga de los pozos de minase situarían en el Arroyo Maderos. En estos puntos(Tabla 1), el contenido de As en el agua es de13ppb, dos órdenes de magnitud menor que elcontenido determinado en los pozos de mina.

En la Figura 5 se ha representado la distribución es-pacial del arsénico disuelto en las aguas. Se pue-den apreciar los picos de máxima concentraciónasociados a los pozos de las minas Broncana y Ra-tones. La concentración desciende drásticamente enel entorno de los pozos. En el resto de la zona estu-diada existen algunos puntos con un cierto contení-


do en As, asociado a filones mineralizados y no ex-plotados como el filón 38.

El alto contenido de arsénico determinado en lasaguas de los pozos de mina no se moviliza hacialas zonas de posible descarga, debido a que quedaretenido en la superficie de los minerales a medidaque el agua reducida de los pozos se va oxidandoen contacto con el oxígeno atmosférico, como indi-can los potenciales redox medidos en de las aguasdel Arroyo Maderos que son bastante más oxidadosque los de los pozos.

De otra parte, en la Tabla 2 se expresan las concen-traciones de los elementos traza disueltos que po-drían ser considerados más relevantes a la hora deevaluar el impacto de la mina sobre las aguas. To-dos los elementos pesados analizados en las aguasde los pozos se encuentran en concentraciones ba-jas, y en el resto de los grupos de aguas están pordebajo del límite de detección. Cabe destacar labaja concentración de uranio disuelto en las aguas,cuando sería lógico esperar una mayor concentra-ción debido a que las minas fueron explotadas porel uranio existente en los filones (pechblenda).

Sin embargo, como se indicó anteriormente, lasaguas de los pozos de mina presentan un carácterligeramente reductor lo que ha originado la con-servación del mineral y la ausencia casi total deuranio disuelto. En condiciones reductoras el ura-nio se encuentra como U(IV) lo que implica muybaja solubilidad.

Además de lo indicado, el pH de las aguas de lospozos de mina están próximos a la neutralidad. Eneste entorno de pH la solubilidad de la mayor partede las fases minerales es mínima.

En consecuencia, se puede afirmar que el único im-pacto medioambiental de las minas de Uranio de lazona, es el alto contenido de arsénico de las aguasde los pozos de mina. Sin embargo, no se han de-tectado concentraciones destacables de este ele-mento en los puntos de agua del entorno inmediatode los pozos.

Impacto de la Mina Ratonessobre las aguas subterráneasEn los alrededores de la Mina Ratones se han per-forado 5 sondeos con profundidades que oscilanentre 65 y 500m de profundidad. La situación geo-gráfica de dichos sondeos se encuentra representa-da en la Figura ó. Los resultados de la caracteriza-

ción hidrogeoquímica de las aguas de los sondeosen los tramos seleccionados como más importantespara realizar el control de las aguas subterráneasde Mina Ratones se indica en la Tabla 3. En gene-ral son aguas poco mineralizadas, ya que las con-ductividades eléctricas no superan los 750 fiS/cm.Los pHs están próximos a la neutralidad.

Las aguas son reducidas en su mayoría. Los valoresmedidos de potencial redox demuestran que desdela primera campaña de muestreo después de laperforación de los sondeos (1998) hasta Septiem-bre de 2000, se ha producido una disminución delpotencial redox de casi todas las aguas, lo que in-dica que las aguas van restableciendo las condicio-nes de equilibrio químico. El potencial redox de lasaguas subterráneas de Mina Ratones está controla-do básicamente por los pares: Fell/Felll y S^/SOj".

En la Figura 7 se ha representado el bloque estruc-tural 3D de la zona de estudio (Pérez Estaún et al,1999) con las fallas y fracturas más importantesdesde el punto de vista hidrogeológico. Las estruc-turas que condicionan los flujos de agua preferen-tes en el entorno de la mina Ratones son: la FallaNorte (FN), la Falla Sur (FS) y los diques mineraliza-dos 27 y 27'. Se han representado, con diferentescolores, las transmisividades de las fracturas (Ortu-ño et al., 1999) y las líneas de flujo preferencial.Los diagramas de Stiff representados en la Figura 7reflejan el contenido de componentes mayoritariosde las aguas de algunos de los tramos muestrea-dos. Se aprecia que la química del agua del pozomaestro de la Mina Ratones es similar a la del son-deo SR1 -TI . En dicho trama de sondeos se ha cor-tados al dique mineralizado 27. Este hecho y lasdotaciones realizadas con 14C parecen indicar queel agua de la mina circula a través de los diquesmineralizados 27 y 27', en dirección Sur.

El agua que circula por la Falla Norte ha sido ca-racterizada a distintas profundidades en los son-deos SR2 (37-79m) y SR3 (137-195m). Los compo-nentes mayoritarios del agua en los distintos puntosde corte son muy semejantes (bicarbonatadas sódi-cas), aunque se puede apreciar un mayor grado deevolución en las aguas del sondeo SR3, como con-secuencia de la mayor profundidad y por tanto ma-yor grado de interacción entre el agua y la roca.

En general se puede decir que las aguas del entor-no de Mina Ratones son bicarbonatadas, salvo lasde los tramos superiores del sondeo SR1 y SR4 don-de la oxidación de los sulfuras existentes en los di-ques mineralizados de uranio, induce un caráctermucho más sulfatado. La distribución del contenido

97

IV Jornadas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario I: Comportamiento de radionudeidos en la biosfera y restauración ambiental

en bicarbonatos aumenta con la profundidad y ha-cia el Sur. En el sondeo SR5 el agua es bicarbona-tada sódica en todos los tramos muestreados sien-do más mineralizadas los tramos inferiores que lossuperiores donde se producen procesos de mezclacon las aguas meteóricas.

Los contenidos menores en tritio (3H = 0) corres-ponden al sondeo SR-5, especialmente a los tramosmás profundos. Existe, en términos generales, unarelación inversa entre el contenido de 3H y de bicar-bonatos. Esto permitiría una primera interpretaciónque indicaría que las aguas más profundas (SR5)sean las más antiguas y las más evolucionadas, contiempos de residencia suficientes para alcanzar elequilibrio de los procesos de interacción agua-roca.

Isótopos estables y radiactivosLos valores determinados de deuterio y 18O en lasaguas de los sondeos se aproximan a los corres-pondientes a la línea de agua meteórica global(<32H= 10 + 8<518O) (Craig, 1961), mostrando unaligerísima variación (á2H= 9.51 + 8ó18O) que seencuentra dentro de lo esperado, puesto que estosvalores se ven influenciados por la temperatura, porla latitud, la continentalidad y con la altitud (Dans-gaard, 1964), por lo que en cada zona geográficaes de esperar una variación tan ligera en el ajustede la línea de agua meteórica como la observada.(Figura 8).

Los valores determinados en las aguas de 18O va-rían desde -5.5 hasta -6.7, y los <52H oscilan entre-44 y -30 que están dentro del rango de valores es-perados en aguas provenientes de rocas metamórfi-cas (Hoefs, J., 1997). Las aguas más profundas delSR5 presentan los contenidos tanto de deuteriocomo de 18O más negativos lo que concuerda conel valor cero de tritio.

A partir del valor determinado analíticamente delcontenido en 14C de las aguas se puede realizar uncálculo de la edad relativa de éstas. En realidad, la"edad" calculada de las aguas por medio de la da-tación con 14C es únicamente indicativa del tiempoteórico desde el que ésta dejó de realizar intercam-bio de CO2 con la atmósfera. Para calcular estaedad existen una gran variedad de formalismos ma-temáticos que ajustan los valores de 14C inicial (Ao)considerando que las aguas han sufrido una seriede procesos en los que se ha establecido un equili-brio isotópico: uno de esos formalismos es el queemplea la ecuación de Eichinger (1983), que consi-dera la incidencia de los equilibrios entre los carbo-

natos presentes en la roca y el agua para realizaruna corrección en el valor de Ao a partir de la si-guiente ecuación:

A,TDIC ~

Ó]3C-ÓUC•(Nc

+ 0.5, ,)>wcon lo que se puede calcular:

5730

In 2

donde:

njL

'oTDIC

At corresponde a la edad del agua en años, An¿ esel valor de 14C determinado en la muestra, comotanto por ciento respecto al contenido en 14C moder-no (100%); Aco2 el contenido en 14C para el CO2;<513CS/6q se refiere al valor de 13C del sólido en equi-librio con la disolución; <513Q,ex al valor del 13C pre-vio al equilibrio con el sólido y N indica la fracciónmolar de carbono total como HCO3 y como CO2

disuelto.

La edad de las aguas presenta una alta correlacióncon la profundidad (Figura 9), siendo el agua másantigua la correspondiente al SR5-T1, en la que seha establecido una edad superior a los 15.000 años.

Tanto la composición química como las característi-cas isotópicas del agua del sondeo SR5-T1 (458-469m) indican que puede ser considerada como elagua representativa de un granito poco alterado, alcorresponder a un agua que presenta un elevadotiempo de residencia (superior a 15.000 años) y aque presenta un claro estado de equilibrio químicocon los minerales básicos que conforman la rocagranítica.

Evolución global de las aguasen el entorno de la minaLa importancia de los carbonatos en el equilibrioquímico de las aguas en el entorno de la mina Ra-tones es evidente como se observa en la Figura 1 0.El control que ejercen la ankerita y la calcita sobreel equilibrio químico en las aguas es claro ya quelos índices de saturación de dichos minerales se en-cuentran muy próximos al equilibrio, por lo que eslógico suponer que son estos equilibrios mineraleslos que regulan el contenido en Ca, Mg y Fe en lasaguas. El contenido de manganeso, bario y estron-cio también parece estar controlado por sus respec-tivos carbonatos ya que la tendencia de los índices


de saturación de la rodocrosita (MnCO3), witherita(BaCO3) y de la estroncianita (SrCO3) tienden a al-canzar el equilibrio a medida que aumenta el con-tenido en HCO3 en las aguas (Figural 1). Los códi-gos geoquímicos utilizados en este trabajo has sidoEQ3/Ó (Wolery, 1983) y PHREEQC (Parkshust yAppelo, 1999).

La alteración de los feldespatos en el granito produ-ce un aumento en la concentración de bicarbonato,de sílice y del catión dominante del feldespato (Ga-rrels, 1967). La alteración de albita a kaolinita pro-duce una relación casi constante de Na, HCO3 y 2H4SiO4. Las relaciones molares de Na/Ca con res-pecto a HCO3/H4SiO4, ayudan a establecer losprocesos de evolución que sufren las aguas estu-diadas. Así se comprueba cómo el proceso de kao-linitización se produce en las aguas más superficia-les, mientras que en las más profundas, las quecorresponden al sondeo SR5 la composición quími-ca de las aguas es característica de procesos demontmorillitización. La reacción química que defineel proceso de montmorillonitización es la siguiente:

ALBITA^ ESMECTITA

2CO2->2.33NaAISiO3Oa + 8.64H2O

-» Na0.33AI233Si3_67O10(OH)2 + 2Na+ +

+2HCO~3+3.32H4SiO4

Los índices de saturación de la kaolinita y la esmec-tita en las aguas de los sondeos varían en funcióndel contenido en bicarbonato, lo que es coincidentecon la profundidad, disminuyendo la sobresatura-ción de la kaolinita, al mismo tiempo que aumentala de la esmectita. Es necesario indicar que los va-lores exageradamente elevados de los índices desaturación para minerales de la arcilla han de serconsiderados de un modo relativo, debido a la altaincertidumbre existente en los correspondientes da-tos termodinámicos presentes en las bases de datosde los códigos geoquímicos.

Cabe mencionar también que las aguas no se en-cuentran en equilibrio con la calcedonia, sino quepresentan una situación de sobresaturación respec-to a ésta, lo que indica que son los procesos ante-riormente mencionados de kaolinitización y mont-morillonitización los que controlan el contenido desílice en las aguas.

En la Figura 12 se ha representado el diagrama depH/Eh de las aguas de los sondeos de Mina Rato-nes. Se han superpuestos las líneas de estabilidadde los sistemas Fe(ll)/Fe(lll), SVSOf y As(lll)/As(V)Como se puede observar la mayoría de los poten-

ciales redox de las aguas se encuentran cercanos alequilibrio entre del par Fe(ll)/Fe(lll), mientras quelos sondeos con mayores concentraciones de sulfu-ro disuelto en el agua presentan potenciales redoxmucho más cercanos al entorno del equilibrio delpar sulfato/sulfuro. Las condiciones reductores delas aguas originan que el As disuelto en las aguasse encuentra predominantemente en forma deAs(lll). Solo las aguas más superficiales como ladescarga de la Chimenea y algunas aguas de lostramos superiores que presentan condiciones oxi-dantes el As se encuentra como As(V). Entre estastres parejas de iones redox se explican todos losprocesos redox que ocurren en las aguas subterrá-neas de Mina Ratones.

Evolución del contenido de Uranioen las aguas de los sondeos

La concentración de uranio disuelto en las aguassubterráneas de Mina Ratones oscila desde 104ppb hasta concentraciones por debajo del límite dedetección < 1 ppb. En la Figura 13 se aprecia comoexiste una dependencia lineal, no muy marcada,con el pH.

La especiación del uranio está definida de formaclaramente mayoritaria por el U(OH)4 para elU(IV), mientras que para el caso del LJ(VI) se en-cuentran alternativamente como especies predomi-nantes UO2(CC>3)2 y UO2PO4. Entre ambos esta-dos de oxidación destaca sin embargo de un modoclaramente predominante las especies de U(IV) ypor lo tanto es el U(OH)4 la especie mayoritaria enlas aguas del entorno de la mina.

Los índices de saturación de los minerales de ura-nio indican que el óxido UO3 presenta un estadode sobresaturación mientras que la uraninita (UO2)se encuentra subsaturado. Sin embargo, los valoresde los índices de saturación para un óxido mixto(3UO2'UO3) se encuentran lo suficientemente próxi-mos al equilibrio (Figura 14) como para considerarla importancia de procesos de regulación, por partede ambos tipos de óxidos, produciéndose un con-trol del contenido de uranio en disolución debido ala relativamente alta solubilidad del U(VI) y por latendencia a la precipitación del U(IV), estando larelación de ambos aparentemente regulada por unequilibrio redox. Al mismo tiempo, los contenidosde U en las aguas de los sondeos se encuentran re-gulados por los valores de pH y de Eh de las aguas.Condiciones más acidas y más oxidadas favorece-


ría un aumento del uranio disuelto, al ser el U(VI)una especie mas soluble.

La regulación del Eh por parte de la roca del entor-no de la mina favorece las condiciones reductoras,debido a la presencia de sulfuras (pirita y arsenopi-rita) lo que explica la baja movilidad del uranio enel entorno de la mina. Dada la importancia de losfosfatos en la composición de la roca granítica dela zona, es necesario considerarlo a la hora de es-tudiar el equilibrio del uranio. Por las modelizacio-nes realizadas, se observa que el índice de satura-ción de la autunita se encuentra en condicionesbastante próximas al equilibrio, especialmente enlas aguas mas superficiales y próximas a los filonesde uranio. Sin embargo, según las aguas son másprofundas y alejadas de éstos, se aprecia un des-censo gradual en el grado de saturación de estemineral, encontrándose situaciones en las que lasaguas más profundas del sondeo SR5 se encuen-tran claramente subsaturadas respecto a este mine-ral, al descender el contenido en fosfatos en disolu-ción, y se aprecia sin embargo que los óxidos deU(VI) se mantienen sobresaturados o cercanos alequilibrio.

Variación del contenido de Asen las aguas y su empleo como trazadordel impacto ambiental de la minaCabe destacar el contenido de arsénico de lasaguas entre todos los elementos traza analizadosen las muestras por ser el único que determina lacirculación en los diques mineralizados. En la figura1 ó se ha representado la modelización del conteni-do de As en las aguas subterráneas del entorno dela mina y se puede apreciar como alcanza la máxi-ma concentración en en el sondeo SR-1 en el tramoque aisla el dique mineralizado (2800ppb). En elresto de las aguas de los sondeos cercanos al pozomaestro la media del contenido de As oscila alrede-dor de 400ppb y desciende bruscamente en lasaguas del sondeo SR-5 donde la media del conteni-do es de 80ppb.

Se ha comprobado una estrecha relación entre elcontenido de Fe total de las aguas con la concen-tración de As como se indica en la figura 1 7. Peroesta correlación no viene establecida por la disolu-ción de arsenopirita (único mineral en el mediocuyo contenido en As y Fe mantiene una relación1:1 AsFeS). La disolución de arsenopirita se realizaen condiciones muy oxidadas, siendo el caso con-trario el de las aguas de Mina Ratones y además la

concentración de As disuelto en equilibrio con arse-nopirita es 1M (Pokrovski et al, 1996), siendo éstaconcentración 5 órdenes de magnitud superior a laanalizadas en las aguas subterráneas.

De los minerales de As que se tienen datos termodi-námicos en las bases de los modelos utilizados eneste trabajo (EQ3/6 y PHREEQC), el rejalgar (AsS)se encuentra cercano al equilibrio, pero este mine-ral no ha sido detectado en la mineralización deRatones. Otras posibles fuentes del As son los oxihi-dróxidos de Fe que el arsénico adsorbe con muchafacilidad (Korte y Fernando, 1991), (Fuller et al.,1993), (Langmuir et al, 1999), especialmente en suforma oxidada. Esto podría explicar la buena corre-lación entre el Fe y el As.

La especie mayoritaria del arsénico en las aguas esel As(lll) dadas las condiciones reductoras de lossondeos. En este estado de oxidación, la movilidades relativamente alta y la retención sobre la superfi-cie de los minerales es baja. Sin embargo, cuandoel agua alcanza niveles superficiales más oxidantesse produce la oxidación a As(V), estado en el quese favorecen los procesos de retención en superfi-cie, precipitación, coprecipitación, etc.

Cabe destacar que la legislación vigente Españolamarca 50 ppb como contenido máximo de arsénicode las aguas superficiales destinadas a la produc-ción de agua potable y que no se han detectadoconcentraciones destacables de este elemento enlos puntos de agua del entorno inmediato de lossondeos perforados ni en las aguas superficiales dela zona de descarga de la Mina Ratones.

ConclusionesSe han determinado las características hidráulicasde estas fracturas y se han construido los modelosde flujo local y regional. Se ha realizado el análisisexhaustivo de los puntos de agua superficiales y delagua que circula por las fracturas más productivascortadas por los sondeos. En este análisis se handeterminado la composición química de las aguas,así como los parámetros físico-químicos claves delcontrol de la estabilidad en solución, de la movili-dad con el agua y la interacción con la roca de losposibles contaminantes. La evaluación de los efec-tos de la explotación se ha realizado a partir delestudio del agua de las fracturas hidráulicamenteactivas cortadas a distintas profundidades (hasta500m) por cinco sondeos perforados en el entornode la Mina Ratones y a partir del estudio de las

100


aguas de 50 puntos entre manantiales y pozos, cu-

briendo un área de 200Km2. La concentración de

uranio en el agua subterránea es muy baja, inclu-

so en aquellas fracturas que cortan los diques mi-

neralizados. Esto es debido al carácter ligeramente

reductor de ias aguas subterráneas (sondeos y po-

zos de mina) que permite conservar la mineraliza-

ción residual y mantener la concentración en los lí-

mites de solubilidad de las fases sólidas reducidas

presentes.

De otra parte, el volumen de agua almacenada en

el interior de las galerías y pozos de la mina, juega

un papel importante de dilución. En las aguas su-

perficiales todos los elementos analizados, incluso

el uranio, están por debajo del límite de detección.

El contenido de arsénico en las aguas subterráneas

alcanza la máxima concentración en las aguas de

fractura que cortan a los diques mineralizados

(2800ppb). Esta concentración desciende progresi-

vamente con la distancia a los diques. En los pozos

de mina la concentración media de arsénico alcan-

za los 1681 ppb y desciende hasta 13 ppb en las

aguas superficiales del entorno de los pozos. La le-

gislación vigente Española marca 50 ppb como

contenido máximo de arsénico de las aguas.superfi-

ciales destinadas a la producción de agua potable

y que no se han detectado concentraciones desta-

cables de este elemento en los puntos de agua del

entorno inmediato de los pozos.

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102


Tabla 1Composición química media de los grupos de agua del entorno de la mina Ratones(CE= conductividad eléctrica, TOC= Carbono orgánico total).

Parámetro/elemento

CE Ínsito (uS/cm)

PH in situ

Eh (mV)

HC0-(mg/¡)

F- (mg/l)

Br(mg/I)

C|-(mg/!)

NO7 (mg/l)

P0r( mg/l)

SOHmg/l)

Ca (mg/l)

Mg (mg/l)

Na (mg/l)

K (mg/l)

Ü (mg/l)

U(ppb)

TOC (mgC/l)

SiO2 (mg/l)

NH4(mg/l)

Tritio (U.T)

Al (mg/l)

As (ppb)

Sr(ppb)

Zn (ppb)

Mn (mg/l)

Influencia Mina

Media.

85,29

7,18

334,18

26,81

0,2

0,09

10,12

0,89

0,32

1,71

2,87

1,04

11,49

2,74

0,01

2,53

3,88

21,07

0,1

4,01

0,09

18,67

30

31,67

0,15

Des.Típ

39,08

154

101,65

16,69

0,12

0,03

6,78

1,57

0,26

1,32

15

0,62

5,01

3,36

0

1,81

3,13

7,69

0

0,78

0,04

10,84

0

4,08

0,29

Arroyo Maderos

Media

139,27

6,45

365,35

31,68

0,13

0,1

7,55

1,72

0,41

5,57

5,71

2,11

9,18

1,58

0,01

2,96

6,13

14,45

0,11

3,82

0,08

13,49

33,68

33,16

1,65

Des.Típ

124,67

0,86

77,52

10,91

0,04

0,02

5,06

2,02

0,73

4,83

2,94

1,38

3,65

1,3

0,01

3,77

2,16

5,37

0,03

0,76

0,04

9,75

8,31

9,46

6,87

Pozos de Mina

Media

304,80

6,50

255,18

108,87

0,67

0,1

14,51

1,21

0,40

38,23

19,81

9,50

15,40

2,74

0,07

10,95

7,17

22,06

0,17

4,32

0,02

1681

91,66

48,01

1,70

DesJíp

242,31

0,77

136,01

113,16

0,66

0,02

29,97

1,86

0,46

56,81

16,59

10,67

10,99

1,75

0,08

12,78

3,09

6,33

0,05

0,02

0,03

2874

125,07

42,70

2,47

Pizarras J

Media

357,64

6,52

283,2

110,64

1,07

0,22

61,4

0,79

0,41

39,8

16,42

20,44

47,4

2,2

0,07

1

3,5

28,7

0,1

3,84

0,05

4

190

515

0,2

Des.Típ

237,33

0,61

80,88

72,41

1,92

0,2

31,93

0,93

0,48

20,44

5,69

13,65

31,4

1,08

0,08

0

0,57

10,18

0

0,74

0

0

84,85

558,61

0,08

Pizarras V

Media

1646

6,03

324

43,98

0.13

0,31

230,5

1,8

0,1

459

81,25

118

101

2,63

0.03

1

0,9

36,55

0.21

0,94

<0.05

4

560

30

0,7

Des.Típ

521,22

0,26

99,45

14,23

0.01

0,24

98,05

1,47

0

165,04

32,57

44,82

40,21

0,49

0.01

0

0,42

3,89

0.02

0,04

0

14,14

0

0,29

Antigua

Media

257,5

/,6

425

116

14

0,06

14

0,1

0,14

19,5

33,5

6,15

19

1,15

0,12

1

1,1

38,6

0,13

0,45

0,05

18

90

30

0,14

DesJíp

36,06

0

16,97

8,49

0,14

0,06

1,41

0

0,05

2,12

3,54

0,64

1,41

0,07

0,04

103


Tabla 2Concentración media de elementos traza en el agua de los pozos de mina.

Elemento/parámetro

: U(ppb) :;.;:

• ' • • : . . A s ( p p b ) ! ; . W

Ba (ppb) í ; : :

: • Be (ppb) y

i' • • • ' • • B i (ppb) K \

; cd(ppb) : ,

: co (ppb) :":

; • • • ' . C u ( p p b ) ; : :

Mo (ppb)

: NÍ (ppb) i¿

: Pb (ppb) 1:"

: Th(ppb) p -

Si (ppb) :

Zn(ppb)

Mn (ppm) i :

PH

Media

10,95

: .-'••: • ' : •:•• ' . 1 6 8 1

,••"" ;; 2 8 , 8 5

; :: ; : • o,52

' <ai; 0,25

. • 5,48

: <a5

2,08

6,05

47,69

0,18

91,66

48,01

-••:• 1 , 7 0

6,50

Desviación Típica

:• 12,74

: " 2874

• : ; > : / 25,32

;!• : • 0 ,2

;/•:•., 0 ,03

¡ •:',;.' 6,73

• :; 1,62

:; 5,74

29,74

0,06

125,07

42,70

2,47

0,77

104

Tabla 3Composición química de las aguas de los tramos seleccionados de los sondeos del entorno de Mina Ratones.

Sondeo

Chimenea

JEN-10

Pozo maestro

Pozo maestro

Pozo Maestro

Pozo Maestro

SR1-T1

SR1-T1

SR1-T2

SR1-T2

SR1-T3

SR1-T3

SR2-T1

SR2-T1

SR2-T1

SR3(FN)

SR3-T1

SR3-T2

Fecha

24/05/00

19/02/98

16/03/99

09/09/99

21/06/00

19/09/00

12/02/98

01/06/00

27/02/98

14/06/00

06/03/98

15/06/00

16/06/98

30/03/99

21/06/00

25/02/99

15/06/00

16/06/98

CE

uS/cm

463

530

275

280

294

460

402

516

472

651

583

669

165

170

154

235

293

168

pH

lab

6,4

6,7

6,8

7,4

6,3

6,8

6,8

7,1

6,9

6,3

6,6

7,0

6,9

7

7,0

7,4

8,0

6,9

PH

in situ

6,3

6,55

6,6

7

6,3

7

6,79

6,8

6,73

7,2

6,54

7,1

6,67

6,94

7,8

7,1

8,3

6,6

Eh

mV

225

-31

-157

-219

-153

-204

-120

-143

-54

-258

8

-30

-153

-50

-270

-39

HCOj

mg/l

169

188

141

130

128

143

161

230

168

96

117

109

75,9

87,7

71

119

173

80,8

a-mg/l

7,8

6,6

7,5

6,8

7,8

7,7

6,1

12,0

6,7

8,8

7,1

10,8

6,7

5,7

5,7

9,2

9,2

6,7

PO^

mg/l

<0,l

0,445

<0,l

<0,l

<o,i

<o,i

0,45

<0,l

0,403

<o,i

0,48

<o,i

1,3

1,2

1,5

<0,l

0,4

<o,i

sormg/l

78

106

21

35

76

62

8

75

88

236

157

227

12,6

8,1

11

15,7

7

14,5

S2-

mg/l

1

1,52

5,4

2

1,2

0,9

1

1,35

Ca

mg/l

42

44

24

29

35

30

29

36

41

42

46

48

6,6

3,9

3

11,0

16

9

Mg

mg/l

13

31

14

11

12

14

14

25

25

31

34

31

6,8

8,9

6

8,5

7

6,4

Na

mg/l

14

32

11

14

15

14

11

24

26

36

31

34

20

20

18

28

37

17

K

mg/l

4,1

2

3,4

3,7

4,1

4

2,8

2,5

3,3

2,7

3,5

2,8

1,4

1,5

1,1

1,4

1,8

1,9

Fe2+

ppb

16867

2000

18600

2200

25100

16533

15167

8367

11433

3000

4700

7433

92

1367

1000

82

638

523

Fe3+

ppb

1467

300

<50

16700

3500

11733

2833

7333

<50

2700

200

2700

20

367

200

8,5

76

<50

SiO2

mg/l

32,03

43,0

33,5

30,9

32,7

37,9

32,4

35,73

35,8

38,23

39,7

22,40

50,5

46,3

52,20

29,3

19,80

35,7

U

ppb

53

20

2

15

9

4

17

16

11

13

21

6

7

4

<1

4,5

4

9

As

ppb

1333

800

1850

1800

1900

2567

2800

2067

900

381

543

72

105

120

127

105

135

100

3H

ÜT

4,432

6,07

4,15

4,365

4,457

5,071

5,39

7,826

6,76

7,36

113295

9,38

13,12

5,09

3,95

9,67

180

-6,5

-6,34

-6,5

-6,2

-6

-6,73

-6,3

-6,42

-5,9

-6,19

-5,7

-6

-6

-6,1

-6,25

2H

-42

-39

-41

-41

-43

-40

-41

-38

-39

-37

-40

-38

-39

-41

-41

I

i.

Tabla 3Composición química de las aguas de los tramos seleccionados de los sondeos del entorno de Mina Ratone s. (Continuación)

Sondeo

SR4-T1

SR4-T1

SR4-T2

SR4-T3

SR5-T1

SR5-T1

SR5-T2

SR5-T2

SR5-T3

SR5-T3

SR5-T4

SR5-T4

SR5-T5

SR5-T5

Lluvia

Fecha

24/02/99

25/05/00

25/05/00

25/05/00

05/11/98

22/05/00

10/12/98

24/05/00

28/01/99

24/05/00

10/03/99

24/05/00

23/03/99

21/05/00

Oct97-En99

CE

uS/cm

600

744

633

655

405

558

410

551

410

431

325

351

290

315

28,7

pH

lab

7

7,4

7,3

7,2

8,1

8,1

8,45

8,0

8,4

8,1

7,8

7,9

7,1

7,8

' 5 , 3

PH

in situ

6,25

7,3

7,0:

7,0

7,86

7,8

7,89

7,9

8,09

8,0

7,7

7,6

7,1

7,2

5,3 '

Eh

mV

-280

-130

: -96

-203

-175

-296

-250

-278,7

-250

-283

-40

-250

120

-40,7

HCO3

mg/l

206

232

134

154

309

318

203

324

249

264

190

201

150

174

2,2

a-

mg/l

7,9

7,2

19,0

10,4

14,0

17,0

11,5

23,0

11,0

14,0

10

9,2

10

11,0

3,5

POf"

mg/l

<o,i

<0,l

<0,l

<0,l

1,1

0,2

<o,i

<0,l

<0,l

0,3

<0,l

<0,l

0,12

<0,l

<o,i

sor

mg/l

135,0

179

192

183

14

7

4,3

10

3,2

3

5,6

6

7,9

1

2,5

S2-

mg/l

10,0

2,19

1,62

1,4

<0,9

<0,9

<0,9

<0,9

<0,9

Ca

mg/l

37,5

55

39

42

6,0

8

7,4

9

7,0

10

19

19

13

14

1,8

Mg

mg/l

43,7

37

33

32

3,9

6

6,8

7

5,7

7

14

10

8,3

8

0,5

Na

mg/l

45

48

40

37

99

105

73

105

75

80

35

40

32

37

0,8

K

mg/l

2,0

2,6

1,9

2,2

2,1

2,2

2,6

2,2

2,4

2,7

2,5

3,1

2,6

3,7

0,3

Fe2+

ppb

736

3750

214

14500

<50

86

<50

66

213

66

<50

50

<50

177

50,0

Fe3+

ppb

14,00

50

2480

1500

<50

<50

<50

<50

<50

12

<50

<50

<50

84

<50,0

S¡02

mg/l

45,3

43,30

44,00

21,90

22,8

23,10

26,1

21,70

25,9

23,00

33,7

29,00

42,5

24,50

<0,5

U

ppb

28,3

59

51

104

5

6

6

8

1,4

7

60

39

16

4

4,6

As

ppb

233

170

196

105

71

28

35

28

53

28

174

56

100

29

3H

UT

5,53

5,19

5,72

5,33

0

0,73

0,00

1,28

2,33

4,4

180

-6

-6,2

-6,05

-6,1

-6,32

-6,4

-6,22

-6,3

-6,26

-6,3

-6,1

-6,1

-6,1

-6,2

-5,5

2H

-44

-39

-38

-39

-37

-43

-38

-44

-42

-43

-40

-40

-39

-42

-30,8

I

i

I-

II1§•3"


CASAS DE DONANTONIO

|694tn

675m

655m

620m

580m

540m

¡5O0m

460tn

420m

380m

340m

ALCUESCAR

Figura 1. Localización geográfica de los puntos de agua inventariados en el entorno de Mina Ratones.

Pozos (févmina,*

Lluvia/ y/ /

O &3 N 10 20 Na-K MC0.,'C0., 20 10 T-60

C A T I O N S %meq/I N I Q N S

Figura 2. Diagrama de Piper de las aguas superficiales y pozos de mina del entorno de Mina Ratones.

107


TRITIO

3,8-1 -;}&

¡nfluenc. Mina

Pizarras J

1,82

I 1 Arroyo Maderos

1*1 Pizarras V

Pozos de Mina

Antigua

Figura 3. Contenido medio en tritio de los grupos de agua del entorno de lo mina Ratones.

Concentración de As (ppb)

18

1 1 Influenc. Mina

H Pizarras J

Arroyo Maderos

Pizarras V

I | Pozos de Mina

H Antigua

Figura 4. Concentración media de arsénico en los aguas del entorno de Mino Ratones.

108

¡¡¡¡{IÍK'Q ¡fe ic srwsás ée ínüiiic sn fe; agues iuiíi&'úíieos

50ÍK¡

' !)OJ1 AfííoíSÍt

IJ2-SO

\íh¡)3á

<'o(«d«!:í<la X (i "I'M)

fuñas .5. Qistribmnn emdaí éo¡ tentmim ús 'jxéwo en fes S H K ¿S/ «flfofso á; 4 f e feteü

Figm 6. itxokxé» geogrókü de fes 5ít?<isx peiíswócs m ¿fe; feío;)S5 /ssw eí íegmíeate

109

IVJomodas de I+D en gestión de residuos wdiactivos. Seminario 1: Comportamiento de radionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

SR5-T5

Pozo Maestro

Na

Ca

*g

Na

Ca

rig

Cl

HC03

SO4

Cl

HCO3

SO4

Cl

HCO3

SO4

Na

Ca

Ulg

Na

Ca

Mg

Na

Ca

Mg

Cl

HCO3

SO4

Cl

HCO3

SO4

HC03

SO4

SR2-T1Cl

HCO3

SO4

Cl

HCO3

SO4

• •••

Figora 1. Representación espocial del esquemo de fracturoción, trasmisividodes estimativas y diagramas de Stiff de las aguasen el entorno de la mina Ratones.

110


30 -

32 -

34 -

36 -

38 -

40 -

-

42 -

-

44 -

46 -

d'H = 9.51+8"0 r!=0.47

D

D

n .

i ' i '

D D

• DD D

y^ a nü D

•

1 ' 1

O

•

D

D

1 '

D

/ ^

D

1

-6.8 -6.6 -6.4 -6.2 -6.0 -5.8 -5.6 -5.4

d180

30 -

-

32 -

34 -

36 -

38 -

t40 -1

42 -

O Lluvia

SR-5

o ^O I O

\ / o o) ^ v y / Pozo Maestro

1 i ' i ' i ' i ' i '

SR1-T3

o)

0

i ' i ' i

/ O SR-2

í\\ O SR-3

i ' i '

2 3 4 5 6

Tritio (U.T)

9 10 11

Figura 8. Relación en las aguas del contenido en deuterio respecto al contenido en n 0 y tritio. (Los datos de isótopos estableshan sido determinados por el Dr. Antonio Delgado, de la estación experimental del laidín (Granada. CSIO).

111

IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario i: Comportamiento de radionucleidos en la biosfera y restauración ambiental

18000

500 450 400 350 300 250

Figura 9. Representación gráfica de la edad de los aguas y la profundidad (metros sobre el nivel del mar) a la que fueron muestreadas.

1 -

0 -

- l -

-2 -

-3 -un

-4 -

-5 -

-6 -

-7 -

- 8 -•

m. fflff+ ++ + , +

, , O D + o 4-D D

D

+ ü

a

i ' i ' i ' i ' i ' i '

0 50 100 150 200 250

HC03 (mg/l)

SR5

a Ankerita

+ Calcita

1 '300 350

Figura 10. Representación de los índices de saturación para la calcita y la ankerito en las aguas de los sondeos del entornode mina Ratones respecto al contenido en bicarbonato.

112


2 -

1

0 -

-2 -

-

-3 -

-4 -

-5 -

V

1 '

o

I

V

1

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1 1 '

o 9

o

V

1 1 1 '

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¥ J

•"•• Rodocrbsita {MnCOJ

JK "íiitpritn ÍFpm 1

V Estroncianilo (SrCOj)

:•; - O Witherita (BaCOJ: • • ; • • . . " . . • • • - " . • . • • ' : : • ' , • • • • :

1 ' 1 '

0 50 100 150

HCO;

250 300 350

Figura 11. Representación de los índices de saturación de algunos carbonatos en las aguas de los sondeos del entornode mina Ratones respecto al contenido en bicarbonato.

5.5 6.0 6.5 7.0 7.5 8.0 8.5 9.0 9.5 10.05.0

Figura 12. Diagrama de pH/íh de las aguas de los sondeos de Mina Ratones (Fe=IO4, C=103, k=]04, S= 104).

113


25000

0-2500 3000

Figura i3. Dependencia del uranio disuelto (¡ug/l) en las aguas con el pH en las aguas subterráneosde los sondeos del entorno de Mina Ratones.

2 -

0 -

•ó -l-

-4 -

-6 -

D

D

®

A

AD

U02am

(3UO.UOJ

Uianinito

Autunita

D

G

A A

A ^AA

üa

100 200 300m.s.n.m.

Figura 14. Indices de saturación de algunos óxidos de uranio y de la autunita Cfí/O^ífPO^^fo: IOH20 frente a metrossobre el nivel del mar (msnm).

114


As(ppb)

Pozo MaestroMina Ratones SR-1

As(ppb)

4348200 4348100 4348000 4347900 4347800 4347700 4347600

Coordenada Y (UTM)

12520

I 23SÜ

122402100

I960

1820

1680

1540

1400

1260

1120

1980

9 840

poo8 560

¡4201280¡140

Figura 15. Representación del contenido de arsénico (pg/l) en los aguas de los sondeos del entorno de mina Ratones.

25000 -

Figura 16. Relación entre el contenido de arsénico y hierro total en las aguas subterróneas de Mina Ratones.

115

Seminario 2:Modelizacion numérica

y evaluación de laseguridad a largo plazo

de las instalacionesde gestión de residuos

Seminario 2: Modelización numéricay evaluación de la seguridada largo plazo de lasinstalaciones de gestiónde residuos

Modelizaóón de los procesos de disolución/lixiviación del combustible

MODELIZACIÓN DE LOS PROCESOSDE DISOLUCIÓN/LIXIVIACIÓN DEL COMBUSTIBLE

J. Bruno, E. Cera y J. MerinoQuantiSci

J. QuiñonesCIEMAT

A. Martínez-EsparzaENRESA

IntroducciónEnresa ha planteado como una de sus principalesalternativas la gestión de residuos de alta actividaden un almacenamiento geológico profundo (AGP)del combustible gastado (CG). En el marco delejercicio de evaluación Enresa2000 QuantiSci yCIEMAT han participado durante estos dos últimosaños, con la colaboración de la UPC; en el desa-rrollo de un modelo conceptual y matemático conel fin de estudiar la estabilidad del combustible nu-clear gastado bajo las condiciones de repositorio.En este sentido, el desarrollo de modelos cinéticosbasados en balances de masa (Bruno ef al., 1 996,1997b, 1998) y los recientes avances en el estudiode la oxidación de la matriz del combustible debidoa la radiólisis alfa (Eriksen ef a/., 1 995, Bruno ef al.,1 999), han incrementado la confianza en la posibi-lidad de predecir la evolución de los oxidantes conel tiempo así como su impacto en la estabilidad dela matriz de UO2 y en la subsecuente liberación delos radionucleidos contenidos en ella.

Modelo conceptual

Consideraciones generalesEl modelo cinético de oxidación-disolución delcombustible gastado que hemos desarrollado parael ejercicio de evaluación del comportamiento deEnresa2000 está basado en balances de masa, in-corporando información tanto termodinámica como

cinética con el fin de estudiar la evolución del sub-sistema combustible/agua en función del tiempo.Una primera versión del modelo ha sido anterior-mente calibrada (Bruno ef al., 1 998) utilizando da-tos experimentales obtenidos a partir de estudios dedisolución procedentes de distintos grupos de inves-tigación (Forsyth ef al., 1986, Ollila, 1995, Eriksenef a/., 1995). Los resultados obtenidos del ejerciciode calibración han dado confianza en la posibilidadde predecir a partir de dicho modelo el grado deoxidación de la matriz del combustible y la subse-cuente liberación de los radionucleidos contenidosen ella.

Los principales puntos en los que se basa el modeloson:

a) La interfase combustible/agua es un sistemaredox dinámico.

b) Experimentos de disolución con combustiblegastado realizados a escala de laboratorio enlos que se ha estudiado la generación de oxi-dantes producidos en la interfase combusti-ble/agua indican que existe un déficit de oxi-dantes respecto al hidrógeno producido. Estedéficit de oxidantes se ha justificado mediantela captación de dichos oxidantes por la super-ficie del UO2 (Eriksen ef a/., 1 995, Bruno efa/., 1999).

c) El dióxido de uranio permite incorporar oxíge-no adicional en su estructura cúbica sin de-sestabilizarla hasta un estado de oxidación lí-mite correspondiente a la fase sólida UO2.33,o lo que es lo mismo a una estequiometría

119

IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelizadón numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

igual a U3O7 (Alien y Tyler, 1986; Shoesmith ySunder, 1 992). A partir de este estado de oxi-dación la alteración oxidativa de la matriz delcombustible evoluciona hacia la formación deUCVxh^O y hacia la subsecuente formaciónde oxi-hidróxidos de uranio(VI) (becquerelita) ysilicatos y fosfatos de uranio (VI) (soddyita, ura-nofana, etc) (Forsyth y Werme, 1 992, Wronkie-wicz eí al., 1 992, Finch y Ewing, 1991).

d) La velocidad de disolución de la matriz delcombustible aumenta en presencia de oxidan-tes y agentes complejantes en el sistema, enparticular bicarbonatos (Forsyth y Werme,1 992; Torrero, 1995).

De acuerdo con los puntos anteriores, la estabili-dad del combustible gastado dependerá en definiti-va de unas pocas variables, principalmente pH, pey contenido de bicarbonatos en las aguas, que sonlas que pueden inducir a desestabilizar el sistema ypor lo tanto provocar la liberación del uranio y delos radionucleidos contenidos en el combustiblegastado. Entre estas variables el pe es la variablemás crítica tal y como puede verse en la Figura 1.

Dado que las especies reductoras generadas, prin-cipalmente H2(g), se consideran inertes, las especiesoxidantes generadas por radiólisis del agua repre-sentarán un importante factor perturbador en la es-tabilidad de la ¡nterfase del sistema combustible/agua.

Descripción del residuoSe ha considerado para los cálculos una pastilla decombustible irradiado de un reactor tipo PWR, per-teneciente a un elemento de combustible de refe-rencia (Enresa2000, 1998) con quemado medio dedescarga de 40 GWd/tU. La pastilla, de 7.38 g, seencuentra encapsulada en una barra de Zircaloyque limita la cantidad de agua que entra en con-tacto con el residuo. Las dimensiones físicas del sis-tema se detallan en la Figura 2.

El volumen de agua en contacto con la pastilla vie-ne dado por el huelgo que queda entre las pastillasy la pared interna de las barras de Zircaloy. El es-pacio vacío entre las barras y el combustible deacuerdo con los parámetros definidos anteriormen-te es de unos 85 jUm. Con el fin de simplificar loscálculos se ha considerado que la pastilla de com-bustible se encuentra completamente rodeada poragua asumiendo un espacio uniforme entre pasti-llas de 85 jUm. El volumen total de agua en contac-

to con la pastilla es de 3.9-10"s dm3. El espesor dela capa ionizada por la radiación a es de 45.4 /Jm(Rodríguez Almazán et al., 1998).

Se ha seleccionado un área superficial de 72 cm2-g'que corresponde a un valor medio de áreas superfi-ciales determinadas a partir de fragmentos de com-bustible nuclear gastado (Forsyth, 1 995). La densi-dad de puntos de coordinación se ha tomado como2.94-105 mol-drrr2, según se ha obtenido de la de-terminación de los puntos de coordinación ácidosdel UO2 no irradiado realizada por Forsgren (1988).

Procesos involucrados en la disoluciónoxidativa de la matrizdel combustible gastadoEn base a las observaciones experimentales (Brunoet al., 1998) los principales procesos que afectan laoxidación y posterior disolución de la matriz delcombustible y por lo tanto que afectarán en mayoro menor medida la liberación de los radionucleidoscontenidos en ella se enumeran a continuación:

Q Generación radiolítica de oxidantes

Q Oxidación de la superficie del combustible

Q Reducción de los oxidantes presentes en el sis-tema

Q Disolución del combustible oxidado

• Precipitación de fases secundarias

En la Figura 3 se muestran estos procesos de formaesquemática.

A continuación pasamos a describir los parámetrosque caracterizan estos procesos y que serán nece-sarios para el desarrollo matemático del modelo.

Parámetros cinéticos necesarios parael desarrollo matemático del modelo

Estimación de la velocidad de generaciónde oxidantes (Rrad)Partiendo de la base que el fallo de la cápsula dealmacenamiento se produce a los 1 000 años, seconsiderará que la radiación a será la que tendráun efecto dominante y para estos cálculos único enla actividad total del combustible.

Este proceso se considera de suma importancia enel modelo planteado ya que es'el que determinaráy limitará el grado de alteración del combustible y

120

Modelizatión de los procesos de disolución/lixiviación del combustible

por lo tanto la liberación de los radionucleidos con-tenidos en él en función de la generación y consu-mo de oxidantes que tenga lugar en dicho sub-sis-tema. Por eso se ha considerado necesario elaborarun modelo específico para los cálculos radiolíticosque se describe en el apartado 2.5.

Estimación de la velocidad de oxidacióndel combustible gastado (RJ

Los principales oxidantes producidos por radiólisisdel agua son el oxígeno molecular y el peróxido dehidrógeno. Consecuentemente, la mayoría de estu-dios cinéticos de UO2 no irradiado, de Simfuel y decombustible gastado que se encuentran en la litera-tura han ido encaminados a averiguar los mecanis-mos o al menos una expresión empírica de la velo-cidad de oxidación/disolución del combustiblegastado en función de la concentración de estasdos especies del tipo:

Ro, = K,o2 X [HPJT + K, X [O2(aq)r (1)

En un trabajo anterior (Bruno ef ai., 1998) se reali-zó una revisión bibliográfica y una calibración delas velocidades seleccionadas con datos experimen-tales con el fin de encontrar una expresión de estavelocidad de oxidación en función de estas dos va-riables para poder aplicarla en el modelo matemá-tico. La selección que se llevó a cabo se describeen los siguientes subapartados.

Velocidades de disolución promovidaspor el peróxido de hidrógeno

La Rox media obtenida en presencia de H2O2 es laque se muestra a continuación:

Rox = (2.1 ± 1.5) • 10"10 x [H202]molU-dm-2 • s']

para [H2O2] > 5 • 10"3 mol • dm"3 (2)

Velocidades de disolución promovidaspor el oxígenoUtilizando el rango de densidades de puntos decoordinación habituales en óxidos metálicos (Davisy Kent, 1990), 3.32-lO8-3.32-lCr7 mol-drrr2, Brunoef al. (1998) obtienen unas velocidades de oxida-ción de 2-10'14 y 2-1 O'13 mol U-dm^-s1 respectiva-mente. La velocidad de oxidación de 2-10"14 molU-dnr2-s"' es menor que las velocidades globalesobtenidas a partir de estudios de disolución, por lotanto este valor no se ha tenido en cuenta. Mientrasque en el otro caso (Rox = 2-1073 mol LJ-dm -s"1) seobtienen valores parecidos a los obtenidos midien-

do los procesos globales de oxidación y disolución,lo que indica que el proceso limitante sería la oxi-dación de la superficie del combustible. Por lo tantose ha tomado este último valor para el desarrollodel modelo matemático.

En base a la recopilación bibliográfica y al análisisde datos realizado anteriormente (Bruno ef a/.,1998), parece claro que la dependencia de la velo-cidad de oxidación/disolución con el peróxido dehidrógeno es lineal. Por otro lado, podemos argu-mentar que la dependencia de la velocidad de oxi-dación /disolución con el O2 será función de laconcentración de este oxidante en disolución. Noobstante en el rango de concentraciones de oxíge-no que cabe esperar bajo condiciones de reposito-rio ( 1 0 A a 1CM mol-drrv3), los órdenes de reacciónserán próximos a 1.

Así pues, la expresión (1) queda de la forma:

Rox = 2.10 • 1CT10 x [H2O2¡ + 3.15 • 1 (T9 x

X [O2(aq)] molU-dm'2-s'' (3)

Estimación de la velocidad de disoluciónde la superficie oxidada del combustiblegastado (Rdls)

El proceso de disolución se puede expresar como:

(> UO2)n = <667<33P2.334 + 0.667H+ =*

=> (> UO2)n = {UO2)0667 + 0.33UO22+ + 0.334H2O (4)

La única referencia de la que se tiene actualmenteconocimiento respecto a este proceso procede deexperimentos de disolución realizados en flujo con-tinuo utilizando una muestra parcialmente oxidadacon una estequiometría correspondiente al UO2.33,realizados en condiciones reductores (Pd/H2) (Brunoef al., 1991). La expresión de la velocidad de diso-lución del UO2.33 es:

Rdis = (1.1 ± 0.3) • 10"14 x [H+]~°3 mo/U • dm~2 • s'1 (5)

Liberación de los radionucleidos contenidosen el combustible

A partir de los diversos estudios realizados concombustible gastado con el fin de estudiar la distri-bución de los distintos radionucleidos contenidos enel combustible, se ha observado que tanto los actí-nidos y descendientes como la mayor parte de losproductos de fisión y activación se encuentran distri-buidos homogéneamente en toda la matriz de UO2

(Forsyth, 1995, 1997). De estos radionucleidos

121

IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelkaáón numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

cabe esperar que se disuelvan congruentementecon la matriz. Las modelizaciones llevadas a cabo apartir de estudios de disolución con combustiblegastado (Forsyth, 1997, Bruno et ai, 1999), mues-tran que la liberación de estos radionucleidos pue-de explicarse en la mayoría de los casos por unadisolución inicial congruente con el componentemayo rita rio. No obstante existen unos cuantos ra-dionucleidos que se encuentran formando inclusio-nes metálicas. Estas agregados metálicos están for-mados por Mo. Te, Ru, Rh y Pd (Forsyth y Werme,1992, Forsyth, 1997). A pesar que cabría esperarque se produjera un ataque selectivo, oxidativo ono de dichas inclusiones durante el proceso de co-rrosión del combustible, diversos estudios muestranque inicialmente estos radionucleidos también sedisuelven de forma congruente con la matriz delcombustible (Gray, 1998, Bruno et al., 1998,1999), y que otros procesos, principalmente la oxi-dación de dichas inclusiones, pasan a controlar laliberación de dichos radionucleidos a medida queel proceso de corrosión transcurre.

Basado en lo dicho anteriormente y con el fin deunificar criterios y por lo tanto simplificar el sistema,en el presente ejercicio se considerará que la libe-ración de todos los elementos asociados a la matrizdel combustible vendrá dada por una disolucióninicial congruente con el componente mayoritario.A partir de esta disolución inicial se producirá laprecipitación de fases secundarias puras o mixtasmás estables en función de las características quí-micas del agua y del tiempo de residencia de di-chas aguas. El inventario reducido que hemos con-siderado se detalla en Cera et al., 2000a.

Por otra parte, una pequeña proporción de ciertoselementos se encuentran localizados en el huelgoy borde de grano. Esta fracción del inventario totalse libera instantáneamente al fallar la cápsula aefectos de la evaluación del comportamiento y esconocida por IRF o Instant Release Fraction. La 1RFutilizada en nuestro modelo ha sido tomada deEnresa2000, 1999.

El hecho de conocer los procesos que gobernaránla concentración de los distintos radionucleidos enel agua a lo largo de todo el proceso de corrosióny disolución del combustible así como las fases só-lidas que pueden limitar dichas concentraciones esde crucial importancia para poder evaluar la mi-gración de dichos radionucleidos tanto en el cam-po próximo como en el campo lejano. Dichos pro-cesos se han seleccionado en base a los siguientespuntos:

• Cálculos termodinámicas realizados con el finde determinar las fases puras más estables delos elementos considerados y sus solubilidadesbajo las condiciones de repositorio en el pre-sente ejercicio.

• Los resultados obtenidos en estudios de disolu-ción realizados con combustible gastado (Forsyth,1997, Bruno et al., 1999).

• Fases limitantes y solubilidades determinadaspara dichos radionucleidos en otros ejercicios deevaluación del comportamiento (Berner, 1994,Bruno et a/., 1997c, Oilila y Ahonen, 1998).

La identificación de las fases limitantes se lleva acabo en el tratamiento termodinámico del modelomatemático (véase apartado 3.3).

Modelo radiolíticoCon el fin de cuantificar las especies producidaspor procesos radiolíticos, y en definitiva los oxidan-tes generados por dichos procesos, se ha elabora-do un modelo radiolítico como se señaló en la sec-ción 2.4.1. Los procesos de generación y recom-binación de productos radiolíticos han incluido a lavez el proceso de oxidación del combustible poroxígeno y peróxido de hidrógeno con el fin de con-templar en el modelo el efecto del consumo de oxi-dantes por la superficie del combustible.

Las hipótesis conceptuales del modelo se resumen acontinuación:

• El sistema es cerrado (no existe flujo de materia).

• Sistema monofásico donde la concentraciónde especies gaseosas en solución en la capaionizada no debe superar su solubilidad.

• La concentración total de U(VI) en disoluciónestará determinada por el contenido en lacapa ionizada.

• El proceso de precipitación es instantáneo.

• Cuando la masa de LJ(VI) difundido a la capaexterna supera el de la capa ionizada, el U(VI)precipita formando una fase secundaria.

• La formación de la fase secundaria no tieneefecto protector sobre la alteración del com-bustible.

• La masa extraída se refleja como UO3D, y re-presenta la suma de la cantidad de pastilla di-suelta y que ha podido precipitar formandouna fase secundaria.

122

Modelizoción de los procesos de disolución/lixiviación del combustible

• No se considera retrodifusión.

O Todas las especies difundidas fuera de la capaionizada no afectan al proceso de alteraciónde la pastilla de combustible.

Estas hipótesis suponen unas limitaciones "conser-vadoras" del modelo que con posterioridad se mo-dificarán hacia escenarios más realistas. El desarro-llo completo del modelo se describe en Quiñonesefa/.,2000.

Modelo matemáticoLa caracterización de los procesos descritos en elmodelo conceptual y su formulación matemáticadependerá de las hipótesis de partida que son lassiguientes:

• La evolución del inventario isotópico en la pas-tilla es el resultado de 3 procesos:

O Disolución debido a la alteración de la ma-triz del combustible. Esta disolución tendrádos componentes para algunos de los ele-mentos. La fracción instantánea disuelta alproducirse el fallo en la cápsula y la disolu-ción congruente con la matriz del combusti-ble de la fracción restante. La disolucióncongruente viene gobernada por la tasa dedisolución del UO2 dada por los cálculosradiolíticos descritos en el apartado 4.1.

O Desintegración radiactiva de los radionu-cleidos contenidos en la pastilla.

O Acumulación por desintegración radiactivade la ascendencia en cadenas radiactivas.

D La concentración de los radionucleidos en elhuelgo vendrá controlada por:

C> Disolución debido a la alteración de la ma-triz del combustible.

O Desintegración radiactiva de los radionu-cleidos localizados en el huelgo.

O Renovación del agua por flujo advectivo.

O Acumulación por desintegración radiactivade la ascendencia en cadenas radiactivaspresentes en el huelgo (tanto en disolucióncomo en el precipitado).

O Límite de solubilidad por las fases secunda-rias favorecidas termodinámicamente. Estalimitación es fundamental para el compor-tamiento de muchos radionucleidos y sediscute en detalle a continuación.

O La difusión de los radionucleidos disueltosdesde la superficie del residuo hacia el lími-te del huelgo se considera suficientementerápida como para que se distribuya instan-táneamente en todo el huelgo. Esta hipóte-sis permite considerar una concentraciónuniforme en dicho huelgo.

Se ha considerado que la precipitación de fases se-cundarias más estables en las condiciones del siste-ma y en función de su evolución temporal se produ-cirá instantáneamente cuando la concentracióndada por los distintos procesos cinéticos supere lasolubilidad de la fase estable en las condiciones delsistema. La formación de fases secundarias no seha incluido como un proceso cinético debido a laescasez de datos cinéticos en la bibliografía por loque se refiere a la precipitación de las distintas fa-ses sólidas consideradas para los elementos estu-diados. Así mismo, dados los tiempos de residenciaque se estiman en el campo próximo de un depósi-to de residuos nucleares, es de esperar que dichosprocesos tendrán tiempo suficiente para alcanzar elequilibrio. Esta situación se da especialmente en fa-ses del tipo óxido-hidróxido, o carbonato, que sonlas que mayoritariamente se consideran en el siste-ma. Para una discusión más extensa al respecto verBruno, 1997a.

Así pues dicho proceso se ha tratado termodinámi-camente. Igualmente, se ha considerado la rediso-lución de las fases precipitadas, utilizando para esteproceso la misma aproximación, es decir, una redi-solución instantánea regida por un equilibrio termo-dinámico.

Los presentes cálculos de liberación de los distintoselementos contenidos en la matriz se han realizadoteniendo en cuenta la variación en la composiciónquímica del agua granito-bentonítica que entraráen contacto con el combustible de acuerdo con laevolución temporal de dicha agua calculada parael ejercicio de evaluación del comportamiento Enre-sa2000 (Font, com. pers.) y dada en la Tabla 1.

Cálculos radiolíticosLos detalles de la implementación del modelo (pa-quetes de reacciones, tasa de dosis, valores G, ...)se describen en Quiñones et al., 2000. En la Tabla2 se presentan los cuatros casos considerados consus características más definitorias.

El código cinético utilizado fue "Macksima Chemist"(Carver ef a/., 1 979). Los procesos de precipitación

123

IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelización numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

que limitan las concentraciones en disolución se tie-nen en cuenta en el desarrollo del modelo matemá-tico de alteración del combustible tomando comopartida los datos generados en la simulación delmodelo radiolítico.

Tratamiento cinéticoLos procesos que describen la evolución tanto deiinventario en la pastilla como la concentración enel huelgo de cada isótopo se expresan matemática-mente en el siguiente sistema de ecuaciones dife-renciales:

f (6a>

( 6 b )

donde

l¡ : Inventario del isótopo í en la pastilla (g).

C¡ : Concentración del isótopo i en el huelgo(mol-I-1).

kd¡ss : Tasa unitaria de alteración-disolución de lamatriz (a°).

X¡ : Constante de desintegración del isótopo i (a"1).

M¡ : Peso atómico del isótopo i (g-moH).

V : Volumen del huelgo (I), 3.9-10"5 I.

kou1 : Tasa unitaria de renovación de agua del huel-go (a'1), 0.0899 a1 , valor obtenido a partir deun flujo de agua en la cápsula de 1 I/a (Font,com. pers.).

t : Tiempo (a).

Los términos

en (6a) comoX1 1 C

en (6b) representan la acumulación radiactiva pordesintegración de las cadenas radiactivas presentesen la pastilla y en el huelgo respectivamente. Estaacumulación radiactiva introduce términos acopla-dos que dificultan la resolución de las ecuacionesdiferenciales respectivas a los inventarios (corres-pondientes a las ecuaciones de Bateman más el tér-mino de disolución congruente) y a la concentra-ción el huelgo. En aquellos casos donde no se pro-

duce acumulación radiactiva, las ecuaciones se de-sacoplan y se pueden resolver analíticamente:

\. = \n¿*~*™"<* ( 7 a )

L ¡ = '-¡o6 °" ' +

+ Cle-"*-^1"-*1' - e^^'-1^) (7b)

En las ecuaciones anteriores

C = -^ ' "

representa una concentración de "estado de equili-brio" transitorio (véase Cera et al., 2000b).

Los isótopos descendientes de cadenas radiactivasno muestran un estado estacionario transitorio. De-bido a la complejidad de este caso, no ha sido po-sible hallar una solución analítica al sistema deecuaciones diferenciales acopladas. Hemos utiliza-do un programa informático denominado AMBER,que es una herramienta para la modelización com-partimental que incorpora ciertas utilidades capacesde tratar problemas no lineales como los que sepresentan en los procesos de precipitación/disolu-ción y que han permitido acoplar los tratamientoscinético y termodinámico como se expone poste-riormente.

Tratamiento termodinámicoPara el desarrollo del modelo matemático se haconsiderado que el potencial redox vendrá dadoprincipalmente por el proceso de radiólisis del agua,basándose en el hecho que el huelgo existente entrela pastilla y la barra de Zircaloy es muy pequeño ypor lo tanto las condiciones oxidantes generadaspor procesos radiolíticos se darán en todo el volu-men considerado. En este caso desestimamos elposible efecto de un frente redox en dicho huelgocomo consecuencia de las condiciones reductorasque se esperan en el campo próximo.

La modelización llevada a cabo recientemente delos datos en disolución obtenidos a partir de experi-mentos realizados con combustible gastado con elfin de determinar la generación de productos radio-líticos y su efecto en la liberación de los radionu-cleidos contenidos en el mismo (Bruno et al.,1 999), muestran que es posible definir un potencialredox en equilibrio con los principales pares redoxque intervienen en el sistema, uranio y tecnecioprincipalmente. Dicho potencial redox en equilibriose ha determinado con un valor de pe = 0.62 ±0.04 en los experimentos realizados con agua

124

Modelización de los procesos de disolución/lixiviación del combustible

Allard que son los que reproducen mejor las condi-ciones de repositorio del presente estudio. Dichovalor de pe ha sido el que se ha utilizado como unaprimera aproximación para determinar las fases li-mitantes en dichas condiciones.

Las fases limitantes determinadas para cada ele-mento, de acuerdo con la evolución temporal delas aguas que entren en contacto con el combusti-ble, y las condiciones de potencial redox determina-das anteriormente, se dan en la siguiente tabla:

Considerando estas fases limitantes se ha calculadola solubilidad de cada una de ellas para cada pe-ríodo de la evaluación teniendo en cuenta la com-posición química del agua dada en la Tabla 1. Losresultados obtenidos de los cálculos de solubilidadse dan en la Tabla 4.

Todos los cálculos termodinámicas se han llevado acabo con el código EQ3NR (Wolery, 1992), utili-zando como base de datos termodinámica la com-pilación realizada para el ejercicio de evaluacióndel comportamiento Enresa2000.

Como se puede observar en ia tabla anterior, la so-lubilidad de alguna de las fases consideradas comolimitantes en el sistema varía apreciablemente enfunción de la evolución temporal de la composiciónquímica del agua. Estas variaciones se discutiráncon detenimiento para cada elemento en estudio enel apartado 4.2 donde se presentan y discuten al-gunos resultados obtenidos de la modelización lle-vada a cabo.

Con el fin de comprobar si el potencial redox, con-siderado como un valor constante en todas las si-mulaciones, era un potencial representativo del quecabe esperar en este sub-sistema para todo el tiem-po de la evaluación, se ha realizado un análisis desensibilidad del efecto de la variabilidad de dichoparámetro en las solubilidades calculadas. Paraello se han calculado de nuevo las solubilidades delas distintas fases limitantes teniendo de nuevo encuenta la evolución química del agua pero conside-rando que el potencial redox del sistema vienedado por el equilibrio UO2(s)/U(VI) en disolución.Los potenciales calculados no difieren en más de unorden de magnitud con respecto al potencial consi-derado anteriormente (pe = -0.62) para toda laevaluación y para los dos supuestos. Esta concor-dancia es una buena indicación que la hipótesis delpotencial redox constante es lo suficientemente ro-busta. Por otro lado, cabe destacar que la variacióndel potencial de aproximadamente un orden demagnitud no afecta significativamente las solubili-

dades calculadas para las distintas fases de interés,excepto el caso del plutonio. En dicho caso, la solu-bilidad del Pu(OH)4(am) disminuye como máximoen un orden de magnitud en los casos en que elpotencial calculado es más oxidante, de acuerdocon el análisis realizado. La disminución de la solu-bilidad del hidróxido de plutonio(IV) al aumentar li-geramente el potencial redox es debida al cambiode especiación acuosa en el sistema, Pu(lll) a Pu(IV).La estabilidad del Pu(IV) en medio acuoso, estadode oxidación predominante a potenciales más oxi-dantes, es mayor que la del Pu(lll) en el mismo me-dio, siendo este esfado de oxidación el predomi-nante a potenciales más bajos. Esto se traduce enuna mayor solubilidad de la fase sólida al valor depe de -0.62 que no a potenciales ligeramente másoxidantes.

Dado que solamente se ha detectado esta diferen-cia en el análisis de sensibilidad realizado y quelos resultados dan una solubilidad mayor para elPu(OH)4(am) en el caso de considerar el pe de-0.62, manteniendo el principio de conservaduris-mo y con el fin de simplificar las simulaciones arealizar, se han considerado los resultados de loscálculos de solubilidad presentados en la Tabla 4.

Acoplamiento de los tratamientoscinético y termodinámicoComo se ha comentado anteriormente, las cinéticasde precipitación no están lo suficientemente docu-mentadas para incluirlas en el tratamiento cinético.No obstante, las muy bajas solubilidades de algu-nos elementos presentes en el huelgo hacen im-prescindible la inclusión de la precipitación de fasessecundarias si queremos tener una representaciónsuficientemente realista del sistema. Así pues, se haconsiderado que cuando, debido a la evolución ci-nética de las concentraciones isotópicas, la concen-tración de un elemento supera su solubilidad, seproduce la precipitación instantánea de la cantidadque supera la solubilidad, manteniéndose así laconcentración elemental constante e igual a su so-lubilidad. Bajo estas condiciones, las concentracio-nes isotópicas vendrán dadas por la solubilidad ele-mental multiplicada por la proporción de cadaisótopo respecto a la suma de las concentracionesisotópicas dadas por la cinética del sistema. El pre-cipitado irá acumulándose mientras la concentra-ción elemental sea superior a la solubilidad del ele-mento. Cuando dicha concentración elemental,como resultado de la cinética de desintegración, se

125

IV Jomados de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelización numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

sitúe por debajo de la solubilidad se producirá elfenómeno contrario, es decir, se disolverá instantá-neamente el precipitado formado hasta su total di-solución. Durante dicho proceso, la concentraciónelemental en el huelgo se mantendrá constante eigual a la solubilidad. A partir de la disolución delprecipitado, la concentración en el huelgo tantoelemental como isotópica vendrá dada por la ciné-tica del sistema, a no ser que se produzca un cam-bio en las condiciones geoquímicas o de disoluciónoxidativa que impliquen que la concentración ele-mental vuelva a ser superior a la solubilidad, encuyo caso se volvería a repetir el mismo procesodetallado anteriormente.

El acoplamiento descrito entre el tratamiento cinéti-co y termodinámico se ha llevado a cabo de unamanera integrada en el código AMBER, permitien-do una formulación única para todo el sistema.

Resultados y discusión

Cálculos radiolíticosLa discusión de los resultados obtenidos en las dis-tintas simulaciones llevadas a cabo, tanto en laaproximación conservadora (GTI01 y GTI02), comoen la realista (GTI03 y GTI04), se presentan de ma-nera conjunta y de forma comparativa.

Resultados obtenidos entre los 1000y 2500 añosEn la Figura 4 se muestran los resultados obtenidosde la concentración de U en las distintas simulacio-nes de acuerdo con el modelo conceptual plantea-do para un tiempo de reacción de 1000 a 2500años. Como se puede ver en este gráfico, la con-centración de uranio oxidado y disuelto en funcióndel tiempo es mayor en el caso de considerar laaproximación realista durante todo el tiempo de laevaluación, no obstante la tendencia es la mismaindependientemente de la aproximación considera-da. La diferencia de concentraciones de uranio enla capa ionizada obtenida en ambas aproximacio-nes es aproximadamente de un orden de magnituddurante todo el intervalo de tiempo.

Por otro lado, cabe destacar de la comparación delas distintas simulaciones llevadas a cabo que no seobserva una influencia clara en la concentración deU(VI) en solución, entre considerar o no la existen-cia de carbonatas en el sistema.

La mayor oxidación y disolución de uranio en fun-ción del tiempo en los supuestos conservadores(GTI01 y GTI02) se traduce en unas tasas de altera-ción mayores, un orden de magnitud aproximada-mente, con respecto a las obtenidas en los supues-tos realistas (GTI03 y GTI04) (Figura 5). No se ob-serva ninguna dependencia de la tasa de alteraciónde la matriz del combustible con la existencia decarbonatas, en concordancia con los resultados ob-tenidos de concentración de uranio en la capa ioni-zada para los distintos casos estudiados.

Para tiempos superiores a un día se alcanza el esta-do estacionario, es decir, la tasa de alteración (oxi-dación y disolución del combustible gastado) esconstante.

En la Figura ó, Figura 7 y Figura 8 se recogen lasconcentraciones calculadas de peróxido de hidró-geno, oxígeno e hidrógeno respectivamente tantoen la capa ionizada (H2O2, O2 y H2 en los gráficos)como las difundidas al resto del volumen existenteentre la pastilla y la vaina (H2O2D, O2D y H2D enlos gráficos). En las mismas gráficas se presentanlos resultados correspondientes a las cuatro aproxi-maciones consideradas y definidas anteriormente.

El hecho de considerar una aproximación u otra,conservadora frente a realista, no tiene efecto algu-no en el hidrógeno generado por procesos de ra-diólisis, ya que se obtienen resultados iguales y elmismo comportamiento a partir de ambas aproxi-maciones (Figura 8). Por otro lado, la concentra-ción de peróxido de hidrógeno (Figura ó) obtenidaen ambos supuestos es ligeramente distinta, obte-niendo una concentración algo menor en la capaionizada y en el estado estacionario en el caso deconsiderar el supuesto realista. Sin embargo sí quetiene un efecto más importante en la concentraciónde oxígeno (Figura 7). En la figura anterior se pue-de ver que la generación de oxígeno en el caso deconsiderar la aproximación realista conduce a unaconcentración de oxígeno constante a partir de los3-103 s (una hora aproximadamente) en la capa io-nizada un orden de magnitud mayor que con laaproximación conservadora. A pesar del distintorango de concentraciones, la evolución de la con-centración de oxígeno en el sistema es la misma enel intervalo de tiempo contemplado independiente-mente de la aproximación considerada.

La diferencia en la concentración de oxígeno enfunción de la aproximación considerada y así mis-mo a la distinta alteración de la pastilla se debe alhecho de considerar o no el paquete de reaccionesde recombinación dados en Quiñones ef a/., 2000.

126

Modelizacián de los procesos de disokión/Hxmodón del combustible

La cantidad de masa alterada para el tiempo dereacción se calculó teniendo en cuenta las hipótesisde partida, es decir, la concentración de U(VI) en lacapa extema contigua a la capa ionizada nuncapuede ser mayor que la de la capa ionizada; cuan-do esta concentración sea mayor se producirá laprecipitación instantánea del exceso existente en di-cha capa. Así pues, como consecuencia del proce-so de lixiviación simulado mediante estas cuatroaproximaciones, y para tiempos de reacción corres-pondientes a un combustible gastado con enfria-mientos comprendidos entre 1000 y 2500 años, seaheraría entre un O.ó % y un 3.5 % de la pastillacombustible, aproximaciones realistas y conserva-doras respectivamente (Figura 9).

Las discrepancias mostradas entre las aproximacionesconservadoras y realistas entran dentro de los lími-tes de incertidumbre de los datos de que se parten.

Resultados obtenidos durante todo el tiempode la evaluación

Evolución en función del tiempo

En la Figura 10 y Figura 11 se muestran los resulta-dos obtenidos en las distintas simulaciones de laevolución de la concentración de U(VI) en la capaionizada así como la tasa de alteración de la matrizdel combustible, respectivamente, en función deltiempo. Los cálculos de la evolución de la concen-tración de U (Figura 10) hasta tiempos de reacciónde 106 años muestran un comportamiento similar alos resultados obtenidos en el estudio a 1000 años.Las concentraciones de uranio en la capa ionizadaalcanzan un estado estacionario en un periodo muycorto de tiempo en cada estadio de la simulaciónrealizada hasta un millón de años; consecuente-mente, la tasa de alteración se hace rápidamenteconstante en cada periodo de la evaluación.

Como se puede ver en la Figura 10, la evoluciónde la concentración de uranio y de la tasa de alte-ración de la matriz (Figura 11) son similares tantoen la aproximación conservadora como en la rea-lista, no obstante la diferencia inicial de aproxima-damente un orden de magnitud determinada en elprimer periodo de la evaluación entre ambos su-puestos, va aumentando progresivamente en los si-guientes períodos de evaluación. Es necesario des-tacar que, tanto para la aproximación conserva-dora como para la realista, no se encuentran dife-rencias significativas entre considerar o no la pre-sencia de carbonatos en el sistema.

Los datos obtenidos muestran una clara dependen-cia de la concentración de uranio(VI) en la capa io-nizada y de la tasa de alteración de la matriz delcombustible con la tasa de dosis a procedente delpropio combustible.

Los valores de concentración obtenidos en el su-puesto conservador varían entre 4.7-10-5 y 1.2-10-6

mol-dnrr3, mientras que la tasa de alteración des-ciende desde un valor de 1.0-10-9 a 4.1-10"12

mol-dm'3-S"'. En el caso del supuesto realista, losvalores de concentración de U(VI) en solución va-rían desde 4.6-10-6 mol-dnr3 para tiempos de 2500años, a partir del inicio de la disolución, hasta3-1 O'8 mol-dnr3 para el caso de 106 años. Los valo-res de tasa de alteración varían desde 1.8-10'10 a1.2-10'12 mol-dnr3is"', para 103y 106 años, respec-tivamente.

Evolución en función de la tasa de dosis a

Los resultados obtenidos en las distintas simulacio-nes hechas hasta un millón de años muestran unadependencia con la tasa de dosis a. Si se compa-ran los valores de concentración de U(VI) en el es-tado estacionario tanto en la capa ionizada comoen la capa más externa en función de la tasa dedosis existente en el sistema (Figura 12) se observaque existe una proporcionalidad directa entre estosvalores y la tasa de dosis. Las constantes de propor-cionalidad, que se muestran en la Tabla 5, se cal-cularon mediante regresiones lineales, obteniendoen todos los casos un coeficiente de correlación su-perior a 0.99. Cabe destacar, para una correcta ycompleta interpretación de los resultados, que latasa de dosis disminuye al aumentar el tiempo de laevaluación.

Como se comentó en las hipótesis de partida delmodelo cuando la concentración de uranio difundi-do supere la concentración de U(VI) en la capa ioni-zada, precipitará en forma de una fase secundaria.

Los términos independientes calculados a partir delajuste matemático no se contraponen a las hipóte-sis de partida del modelo. Los valores tan bajos ob-tenidos están en concordancia con las premisas delmodelo, que consideran un contenido inicial deU(VI) en el sistema nulo.

La diferencia obtenida en el parámetro es de alre-dedor de un orden de magnitud entre la aproxima-ción conservadora y la realista. Lo que, nuevamen-te, revela un grado de alteración de la pastilladistinto en función de considerar la recombinaciónde las especies radiolíticas producidas con la super-

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ficie del combustible oxidado o sin oxidar, o bien elconsiderar solamente la oxidación del combustiblepor los dos oxidantes mayoritarios producidos ra-diolíticamente en el sistema.

La proporcionalidad observada entre la tasa de do-sis y las concentraciones de U(VI) disuelto existentestanto en la capa ionizada como en la capa más ex-terna, se debe a que cuando se alcanza el estadoestacionario tanto la tasa de alteración del combus-tible como la concentración de U disuelto es fun-ción directa de la tasa de producción de especiesradiolíticas, o de manera equivalente, de la tasa dedosis.

En la Figura 13 se muestra la evolución de la tasade alteración de la pastilla de combustible en fun-ción de la tasa de dosis a. Como es de esperar, laevolución y por lo tanto la tendencia es exactamen-te la misma para los cuatro supuestos consideradosque los obtenidos a partir de los datos de concen-tración de U(VI) en la capa ionizada.

De acuerdo con los resultados obtenidos tanto la evo-lución de la concentración de U en la capa ionizadacomo la tasa de disolución de la pastilla no parecenverse directamente afectadas por la evolución geoquí-mica del agua en contacto con el sistema.

En la Figura 1 4 se muestran los resultados obteni-dos para las principales especies producidas radio-líticamente en los distintos supuestos, en función dela tasa de dosis a del sistema.

La concentración en la capa ionizada decrece conel descenso de la tasa de dosis a. El valor obtenidode la concentración de H2C>2 y H2 en la capa ioni-zada es prácticamente independiente de la aproxi-mación que se emplee (conservadora o realista) yno muestra variación alguna como consecuenciade la evolución geoquímica del agua, sino que pa-rece depender únicamente de la tasa de dosis a delsistema.

Para el caso de la concentración de O2 en la capaionizada se observa un comportamiento distinto enfunción de la aproximación empleada. El valor dela concentración es siempre mayor en la aproxima-ción realista. Este se ve afectado por la evolucióngeoquímica del agua. El cambio en el comporta-miento coincide con un cambio de una unidad enel pH del agua considerada (Tabla 1). El aumentode la alcalinidad en el sistema (tasas de dosis ba-jas) produce un aumento en la generación de oxí-geno radiolíticamente debido a los procesos de re-combinación considerados en el supuesto conser-vador. Este aumento en la generación radiolítica de

este oxidante no se aprecia en los resultados obte-nidos a partir del supuesto realista por lo que seatribuye este cambio, en el comportamiento del sis-tema, al paquete de reacciones de recombinaciónconsiderado. No obstante, la variación de la con-centración de oxígeno en el sistema debido a laevolución geoquímica del agua que entra en con-tacto con el combustible no parece afectar el pro-ceso de alteración de la pastilla combustible deacuerdo con los resultados obtenidos anteriormente(Figura 13 y Figura 14).

De los resultados obtenidos se deduce que tanto lageneración de los productos generados radiolítica-mente como la oxidación y disolución de la matrizdel combustible dependen linealmente de la tasade dosis aplicada al sistema, de forma que tantolos oxidantes y el hidrógeno generado como eluranio liberado y por lo tanto la tasa de alteraciónde la pastilla combustible, disminuyen al disminuirla tasa de dosis a y por lo tanto al aumentar eltiempo de evaluación. Por otro lado, el único pará-metro que se ve afectado por la evolución geoquí-mica del agua que entre en el sistema será el oxíge-no generado radiolíticamente, los demás pará-metros de interés no se ven afectados significativa-mente por dicha evolución de acuerdo con el mo-delo planteado.

De los datos obtenidos y considerando que cuandola concentración de LJ(VI) en la segunda capa essuperior a la de la capa ionizada se produce la pre-cipitación instantánea del exceso de masa corres-pondiente, se puede extrapolar y definir un porcen-taje de masa de la pastilla combustible alteradadebido al proceso de lixiviación en presencia de laradiación a procedente del combustible. Conside-rando esta aproximación, se observa que tanto enla aproximación conservadora como en la realistase produce un incremento en el porcentaje de pasti-lla alterada, siendo éste mayor para el caso de laaproximación conservadora (Figura 15).

En el caso de la aproximación conservadora se ob-tiene un porcentaje de pastilla alterada del 52 %para un tiempo de reacción de 106 años, mientrasque con la aproximación realista se obtiene un por-centaje de pastilla alterada del 11 %.

Liberación de elementosy radionucleidos

La solución del modelo de liberación con el códigoAMBER ha proporcionado la evolución temporal de

128

Moéelizaáón de los procesos de disolución/lixiviación del combustible

las concentraciones y actividades específicas de loselementos y radionucleidos asociados al combusti-ble gastado que han sido liberados al huelgo, asícomo los flujos de salida hacia el campo próximo.En la formulación del modelo también se ha tenidoen cuenta la variación de los diferentes parámetrosimplicados en el cálculo en función del estadio deevaluación.

En la Figura 16 presentamos los resultados de algu-nos elementos que describen los diferentes tipos decomportamiento que pueden darse en el sistema.

En la Figura 1 ó podemos apreciar diferentes com-portamientos. Para elementos altamente solublescon una composición isotópica de isótopos estableso de larga vida, como el cloro y el cesio, la evolu-ción de sus concentraciones en el huelgo vienecontrolada cinéticamente. El descenso escalonadoen dichas concentraciones es debido a la variaciónde kd¡ss, la tasa unitaria de oxidación-disolución, ob-tenida del modelo radiolítico. Así, después de al-canzarse el estado estacionario transitorio no trans-curre suficiente tiempo como para que la concen-tración disminuya exponencialmente debido a uncambio en kj¡ss, que altera las condiciones del siste-ma y provoca que se establezca un nuevo estadoestacionario transitorio. Las concentraciones obteni-das en el caso consejador (GTI02) son superioresen menos de un orden de magnitud a las concen-traciones del caso realista (GTI04), reflejando lamayor tasa de alteración de la matriz del combusti-ble en el caso conservador.

El bismuto se caracteriza por un comportamiento si-milar al Cl y al Cs durante los primeros estadios dela simulación, hasta los 104 años de tiempo decontacto. Este hecho era de esperar puesto que elbismuto es un elemento muy soluble, sin fase se-cundaria conocida bajo las condiciones geoquími-cas de nuestro sistema. No obstante, a partir de esemomento, se produce un incremento considerableen la concentración de bismuto en el huelgo, comoconsecuencia de la acumulación radiactiva de losdiferentes isótopos del bismuto que forman parte decadenas radiactivas. Al igual que para el Cl y el Cs,y por la misma causa, también existe una diferenciaen el comportamiento del bismuto para los dos ca-sos considerados, conservador y realista.

El elemento Nb, a pesar de tener una fase secunda-ria bien identificada, no alcanza su límite de solubi-lidad. Por lo tanto, su concentración viene controla-da cinéticamente. La evolución de Nb es comple-tamente diferente de la del Cl y el Cs, pero similara la del Bi, debido a la acumulación radiactiva del

Nb-93 por la desintegración de Zr-93, tanto en lapastilla como en el huelgo. Con respecto a las dosaproximaciones consideradas, el Nb sigue la mismapauta que los otros elementos solubles discutidoshasta el momento.

El comportamiento del Sr es análogo al del Nb enel sentido de que existen fases secundarias paraambos, pero que no limitan sus concentracionespuesto que la liberación de esironcio de la matrizno es suficiente para que se llegue a su límite desolubilidad. Como consecuencia, la concentraciónde estroncio viene controlada cinéticamente y suevolución es análoga a la evolución del Cl y el Cspara los dos casos. No obstante, si se produjera al-gún cambio en las condiciones geoquímicas del sis-tema que conllevaran un descenso de los límites desolubilidad podría darse un cambio de control ciné-tico a control termodinámico de la concentraciónde estroncio en solución. Este efecto sería más pro-bable en el caso conservador, al ser las concentra-ciones alcanzadas por procesos cinéticos superioresa las del caso realista. Por otro lado, el descensoen más de dos órdenes de magnitud en el límite desolubilidad del estroncio se debe a un cambio en sufase secundaria, de celestina a estroncianita. La for-mación de una nueva fase sólida es consecuenciadel cambio en las condiciones químicas del aguasubterránea granítica como consecuencia de su in-teracción con la barrera arcillosa.

La concentración de tecnecio viene gobernada prin-cipalmente por la solubilidad del oxihidróxido deTc(IV), la fase estable bajo las condiciones del siste-ma. El incremento en más de dos órdenes de mag-nitud en su límite de solubilidad se debe al cambiodel pH del sistema a valores más alcalinos, debidoa la evolución del agua que entra en contacto conel combustible gastado. Al final del periodo de eva-luación se observa una rápida disminución de laconcentración de tecnecio debido a la desintegra-ción radiactiva del principal isótopo del tecnecio,Tc-99. Esta disminución se produce a partir de los700.000 años en el caso conservador y a partir delos 400.000 años en el caso realista. Esta diferen-cia se debe a que en el caso realista, al producirseuna menor liberación, se forma menos precipitado,y puede mantener por menos tiempo la concentra-ción en el huelgo al límite de solubilidad de su faselimitante.

Las concentraciones de estaño y plutonio, al serelementos muy poco solubles, vienen controladastermodinámicamente, por lo que se mantienen du-rante todo el periodo de evaluación en el límite de

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solubilidad de sus respectivas fases sólidas paraambos casos considerados, conservativo y realista.En el caso del plutonio, hay que tener en cuenta,además, que sus isótopos son de vida larga y notienen un efecto apreciable sobre el control termo-dinámico en el tiempo considerado (106 años).

Los elementos discutidos anteriormente han sido es-cogidos como ejemplos de los diferentes comporta-mientos que nos podemos esperar en el sistemabajo estudio. No sólo sus concentraciones, sinotambién sus flujos de salida del sistema son impor-tantes desde el punto de vista de evaluación delcomportamiento. Una discusión más detallada seencuentra en Cera eí a/., 2000a. Aquí discutimos elcaso del plutonio (Figura 1 7), por ser uno de loselementos más representativos.

La evolución de los flujos isotópicos es el resultadodel acoplamiento de las diferentes vidas medias delos isótopos del plutonio, todos ellos radiactivos,con el hecho de que comparten el límite de solubili-dad del plutonio como elemento. Así, el flujo dePu-242 aumenta con el tiempo porque los otrosisótopos, de vida media inferior, se van desinte-grando en la pastilla, el huelgo y el precipitado. Alfinal del periodo de evaluación tan sólo queda enel precipitado Pu-242, que se disuelve para mante-ner la concentración de plutonio en su límite de so-lubilidad.

En el caso del Pu-240, aunque de escasa relevan-cia, es interesante notar que se observa un cambiode tendencia a partir de los 200.000 años, mo-mento en que su actividad específica deja de dismi-nuir conforme a su vida media de 6.540 años, pro-duciéndose un mínimo a partir del cual la actividadaumenta lentamente. La explicación no es otra quela pertenencia del Pu-240 a la siguiente cadena ra-diactiva:

Pu-244 -> U-240 -> Np-240m -» Pu-240 -»...

ConclusionesSe ha desarrollado un modelo para la determina-ción de la concentración de productos radiolíticos yalteración de la matriz del combustible que ha ser-vido de base para la elaboración del modelo de li-beración de elementos estables y radionucleidos delcombustible gastado.

Las velocidades de alteración del combustible gas-tado han sido un orden de magnitud mayores apartir de los cálculos utilizados considerando la

aproximación conservadora. En dicha aproximaciónse alteraría el 50 % del CG en 1 millón de años,mientras que con la aproximación realista sólo sealteraría el 10 %.

En cuanto a la liberación de elementos del combus-tible gastado, podemos clasificar los diferentes ele-mentos presentes en el inventario reducido de lapastilla en tres grupos:

Q Un primer grupo lo constituyen aquellos enque la fase secundaria que limita su concen-tración es muy insoluble y por tanto su concen-tración en el huelgo vendrá controlada termo-dinámicamente, tanto en la aproximación con-servadora como en la realista. Los elementosZr, Te, Pd, Ag, Sn, Sm, Np, Pu y Am entraríandentro de esta categoría.

a Un segundo grupo lo constituyen aquellos ra-dionucleidos cuya concentración viene contro-lada cinéticamente, debido a la inexistencia defases secundarias lo suficientemente estables oa que, aún existiendo, su contenido inicial enla pastilla es tan bajo que no llega a superarsenunca el límite de solubilidad. En estos casosla aproximación realista proporciona típica-mente una concentración inferior en un ordende magnitud respecto a la aproximación con-servadora. En este grupo entran los elementosC, Cl, Rb, Nb, I, Cs, B¡, Ra y Pa.

ü Por último, se ha determinado la existencia deun tercer grupo constituido por los elementosNi, Se, Sr, Mo, Th, y CE que muestran uncomportamiento mixto, controlado inicialmen-te por la fase limitante, al menos en la aproxi-mación conservadora, pero evolucionando ha-cia un control cinético a medida que se redi-suelven los precipitados secundarios inicial-mente considerados.

El trabajo presentado aquí tiene, tanto desde elpunto de vista conceptual como numérico, impor-tantes implicaciones en la aplicabilidad de los lími-tes de solubilidad para establecer el término fuenteen los ejercicios de evaluación del comportamientodel repositorio de residuos de alta actividad.

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131

IVJornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modetación numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

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132

Modelizadón de los procesos de disolución/lixiviación del combustible

Tabla 1Evolución temporal de la composición química del agua granito-bentonítica considerada para el ejercicio de evaluacióndel comportamiento ENRESA2000.

Elemento/parámetro

HCO7

cr

sorCa2 +

M g 2 +

Na+

K+

Fe2 +

SiO2(oc)

PH

1,000

1.75-10"3

9.28-10"2

2.67-10"2

1.39-10"2

1.38-102

9.10-10"2

8.26-10""

7.66-10"6

6.96-10"4

6.71

2,500

2.09-10"3

M H O ' 2

3.22-10"2

1.44-10"2

1.38-10-2

8.9610-2

8.27-10""

1.33-10"5

5.61-10""

6.74

Tabla 2Descripción de los casos sujetos a estudio,

Denominación

GTIO1

GTI02

GTI03

GTI04

5,000

2.55-10'3

6.48-10"2

3.96-10-2

1.51-10"2

1.37-10"2

8.73-10"2

8.2710'4

2.49-10-5

4.2510""

6.78

Tiempo (años)

10,000 25,000

3.21103 4.48-10'3

4.15-10"2 L I M O - 2

4.3810-2 ! 23-102

1.40-10"2 2.15.10"3

1.21-10"2 1.67-10"3

7.8510-2 3 1 6 . 1 0 -2

7.7810-" 3.1910-"

4.07-10"5 7.0710"6

3.37-10-" 2.84104

6.82 7.29

Aproximación

Conservadora

Conservadora

Realista

Realista

50,000

5.14-10'3

1.52-10"3

1.31-10"3

1.2810"

8.15-10"5

8.46-10"3

8.49-10"5

1.84-10"7

2.85-10""

8.18

100,000

5.28-10"3

4.07-10"4

3.02-10"5

5.16-1O"5

2.8810-5

5.31-10"3

5.37-10'5

8.35-10'8

2.83-10"4

8.53

500,000

5.28-10"3

3.95-10"4

1.5710-5

5.45-10"5

3.06-10"5

5.26-10"3

5.5310-5

1.35-10"7

2.43-10"4

8.56

1,000,000

5.27-10"3

3.95-104

1.57-10"5

5.93-10"5

3.36-10-5

5.22-10"3

5.77-10"5

1.76-10"7

2.27-10""

8.55

Influencia de carbonates

No

Sí

No

Sí

133

IV Jomadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modellzación numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

Tabla 3Fases limitantes de la concentración en medio acuoso de los distintos elementos contenidos en la matriz del combustible.

Elemento

C

Cl

Ni

Se

Rb

Sr

Zr

Nb

Mo

Te

Pd

Ag

Fases limitantes

—

—

*

FeSe

—

Celestina/EstroncianitD

ZrO2(am)

NaNbO3

CaMo04

TcO2-l-63H2O

' Pd(OH)2(s)

AgCI

Elementó

Sn

1

Cs

Sm

Bi

Th

Np

Pu

Cm

Am

Ra

Pa

Fases limitantes

SnO2

—

—

Sm2(C03)3

—

Tb(0rl)4

Np(0H)4

Pu(OH)4

CmOHCO3

AmOHCO3

RaS04

Pa2O5

* Véase Cera etol., 2000o.

134

Modetadón de los procesos de disolución/lixiviación delcombusÉle

Tabla 4Solubilidades calculadas para las distintas fases limitantes de acuerdo con la evolución química del agua (Tabla 1)y considerando un valor de p e = -0.62 constante en todos los períodos.

Elemento

Ag

Am

Cm

Mo

Nb

Np

Pa

Pd

Pu

Ra

Se

Sm

Sn

Sr

Te

Th

Zr

1,000

4.28-10"6

4.14-10"6

1.99-10'7

1.78-10-5

1.03-10-5

3.85-10"9

3.18-10"7

1.23-10'4

1.01-10"9

6.51-10"8

4.72-10"9

2.36-10"6

2.17-10"8

1.93-10"3

1.01-10"8

5.03-10"8

2.49-10-'

2,500

3.73-10"6

3.73-10"'

1.56-10"'

1.79-10"5

9.95-10"6

4.58-10"'

3.18-10"7

6.4810-5

8.18-1010

5.55-10"8

2.69-10"'

1.99-10-'

2.17-10'8

1.71-103

1.0510"8

6.00-10"8

2.49-10"'

5,000

3.00-10"6

3.27-10"6

1.17-10'

1.80-10-5

9.59-10"'

5.55-10'9

3.18-10"'

2.50-10"5

6.27-10"10

5.3110s

1.41-10"'

1.65-10-'

2.1710"8

1.51-10"3

1.09108

7.32-10'8

2.49-10"'

10,000

2.01-10"'

2.67-10"'

8.20-10"8

1.93-10"5

9.94-10"'

6.94-10"'

3.18-10"'

7.14-10"'

4.85-10-'°

4.90-10"8

8.25-10"'"

1.27-10''

2.18-10"8

1.38-10"3

1.15-10'8

9.18-10"8

2.50-10'9

Tiempo (años)

25,000

7.87-10'7

3.69-10'7

1.1010"8

5.75-10'5

1.0710'5

9.45-10"9

3.17-10"7

3.98-10"'

1.12-10-'°

5.65-10"8

1.22-10"9

3.43-10"7

2.19-10"8

6.15-10""

9.52-10"'

1.26-10"'

2.51-10'9

50,000

5.65-10"7

6.58-10"8

7.67-10"'°

4.37-10"4

1.85-10-5

1.08-10"8

3.1 6-1 O"'

3.98-10"6

1.03-10"'0

1.35-107

1.12-10"'

2.96-10"'

2.22-10"8

3.17-10"5

1.12-10"'

1.42-10-'

2.51-10"'

100,000

9.33-10"'

5.14-10'8

3.12-10'°

9.82-10"

2.65-10"5

l . l l - lO " '

3.16-10"'

3.98-10"6

1.03-10-'°

3.78-10"6

4.45-10""

3.86-10"'

2.26-10'8

1.14-10-5

2.60-10"'

1.46-10"'

2.51-10"9

500,000

9.50-10"'

5.07-10"8

2.90-10"10

9.29-10'4

2.66-10-5

1.12-10"8

3.16-10"7

3.98-10-'

1.03-10"'0

7.25-10"6

4.35-10""

3.97-10"'

2.26-10"8

1.06-10'5

3.42-10"'

1.46-10'

2.51-10-'

1,000,000

9.48-10"'

5.08-10"8

2.95-10"10

8.44-10"4

2.68-10'5

1.11-10"8

3.16107

3.98-10"'

1.03-10-'°

7.24-10'6

2.83-10-4

3.92-10-'

2.26-10"8

1.07-10-5

3.12-10-'

1.46-10"7

2.51 -10"'

Tabla5Parámetros del ajuste lineal que relaciona la concentración de U(VI) en la capa ionizada con la tasa de dosis a ,según la ecuación: [U(VI)] = A + B(tasa de dosis (Gy-r1)).

Caso

GTI01

GTI02

GTI03

GTI04

A (mol-drrr3)

-1.06-10""

-1.02-10"11

-3.58-10-"

-4.40-10-'3

B (mol-dm^sGy-1)

3.16-10"8

3.16-10"8

5.40-10"'

5.46-10"'

R

0.9998

0.9998

0.9999

0.9999

135

IV Jornadas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelización numérica y evaluación de la segundad a largo plazo..

o -

Figura I. Diagrama de predominancia de distintas fases de uranio (a partir de los datos termodinámicas seleccionados por Grentbe et al.,1992). La zona sombreada oscura muestra el rango de pe y pH que se podría esperar de lo evolución geoquímico de la bentonita

como resultado de su contacto con agua granítica (Arcos et al, 2000), mientras que lo zona sombreada clara representael rango de pe que se podría alcanzar como consecuencia de la generación de oxidantes por la radiólisis del agua.

barra .

9 mm

13.46 mm

l fe"

• 16 mm

2r.

13.63 mm h0

Figura 2. Geometría del sistema.

136


>

"0,- - -X,

—

^ a ^ H?0

f\r^r^^ - ^ \Oxidantes

(HA0¡)

V——*—-^e"

V Llgandos acuosos

U01

c

^>

^ f c U(VI)(ac)

> ¿ "U0:,{OHj.(s)"

Radiólísis del agua

Oxidación de la superfice

R»

Disolución de la capaoxidada

R*

Ireciplfación de 1) (VI)

Figura 3. Gráfico esquemático de los principales procesos involucrados en la disolución oxidativo del combustible.

lm12/id

= •

1/L/-E-

12md 12d 12kd

1 r n ' ITTT ' ' ' r T I T 1 í

.a-o-a—a-a—o-o—a-a—o-a-a

Aproximaciónconseivodaiaconservadororealistarealista

embónalosnosinosi

—0—--O--...-A-

—v—

"1 !lGs

Tiempo

Fvolución de la concentración de U(VI) en la capa ionizada durante la lixiviación de una pastilla de combustibleen presencia de un campo de radiación a . Tiempo de reacción entre 1000 - 2500 años.

137


12/jd

lp - r

If +

12md 12d 12kd

_a—a-D-D—a-a—a-a—a-a—a-a-a-

Ib

Aproximaciónconservadoraconservadorarealistarealista

carbonatonosinosi

—a—- -O- -....£....—"7—

Tiempolite lGs

Figura 5. Evolución de la tasa de alteración de la pastilla de combustible. Tiempo de reacción entre 1000 - 2500 años.

12md 12d 12kd


carbonatasnosinosi

HA

--O--....¿,...—v—

HA»

- -A-• - V -

—O—

¿¿Vi/JO !

Tiempo

Figura 6. Evolución de la concentración de peróxido de hidrógeno para tiempos de reacción entre 1000 - 2500 años.

138

Modelizoción de los procesos de disolución/lixiviación del cómbasele

O-0-O O-O O-O O-O—O-D-d;

Tiempo m IGs

Figura 7. Evolución de la concentración de 02 en solución y difundido fuera de lo capa ionizada. Tiempos de reacción entre 1000 - 2500 años.

12/jd 12md 12d 12kd

1 ' ' ' ' " " I "i ' ' ' " " ' I

Aproximaciónconservodoraconservadorarealistarealista

carbonotosnosinosi

H,—o—- O - -....A-—v—

P—O—- - O -....A-—v—

IGs

Figura 8. Evolución de la concentración de H2 en solución y difundido fuera de la capa ionizada durante la disoluciónde una pastilla combustible en presencia de radiación a . Tiempos de reacción de 1000 a 2500 años.

139


lks lMs

Tiempo

lGs

Figura 9. Porcentaje de pastilla combustible disuelta para tiempos de reacción comprendidos entre 1000 - 2500 años.

Aproximación embonólosconservadora noconservadora sirealista norealista si

103 10* 10s

Tiempo / años10'

Figura 10. Evolución de la concentración de U(VI) en solución en lo capa ionizada.

140


i- 10

é—e©

8-

Q


corbonatosnasinosi

—D—- - C - -....(y...

—o—

Tiempo/años10s

Ú

8--8

©

- 0101

Figura 11. Evolución de la tasa de alteración de la postilla combustible durante el proceso de lixiviación.

Aproximación corbonatos U(V!) U0,Dconservadora no Q nconservadora si o orealista no A Arealista si v v

l m 10m

Tosa de dosis/Gy-s"'

100m

Figura 12. Evolución de la concentración de UIW en lo capo ionizada y de lo concentración de I)(VI) difundido o la copa más externoen función de la tasa de dosis a del sistema.

141

IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modekadón numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

In -

OOp -

10p -

l p -

Aproximación carbonatasconservadora noconservadora sirealista norealista si

DD

1 * • * i

D0AV

Q

' '"1

Q

1 ' '

a

i i i i i i i i i i i i

o

D :

D

o

* :

-

-

100A/ l m 10mTasa de dosis/Gys1

100m

Figura 13. Evolución de la tasa de alteración de la pastilla combustible en función de la tasa de dosisa del sistema.

Aproximación carbonate H¡0, H¡ O,conservadora no D •conservadora si O o

no A Arealista si v V

lm 10mTasa de dosis/Gys"'

100m

Figura 14. Concentración de los productos radiolíticos (H2O2,02 y H2) en la capa ionizada en el estado estacionarioen función de la tasa de dosis a del sistema.

142

Modelizadón de los procesos de disolución/lixiviación del combustible

Aproximación carbonatasconsejadora no

si - orealista no

si - v -

10$ 10'Tiempo/años

Figura 15. Porcentaje de pastilla combustible alterada en un millón de años en función de que se considere las aproximacionesconservadoras (61101 y 61102) o las realistas (61103 y 61104).

143


10'3

i o s

10'

iff"

10'

10'

L GTI02

lüioi—>—•~ " • Cl>-n

- I>—

103 10* 10s 10'

Iff1

102

io-3

10'4

10 s

1 0 '

Iff7

GTI02II

• • • ^ N — ,

103 104 10s 10'

10"5

1 0 '

w

í 10¿ io3

GTI02

GTI04 '

y f •••''

H

10'4

10 s JtoNbOj

/

XXJOOO

^ ~ —

. . . - . _ _ , • • -

GTI02

GTI04

|~Ñb]

IO4 10s 10' 103 104 105 10'

104

10'

Iff7

SrSO((s)' P=>0000<><x>oo<xx«>ooo

\ \GTI02

'• v GTI04

oooooexx

\ iÓOOCO

0SrCO3(s)

^

\

103 104 10s 10'

10'

10' 10s10'

Iff7

10'

SnO,(s)

|~sñ]

wvwwwwvvwww

103 104 10s 10'

Tiempo (años)

10'

0 r ' ° -

B

Pu(0H),(s)

103 104 105 10'

Tiempo (años)

Figura 16. Evolución de las concentraciones en el huelgo de algunos elementos representativos.


1 O 1 S

T- i - \Tiempo (anos)10'

figura 17. Flujos de salida para los isótopos de plutonio, de algunos radionucleidos.

145

Modelización de los procesos de retención: soráón

MODELIZACIÓN DE LOS PROCESOS DE RETENCIÓN:SORCIÓN

L. Duro, J. Guimerá y J. BrunoEnviros-QuantiSci

T. Missana y M.GarcíaCiemat

P. HernánENRESA

ResumenLos procesos de retención de los radionucleidos através del medio geológico son de especial relevan-cia para los ejercicios de evaluación del comporta-miento. La integración de los procesos de retención(adsorción) de los solutos en los códigos de trans-porte se realiza normalmente en función del coefi-ciente de distribución Kd, definida como el cocienteentre la concentración de soluto adsorbido y laconcentración de soluto en disolución. Así, se defi-ne el coeficiente de retardo como:

siendo p la densidad y 0 la porosidad del medio.

El coeficiente de distribución, no obstante, varía conla composición de la disolución y con la concentra-ción del soluto en cuestión, por lo que sólo puedeconsiderarse constante bajo unas condiciones quí-micas determinadas, lo cual puede plantear proble-mas en medios donde la variabilidad química seaimportante.

Por este motivo, cualquier modelización de trans-porte de radionucleidos a través de un medio sólidoprecisa, a priori, de la determinación experimentalde coeficientes de distribución (Kd) bajo las condi-ciones químicas concretas del estudio en cuestión,lo cual ha dado lugar a un gran número de deter-minaciones de Kd para muchos radionucleidos bajodistintas condiciones sobre distintos sustratos sóli-dos de interés, como granito, bentonita, mineralescomunes en los rellenos fisurales, etc. En este con-texto, se ha realizado un gran esfuerzo en determi-

nar experimentalmente los coeficientes de distribu-ción de diversos radioelementos (tales como U, Se,Cs, Np etc.) sobre granito y bentonitas bajo condi-ciones experimentales relevantes desde un punto devista de PA.

La disponibilidad de una amplia base de datos ex-perimentales es crucial en el desarrollo de modelostermodinámicos de adsorción, llamados de coordi-nación superficial. Estos modelos son equivalentesa los modelos de especiación acuosa en tanto encuanto trabajan con constantes de equilibrio inde-pendientes de la composición de la fase acuosa.Los modelos de coordinación superficial han experi-mentado un gran desarrollo en las últimas décadasdebido a que suponen un conocimiento muchomás profundo de la interacción que da lugar a laadsorción y a que permiten la confección de unabase de datos termodinámicos "universal", enten-diendo por universal independiente de las condicio-nes experimentales. Los importantes avances en elentendimiento de la físico-química de las superficiesminerales, de la interfase mineral/agua debidotambién a nuevas aproximaciones experimentales alos estudios de sorción, como por ejemplo las técni-cas espectroscópicas, han conducido a su ulteriordesarrollo en los últimos años.

En este trabajo presentamos las relaciones existen-tes entre el coeficiente experimental de distribución,Kd, y las constantes de coordinación superficial.También mostramos el proceso de modelización dela retención de radionucleidos desde principio a fin.Ilustramos cómo a partir de resultados de adsorción

147

IV Jomados de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelizadón numérica y evaluación de la seguridad o largo plazo...

obtenidos en laboratorio en batch obtenemos lasconstantes termodinámicas de adsorción, es decir,confeccionamos un modelo de coordinación super-ficial. A partir de dicho modelo simulamos el trans-porte de radionucleidos a través de un medio geo-lógico determinado bajo distintas condicionesquímicas, lo cual no hubiese sido posible utilizandocoeficientes de distribución (Kd's). La principal con-clusión que podemos extraer es que los resultadosexperimentales de determinación de Kd son necesa-rios para alimentar los modelos termodinámicos decoordinación superficial, pero que no resulta con-veniente la extrapolación directa de Kd obtenidasbajo unas condiciones químicas determinadas aotras distintas. Por otro lado, la confección de mo-delos de coordinación superficial es de extrema uti-lidad para el cálculo de los factores de retardo utili-zados normalmente en los códigos de transporteque se aplican en los ejercicios de PA, dado quenos permite evaluar el valor del coeficiente Kd bajodiversas condiciones químicas características de losdistintos entornos en los que puede hallarse el ra-dionucleido desde su liberación del combustiblehasta su llegada al campo lejano.

IntroducciónEl comportamiento de migración de los radionuclei-dos una vez liberados de la matriz del combustiblenuclear gastado es de crucial importancia en lasevaluaciones de comportamiento y de riesgo de unalmacenamiento geológico profundo (AGP). Poreste motivo, los procesos de retardo a la migraciónde dichos radionucleidos son un tema de interésdentro de todos los programas de I + D de las agen-cias nucleares. Uno de dichos procesos lo constitu-ye la adsorción. El proceso de adsorción consisteen la retención del radionucleido sobre la superficiede los minerales que encuentra a su paso. Dentrodel III plan de I + D de ENRESA se han desarrolladodiversos proyectos dedicados al estudio de dichosprocesos. El proyecto MYCO (Migración Y COIoi-des) se basó en la determinación experimental delos coeficientes de distribución de diversos radionu-cleidos sobre varios materiales geológicos, talescomo arcillas y granitos. Este proyecto ha nutrido alas bases de datos de parámetros de sorción, es de-cir, se sitúa dentro de los estudios de conocimientobásico. Otro de los proyectos en relación con eltema ha sido el proyecto llamado NEA-SORB en elcual han participado diversas agencias y ha sidoauspiciado por la NEA (Nuclear Energy Agency).

Durante dicho proyecto se realizó una revisión delconocimiento existente sobre los procesos de adsor-ción, así como de los modelos conceptuales y mate-máticos utilizados en su descripción tanto de formacualitativa como cuantitativa. Finalmente, podemosdestacar el proyecto CRR como uno de los entornosen los cuales se pueden aplicar los conocimientosextraídos de los anteriores proyectos en la predic-ción del comportamiento de migración de radionu-cleidos a través de un medio granítico fracturado.

La cuantificación de la adsorción de un elementosobre un substrato sólido se realiza históricamenteutilizando el coeficiente de distribución, Kd. Dichoparámetro se define como el cociente entre la con-centración de un componente M en dos fases dis-tintas, es decir, viene definido para sistemas multi-fásicos.

Los valores de Kd se recopilan en forma de basesde datos. Recientemente se ha realizado un impor-tante esfuerzo en la recopilación de una base dedatos para la adsorción de radionuclejdos sobremedios geológicos de importancia para ENRESA,cuyo resultado se ha publicado como un informetécnico (García, 2000). Dicho informe complemen-ta otras revisiones anteriores que se han realizadopor otras agencias europeas, tales como NAGRAen el año 1 996 (Stenhouse, 96) y SKB en el año1997 (Carbol and Engvist, 97 y Bruno et al., 1997).

La modelización de adsorción de los radionucleidosy, en general, de los metales traza en medios geo-lógicos requiere el conocimiento de una serie deparámetros de adsorción que permitan representarla interacción entre los diversos elementos de inte-rés y las superficies reactivas, lo cual normalmentese realiza utilizando un conjunto de valores de Kdespecíficos del emplazamiento así como del con-cepto de almacenamiento.

Sin embargo, la utilización de Kd es complicadadebido a que no es una constante en el sentido es-tricto de la palabra, sino que depende de todas lasvariables físicas y químicas del sistema considerado.Por este motivo existe la necesidad de describir lavariación de Kd con los principales parámetros delmedio, lo cual nos permitirá desarrollar prediccio-nes más adecuadas del comportamiento de los ra-dionucleidos en su interacción con las superficiesminerales.

Desde un punto de vista geoquímico, la utilizaciónde Kd está justificada cuando ni los metales quenos incumben ni las superficies adsorbentes interac-cionan con otros metales o ligandos presentes en el

148

Modekadón de los procesos de retención: soraón

sistema. Para cumplir esta condición, el mineral nodebería contener grupos terminales susceptibles ala hidrólisis, es decir, no debería contener grupossilanoles (>SiOH), aluminóles (>AIOH) ni hidroxoférricos (>FeOH). Esto produce que sea prácti-camente impo sible hallar sistemas naturales don-de la utilización del coeficiente de distribución Kdesté estrictamente justificado. Por otro lado, el me-tal deber presentar condiciones ácido-base muydébiles para presentarse como un ion libre bajo lospH normales de las aguas naturales, o bien presen-tar una especiación uniforme bajo condiciones quí-micas variables.

Por otro lado, hemos de considerar que, normal-mente, nos ocupan metales que presentan un com-portamiento químico francamente complicado, talescomo el uranio (cuyo comportamiento frente a lahidrólisis es uno de los más complicados de la tablaperiódica y que forma compuestos de coordinaciónespecialmente fuertes con carbonatos y fosfatos) oel níquel (el cual comienza a hidrolizarse a los pHtípicos de aguas graníticas).

En concreto, podemos afirmar que variables talescomo el pH, el potencial redox (Eh), la concentra-ción de ligandos coordinantes de los metales de in-terés, tales como carbonatos, fosfatos, etc., la pre-sencia de metales que puedan competir con elmetal que nos interesa por la superficie libre del só-lido, la relación Área superficial/Volumen de disolu-ción (SA/V), la temperatura, etc., pueden hacer va-riar el valor del coeficiente de distribución demanera importante. En la Figura 1 mostramos unesquema de la complejidad existente en nuestro sis-tema debido al gran número de equilibrios quími-cos que pueden darse tanto en disolución como enla superficie del sólido.

En las Figuras 2 y 3 hemos representado algunosejemplos de la variación que puede experimentar elcoeficiente de distribución Kd con algunos de losparámetros físico-químicos del medio.

De las figuras anteriores podemos ver que al variarel tamaño de partícula del sólido adsorbente, esdecir, al variar la relación SA/V, el coeficiente dedistribución del europio sobre granito se reduce en1/3. Por otro lado, al aumentar en una unidad depH (de 7.8 a 8.5) la Kd de níquel sobre granito au-menta 3 unidades logarítmicas, con el correspon-diente aumento en el coeficiente de retardo. En elcaso en que nuestro sistema hipotético presente unpH alrededor de 7.5 implica que supondremos unaKd muy baja, es decir, que el níquel no se retarda yviaja a la misma velocidad, prácticamente, que el

agua. En dicho caso, si el pH de nuestro sistemaevolucionase hacia valores más alcalinos comete-ríamos un error por exceso, es decir, estaríamosrealizando una estimación conservativa, lo cual noconllevaría un riesgo importante. Por el contrario, siel pH de nuestro sistema se encuentra alrededor de8.5, una pequeña variación de pH hacia valoresmenos alcalinos implicaría que nuestras prediccio-nes fuesen erróneas y, además, estaríamos infrava-lorando el riesgo radiológico asociado a la migra-ción del Ni.

Una de las posibles soluciones para eliminar la in-certidumbre asociada al valor de Kd sería obtenerun valor de Kd para cada condición experimental.Sin embargo, los entornos geoquímicos son siste-mas muy conocidos por su heterogeneidad y, por lotanto, tendrían que determinarse un enorme núme-ro de Kd , lo que resultaría en una base de datosextremadamente grande. Una segunda alternativaes el uso de isofermas de adsorción.

La aparición de las isofermas de adsorción comolas más comunes, la Langmuir y la de Freundlichsupuso una mejora sustancial en la modelizaciónde adsorción. Sin embargo, éstas tienen limitacio-nes muy similares a las presentadas por el uso deKd: las constantes que aparecen en las expresionesde las isotermas de adsorción dependen de las con-diciones químicas del medio. Como ejemplo pode-mos observar el gráfico de la concentración de me-tal adsorbido vs la concentración acuosa de metalpara el sistema de la figura 4.

Tal y como podemos observar, la pendiente de lasrectas, es decir, la constante de adsorción asociadaa la isoterma no es la misma para todos los casos,sino que depende de la relación SA/V del sistema.

Nuestro problema básico es, pues, cómo integrar lavariabilidad de Kd en los ejercicios de evaluacióndel comportamiento si dicha Kd varía de unas con-diciones a otras.

La solución más adecuada al problema la constitu-yen los llamados modelos de coordinación superfi-cial (Surface Comp/exafíon Models SCM). Dichosmodelos se basan en la utilización de constantes deequilibrio termodinámicas para la descripción delos equilibrios de adsorción. Uno de los inconve-nientes de dichos modelos lo constituye la grancantidad de parámetros necesarios para su utiliza-ción, como por ejemplo los puntos de coordinaciónde la superficie del sólido, que dependen de la su-perficie reactiva, difícil de determinar en medios na-turales.

149

IVJomoéas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelización numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

Sin embargo, a pesar de dicha dificultad la utiliza-ción de dichos modelos debe ser llevada a la prác-tica puesto que una vez determinada una constantetermodinámica de adsorción para una cierta reac-ción, ésta puede extrapolarse a todas las condicio-nes experimentales en las que nos encontremos.

A continuación describimos una alternativa para ex-presar la dependencia del coeficiente de distribu-ción, Kd, con las constantes físico-químicas del me-dio y en función de constantes termodinámicas deadsorción.

y, en general:

B. Equilibrios de superficie

Equilibrios de acidez superficial

>SOH*»SO~+H+ /C = -•SQ-}[H+]{> SOH}

(eq.8)

Formulación matemáticaEl coeficiente de distribución de un metal, M, entreuna disolución acuosa y la superficie de un sólidose define como:

[ML

los equilibrios termodinámicas que hemos de consi-derar para describir el sistema de adsorción son lossiguientes:

A. Equilibrios de coordinación acuosadel metal, M2 +

/V12+ + 2L-

con

con

M2+ + Q" o MQ+ con Kn , =[MQ+

(eq.2)

••' [M2+][Ql-, (eq.3)

M2+ +2Q- o A4Q2 con KQ,2 =[A42+][Q-

(eq.4)

Donde L y Q son ligandos acuosos.

La concentración total de metal en fase acuosa ven-drá dada por:

[MQ+]-t-[A4Q2] + ... (eq.5)

por lo tanto:

(eq.6)

(eq.9)

Equilibrios de coordinación superificial> SOH + M2+ o > SOM+ + H+

S'M {>SOH}[M2+\

XOH + M

=

XOM+ + H+

XOM+}[H+]

{>XOH}[M2

(eq.10)

(eq.ll)

Donde >SOH y >XOH representan superficies mi-nerales distintas. Para simplificar, hemos conside-rado que dichas superficies sólo presentan despro-tonación, pero también es probable que puedancoordinar protones, quedando como >SOH2 y

Si combinamos las ecuaciones 8 y 1 0 y las ecuacio-nes 9 y 11, llegamos a las expresiones siguientes:

SO~ + M2+ o > SOM+

_KSM_ {>SOM+}

{>SO~}[M2+]

• A42+ o > XOM+

{> XOM+}

~ {> XQ-}[M2+]

(eq.12).

(eq.13)

La concentración total del metal coordinado a lassuperficies sólidas vendrá dado por:

XOM+} (eq.14)}lol = {> SOM+]

y, por lo tanto:

{M}lot = [M2+] {Ks{> SO-} + Kx{> XO-}} (eq. 15)

lo cual podemos generalizar:

150

Modelización de los procesos de retención: sortión

, = [M (eq.ló)

donde el sumatorio se extiende a todos los sólidos Sy a todos los complejos (>SO)qM.

Como ya hemos discutido, el coeficiente de distri-bución, Kd, viene definido por:

{M}t,

[M]la

(eq.17)

Y substituyendo las ecuaciones 7 y 16 en la 17 lle-gamos a la expresión siguiente:

(eq.18)S,q

L.P

Donde:

{>SO'} representa la concentración (en mol-kg"1)de ligandos sólidos

[L]

s.<j

L-p

representa la concentración (en mol-drrr3)de ligandos acuosos

se extiende a todos los ligandos sólidos,>SO y a todos las reacciones de coordi-nación superficial donde el coeficiente es-tequiométrico de dicho ligando es q

se extiende a todos los ligandos acuosos,L, ya todas las reacciones de coordinaciónen disolución, donde el coeficiente este-quiométrico de L es p

Ks,q representa la constante de estabilidad delcomplejo superficial (>SO")qM

KL,P representa la constante de estabilidada delcomplejo acuoso MLp

Por lo tanto, vemos que Kd es una función de lasconstantes de estabilidad de los complejos acuososy superficiales y de la concentración de los ligandos.

La mayoría de estos parámetros se pueden cono-cer: las constantes de formación de los complejosacuosos y de algunos complejos superficiales queestán publicadas en la literatura científica, y la con-centración de ligandos acuosos la obtenemos delos análisis químicos del agua. Sin embargo, laconcentración de los ligandos superficiales todavíaes una parámetro difícil de determinar.

La concentración total de los diversos ligandos su-perficiales, {>SO} i 0 t , podemos conocerla a travésde las siguientes propiedades de la roca:

Podemos determinar el porcentaje en peso de mine-ral S en la roca (Ws) mediante análisis mineralógico:

W =kg of mineral S

kg of host rock(eq.19)

También es posible determinar el tamaño medio, d,de las partículas presentes en la roca y, por tantodeterminar su área superficial, SA.

A partir del valor de SA podemos encontrar valoresen la bibliografía del número de puntos de coordi-nación de S por kg de S, A^

moles of sites of S

(kgofS)(eq.20)

Y a partir de los valores de Ws y As, podemos calcu-lar el valor de {>SO-},ot:

moles of sites of S

kg of host rock(eq.21)

Ahora podemos hallar la expresión de {>SO} enfunción de {>SO"}to1 y substituirla en la ecuación 18.

Considerando los equilibrios superficiales propues-tos en nuestro sistema llegamos a que

{> SO-}M = {> SO-} + {> SOH} +

+ {> SOM+} (eq.22)

y al combinar las leyes de acción de masas obtene-mos la siguiente expresión:

{> SO-}to¡ = {> SO-}|l + I p + KSJM>+]j (eq.23)

lo cual implica que la concentración del metal libre,[M2+] estará incluida en la expresión del coeficientede distribución Kd. Esto representa un problema, yaque normalmente podemos conocer la concentra-ción total del metal en disolución, pero no la con-centración del mismo que existe en forma de metallibre. Sin embargo, SI el metal M se halla en concen-traciones traza o si existen mucha superficie a la cualse pueda coordinar, podemos despreciar la con-centración de los puntos de coordinación ocupadosfrente a la de los no ocupados en la ecuación 22:

{>SOM+}«{>SO-}-

y si esto es cierto, entonces:

(eq.24)

(eq.25)

1 +

151


y substituyendo la ecuación 25 en la ecuación 1 8obtenemos la siguiente expresión:

S,q 1 + -(eq.26)

que nos permite expresar el valor del coeficiente dedistribución en función de parámetros físico-quími-cos del sistema y de constantes termodinámicas.

Migración de Am a través de una fracturaen el granito de Grimsel

ObjetivoEl objetivo del proyecto CRR es estudiar la migra-ción de radionucleidos en un sistema granítico frac-turado. En concreto, se piensa realizar una inyec-ción in situ de un cocktail de radionucleidos en unafractura del granito de Grimsel. El material de relle-no de fractura (FFM) es una milonita.

Dentro de este proyecto en los laboratorios del CIE-MAT y del FZK se han determinado diversas cons-tantes o coeficientes de distribución para los radioe-lementos de interés sobre la milonita. En particularse ha estudiado la adsorción de Am, Np(V) y Pu(V yVI) además de Cs, U(VI), Se(IV) y Tc(VII).

En el presente ejemplo, se muestra la utilización delKd del Am para realizar predicciones del comporta-miento de migración de este elemento en la zona.

Los experimentos realizados de adsorción en Batchutilizaron 1 g de milonita en 4 mi de medio iónico(agua de Grimsel). El área superficial del sólido sedeterminó por el método de BET en 2 m2/g. Unavez equilibrado el sistema se añadió un volumendeterminado de una disolución de Am de maneraque la concentración final total en el sistema fue de3-10'10 M. Los resultados experimentales indicaronun efecto cinético importante sobre la adsorción, de-terminándose que el coeficiente Kd tras 1 hora deequilibrio era de 3.8 ml/g, mientras que a las 24 hdicho valor había aumentado hasta los 8.4 ml/g.

Puesto que el ensayo de inyección in situ piensarealizarse en un dipolo cuyos pozos de inyección yde extracción distan 1.7 m, y el tiempo de tránsitodel trazador conservativo resultó ser menor de 1 h,seleccionamos el valor de Kd de 3.8 ml/g para rea-lizar las simulaciones.

El código de transporte utilizado para la simulaciónes el PHREEQC2.0 (Parkhurst and Appelo, 99) quepermite simular el transporte de solutos en una di-mensión.

Obtención de la constante de adsorción del Amsobre el material de relleno de fracturaComo hemos visto, el coeficiente de distribución uti-lizado es de 3.8 ml/g. El proceso de adsorción delAm sobre la milonita lo podemos expresar como unareacción genérica del tipo:

>FFM + Am(lll) = >FFM-Am

para el que viene definido el Kd como

Kd = {>FFM-Am}/[Am(lll)¡

Para expresar la reacción anterior en forma de unequilibrio químico, y obtener así la constante deequilibrio termodinámico lo que haremos será estu-diar la especiación del Americio en el agua deGrimsel, y ver cuáles son las especies mayoritariasde americio en disolución.

El diagrama fraccional del Americio se muestra enla figura 5.

Como podemos observar en la figura anterior, la es-peciación del Americio en agua de Grimsel vienedominada por la especie Am(OH)2, es decir, que enel experimento de laboratorio en el que se determinóun coeficiente de distribución de 3.8 ml/g el equili-brio químico mayoritario entre la superficie del sóli-do y la disolución sería probablemente el siguiente:

>FFM-OH + Am(OH)+2 = >FFM-OAm(OH)2 + H+,

con una constante de equilibrio Keq definida como:

Keq = [H+] {>FFM-OAm(OH)2} /

[Am(OH)+2]{>FFM-OH}

Teniendo en cuenta las condiciones experimentalesbajo las cuales se determinó dicho coeficiente dedistribución, obtenemos para la Keq un valor de10"0-74, y lo utilizaremos en las simulaciones de trans-porte de Am entre el pozo de inyección y el de ex-tracción que conforman el dipolo que será utilizadoen el proyecto CRR para la inyección de un cocktailde radionucleidos a través de la fractura de Grimsel.

Simulaciones de transporte reactivoEl código utilizado es el PHREEQC2.0 que simula elpaso de agua a través de una columna formadapor un número de celdas determinado por el usua-rio. La ventaja que posee dicho código respecto a

152

Modelizodón de los procesos de retendón: sordón

otros que simulan transporte reactivo es la comple-jidad que puede alcanzar en cuanto a la definicióndel problema químico. El principal inconveniente esque sólo puede simular transporte en 1 dimensión,por lo que los problemas hay que asimilarlos a unacolumna 1 D. En la actualidad dicho código se haacoplado al programa H3STD que permite realizarcálculos en 2 dimensiones, en lo que conforma elcódigo PHAST por lo que actualmente estamos tra-bajando en su ¡mplementación para la simulacióndel mismo sistema de Grimsel.

A la hora de resolver problemas de transporte reac-tivo, tenemos que alcanzar un compromiso entre elnúmero de celdas a utilizar en la simulación (cuan-tas más celdas mejor descrito estará el problema) yel tiempo de cálculo necesario para resolver el pro-blema (directamente proporcional, a su vez, al nú-mero de celdas utilizado). Por este motivo decidi-mos representar el dipolo como una columna 1 Dformada por 1 7 celdas ¡guales, cada una de ellasde 10 cm. de longitud. Para simular la inyecciónpuntual de trazador se definió una celda adicionalal principio de la columna, conteniendo la cantidadde trazador a inyectar. El agua inicial dentro decada celda que representaba la fractura se definiócomo agua de Grimsel en equilibrio con la superfi-cie del relleno de fractura, genéricamente >FFM-OH.El agua de la celda inicial se definió como agua deGrimsel conteniendo una concentración determina-da de Am y el agua de recarga, que simula el flujoimpuesto debido al bombeo, se definió de la mismacomposición que el agua de Grimsel. En la Figuraó podemos ver un esquema gráfico del problema.

El caudal de extracción se fijó en 1 50 ml/min, laporosidad en 0.0003 que es el valor hallado en en-sayos de trazadores previos, la longitud de la celdaera de 10 cm y la dispersividad de 0.01 m.

Los resultados obtenidos muestran el retardo quesufre el americio debido a su adsorción sobre elmaterial de relleno de fractura. En la Figura 7 po-demos comparar los tiempos de llegada del traza-dor conservativo (TC) con los tiempo de llegada delamericio a puntos a una distancia X del punto deinyección. Si nos fijamos en la escala del eje de ab-cisas veremos que se produce un retardo de dos ór-denes de magnitud.

En la figura 8 se muestra la distribución de los mo-les de americio retenidos en la zona de fractura alas 200 horas de la inyección. Vemos que la mayorparte del americio en dicho tiempo se localiza entre1 y 1.5 m del punto de inyección.

El valor del coeficiente de distribución obtenido eneste caso es de 0.057 ml/g, a comparar con el de3.8 ml/g obtenido en laboratorio. Como vemos, elvalor de Kd es más bajo que el obtenido directa-mente, por lo cual si hubiésemos utilizado el valorde laboratorio para realizar predicciones del com-portamiento en campo habríamos sobrevalorado elefecto de la retención del Americio, es decir, nues-tras predicciones serían arriesgadas puesto que in-fravalorarían el riesgo real.

La información obtenida con esta simulación es,además, de crucial importancia desde un punto devista de evaluación del comportamiento, puestoque nos proporciona una estimación de las concen-traciones de radionucleidos que encontramos en elsólido. Este tipo de información no nos la da la uti-lización de simples coeficientes de distribución ofactores de retardo, puesto que solamente nos daninformación de lo que ocurre en la disolución, y node lo que queda en el sólido.

Conclusiones y trabajos futurosEn este trabajo hemos visto cómo podemos utilizarlas bases de datos de coeficientes de distribuciónobtenidas en laboratorio para estimar Kd en campoque nutran a las bases de datos de evaluación delcomportamiento. También hemos constatado que lautilización de Kd de laboratorio directamente es muyarriesgado y, por tanto, para cualquier estimaciónque se precie de mínimamente realista deberíamosutilizar o bien Kd determinadas in situ, o bien realizarsimulaciones de transporte reactivo que nos permitanescalar las Kd a las condiciones esperadas en cam-po. Este proceso se esquematiza en la figura 9.

La investigación es este campo continúa dentro delproyecto CRR gracias a los nuevos ensayos de tra-zadores que se están realizando actualmente quepermitirán calibrar los modelos y gracias también ala utilización de nuevos programas de transportereactivo que permiten trabajar en 2 dimensiones es-paciales.

Además del proyecto CRR, una nueva etapa delproyecto NEA-SORB se ha acometido este año quepermitirá comprobar la fiabilidad de los modelos decoordinación superficial para reproducir los com-portamientos de sorción, ya que son los únicos quenos dan información sobre el radioelemento quequeda retenido en el sólido.

También son dignos de mención los proyectos cuyamisión es proporcionar los datos de base requerí-

153


dos para la implementación de tales modelos teóri-

cos, tales como el proyecto FISQUIA, dentro de cu-

yos objetivos se encuentra el estudio experimental

de los procesos de sorción/difusión/migración y la

utilización de técnicas de análisis superficial para la

identificación de complejos superficiales formados

en la superficie agua-roca. Así mismo, el proyecto

ACTAF se centra en el estudio de la adsorción de U

y Pu sobre los productos de corrosión del contene-

dor de acero que se piensa utilizar en el concepto

de AGP y sobre la bentonita.

BibliografíaBruno, J. and Duro,L. (1997) Review of selected sorption

data of radionuclides in granitic rock. SKB progressreport U-98-06.

Carbol P. and Engvist, I. (1997) Compilation of radionu-clide sorption coefficients for performance assess-ment. SKB report R-97-13.

García Gutiérrez, M. (2000) Base de datos de sorción, di-fusión y solubilidad para la evaluación del compor-tamiento. Informes técnicos Ciemat, 931, Mayo2000.

Parkhurst, D. and Appelo, C.A.J. (1999): User's guide toPHREEQC (version 2) - A computer program forspeciation, batch-reaction, one-dimensional trans-port, and inverse geochemica! calculations. USGSWater-Resources Investigations Report 99-4259.

Stenhouse, M. (1996): Sorption databases for crystalline,marl and bentonite for performance assessment. Na-gra Technical Report NTB 96-06, Nagra, Wettingen,Switzerland. Stenhouse, 96.

Tripathi, V.S. (1984) "Uranium(VI) transport modelling.Geochemical data and submodels". Ph.D. disserta-tion. Stanford University.

154

Modelizodón de los procesos de retendón: sorción

Figura i. Esquema de los equilibrios químicos competitivos en la inferíase agua-roca.

0.5Tamaño de partícula (mm)

Figura 2. Variación del valor de Kd del Europio sobre granito al variar el tamaño de partícula.

155


.E+00

l.E-01

l.E-03

o ooo

080

00

0

0

00

8

7 7.5 8 8.5 9pH

Figura 3. Variación del valor de Kddel Níquel sobre granito al variar elpH.

O.OOE+00

2.00E-02 -

1.50E-02 -

l.OOE-02 -!

5.OOE-O3 -

O.OOE+00 -

- o - 48 irtM ~o™ 20.5 mW B 5m2/l

1 15.00E-06 1.00E-05

[U]oq

1.50E-05

Figuro 4. Concentración de uranio adsorbida sobre goetita ({11} en rnoikg]) frente a concentración de uranio en disolución([U] en moldnr3). (Datosde Tripathi, 1984).

156

Modelizadón de los procesos de retención: sordón

1.0

0.8

0.6

•racti

oi

0.4

0.2

0.0i

[Na+L =

[Am3+L

= 0.69 mM

= 4.10nffl

Eh =-0.20 V

-

-

-

- /

\

- M\

AmC0a*y - ^

/ N

AmOH!+

),+ /

//

7

/I

//

I

\ /

XN. \

8

//

\N»».

5

Pi

[SO/1 =61.00 nM

log[HCO,-L=-3.54

s ^ Am(

- " ^ • « »

10\

V\

\

.'/

11

\\\

/

\

\ /• \

/

\

\

\

' AmtCO,)/-

12

Figura 5. Diagrama fraccional del Americio bajo las condiciones del agua de Grimsel. La franja gris marcael rango de pH medido en Grimsel.

AAmTCGGW

10 cm

Figura 6. Esquema del problema introducido en el código PHREEQC2.0. Lo celda gris (A) contiene el trazador conservativo (TC)y el Americio en agua de Grimsel (GGW).

157


3.5E-I

2.8E-08 -

2.1E-08-

— 1.4E-08H

7.0E-09 -

O.OE+00

x=0.05 x=0.15x=0.25 x=0.55x=1.05 - x=1.35x=1.55 x=1.65

3.0E-09

2.5E-09

2.0E-09 -

1.5E-09-

1.0E-09-

5.0E-10-

O.OE+00

x=0.15x=0.55

""" x=1.05 x=1.35x=1.55 x=1.65

50 100 150

Figura 7. Curvos de paso del trazador conservativo (A) y del Americio (B) a distintos puntos y distoncios X del punto de inyección.

158

Modelización de los procesos de retención: sordón

2.0E-14

I.5E-14

1.0E-14

5.0E-15

O.OE+00

Oisfíibución de los moles de Am retenidosen la columna tras 200 h de la inyección

—i 1 i—

0.5 1 1.5

Distancia desde el punto de inyección (m)

Figura 8. Distribución del Americio retenido en la zona de fractura a las 200 boras de la inyección.

Figura 9. Metodología seguida para escalar los coeficientes de distribución obtenidos en laboratorio a escala de campoy su integración en las bases de datos de evaluación del comportamiento.

159

Coupled thermo-hydrogeoáemkal models of engineered clay barriers

COUPLED THERMO-HYDRO-GEOCHEMICAL MODELSOF ENGINEERED CLAY BARRIERS

J. Samper, R. Juncosa, J. Delgado, L. Montenegro, V. Navarro, A. Vázquez, J. Molinero & Z. DaiE.T.SI de Caminos, Canales y Puertos (Universidade da Coruña)

Abstract

FEBEX (Full-scale Engineered Barrier Experiment) isa demonstration and research project dealing withthe bentonite engineered barrier designed for seal-ing and containment of waste in a high level radio-active waste repository (HLWR). It includes two mainexperiments: the in situ full-scale test performed atGrimsel (GTS) and the mock-up test operating sinceFebruary 1997 at CIEMAT facilities in Madrid (Spain)[1-4]. One of the objectives of FEBEX is the devel-opment and testing of conceptual and numericalmodels for thermal, hydrodynamic, and geochemi-cal (THG) processes expected to take place in engi-neered clay barriers. A significant improvement incoupled THG modeling of the clay barrier has beenachieved both in terms of understanding THG pro-cesses and developing sophisticated THG computercodes. The ability of THG models to reproduce theobserved THG patterns in a wide range of THGconditions enhances the confidence in their predic-tion capabilities. Numerical THG models of heatingand hydration experiments performed on small-scale lab cells provide excellent results for tempera-tures, water inflow and final water content in thecells [3,4]. Calculated concentrations at the end ofthe experiments reproduce most of the patterns ofmeasured data. These models were later used tosimulate the evolution of the large-scale experi-ments. Some thermo-hydrodynamic hypotheses andbentonite parameters were slightly revised during THcalibration of the mock-up test.

The results of the reference model reproduce simul-taneously the observed water inflows and bentonitetemperatures and relative humidities. The TH modelof the in situ test is based on the same bentonite THparameters and assumptions as for the mock-uptest. Granite parameters were slightly modified dur-

ing the calibration process in order to reproduce theobserved thermal and hydrodynamic evolution. Thereference model captures properly relative hu-midities and temperatures in the bentonite and wa-ter presures and temperatures in the granite [3,4].THG model predictions of both tests were per-formed. Data from the dismantling of the in situ test,which is planned for the summer of 2001, will pro-vide a unique opportunity to test and validate cur-rent THG models of engineered clay barriers.

ResumenUno de los objetivos del proyecto FEBEX (Full-scaleEngineered Barrier Experiment) es el desarrollo ycomprobación de modelos conceptuales y numéri-cos para los procesos térmicos, hidrodinámicos ygeoquímicos (THG) que se producirán en el campopróximo de un hipotético almacenamiento de resi-duos radiactivos de alta actividad (RAA) en rocasgraníticas. En el mismo, la barrera de bentonita jue-ga un papel primordial. Este proyecto consta de dosexperimentos principales: un ensayo in situ enGrimsel (cuyas dimensiones son similares a las deuna unidad de almacenamiento del hipotético re-positorio) y un ensayo en maqueta en CIEMAT (condimensiones ligeramente menores a las del in situ).Se han realizado también diversos estudios de labo-ratorio dirigidos a complementar el conocimientosobre el comportamiento de la bentonita obtenidocon los dos ensayos de gran escala [1-4]. Se hanmejorado significativamente los modelos acopladosTHG de la barrera de bentonita, tanto en términosde comprensión de los procesos THG como de de-sarrollo de sofisticados códigos THG. Los resultadosnuméricos obtenidos con estos modelos THG parael ensayo in situ y en maqueta, así como para los

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IV Jomados de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelización numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

experimentos de laboratorio (celdas termohidráuli-cas) reproducen bastante bien las tendencias de losdatos experimentales, aumentando, por tanto, laconfianza en la capacidad de predicción de los mo-delos [3,4]. Los datos que se obtendrán del des-mantelamiento del ensayo in situ en el verano de2001 proporcionaran una oportunidad única decomprobar y validar los modelos THG actualespara la barrera de bentonita.

IntroductionFEBEX (Full-scale Engineered Barrier Experiment) isa demonstration and research project dealing withthe bentonite engineered barrier designed for seal-ing and containment of waste in a high level radio-active waste repository (HLWR). It was launched bythe Spanish nuclear waste company, ENRESA, withthe collaboration, of the Swiss's sister organization,NAGRA, as well as other european organizations [1].FEBEX includes two main experiments: the in situ andthe mock-up heating and hydration tests. The in situfull-scale test is being performed at Grimsel (GTS).The test layout consists of a drift excavated in a gra-nitic massif back-filled with a full scale mock-up ofthe bentonite EBS. Embedded within the bentonite,two heaters were installed along with Ó24 differentsensors to monitor the thermo-hydro-mechanicalevolution of the bentonite and the surrounding rock.The mock-up test has been operating since 1 997 atthe CIEMAT facilities in Madrid (Spain) and consistsof a steel sheath filled with bentonite blocks and twoheaters, everything being instrumented with severalhundred sensors [2].

One of the objectives of the FEBEX Project is the de-velopment and testing of conceptual and numericalmodels for the thermal, hydrodynamic, and geo-chemical (THG) processes expected to take place inengineered clay barriers. A large number of labtests were performed by several R&D institutionssuch as CIEMAT and CSIC for the identification ofrelevant THG processes and derivation of parame-ters. These tests, most of which were interpreted nu-merically, include:

1) batch tests to derive distribution coefficients,

2) through- and in-diffusion tests to estimate ac-cessible porosity and molecular diffusion coef-ficients,

3) permeation tests intended to explore doubleporosity structures and dispersive parameters,

4) infiltration tests devised to estimate relativehydraulic conductivities,

5) exchange tests to better understand exchangephenomena and derive selectivity coefficients,

6) porewater squeezing experiments to derive re-presentative porewater geochemistry, and

7) heating and hydration experiments which weremost useful for testing and calibrating THGnumerical models.

Data from the two large-scale tests were also usedto derive difficult-to-measure hydrodynamic andthermal parameters such as vapor tortuosity. A sig-nificant improvement in coupled THG modeling ofthe clay barrier has been achieved both in terms ofunderstanding THG processes and developing so-phisticated THG computer codes. In a first stage,THG models were constructed based on the infor-mation provided by lab tests in which hydro-geo-chemical information was primarily collected at testcompletion. Here we report the main features of theTHG model of the FEBEX clay barrier and some ofthe most relevant results achieved in small-scale ex-periments. Later, the thermo-hydrodynamic parts ofthe model were improved based on data providedby the large-scale tests.

Conceptual model of compactedbentonitesThe main features of the conceptual model for wa-ter flow through the clay barrier are [3,4]:

1) Darcy's Law is applicable in terms of pressureheads and intrinsic permeability.

2) The clay experiences an increase in water con-tent, eventually getting fully saturated. Waterflow occurs under variably saturated condi-tions. Once the clay barrier is saturated, waterflow through the bentonite will occur under sa-turated conditions and water velocities will bemuch smaller than those taking place duringthe hydration of the barrier.

3) Water flow depends on saturation degree andto a less extent on temperature. Heaters indu-ce a thermal gradient across the barrier. Thetemperature variation affects flow parameterssuch as hydraulic conductivity and vapour dif-fusion.

4) High temperatures near the heaters cause wa-ter evaporation at early stages of the hydration

162

Coupled thermo-hydroijeoáemical models of engineered clay barriers

process. Water vapour diffuses towards coolerareas where it condenses. This process affectsthe overall water distribution as well as the po-rewater chemistry.

5) There is air flow in addition to vapor flow. Therelevance of air flow depends on the boundaryconditions for the gaseous phase. Underair-tight conditions the air initially present inthe bentonite will be trapped and could affectwater flow. This effect has less relevance in thein situ experiment than it has in the mock-uptest.

6) The major heat transport processes are con-vection along liquid and gas phases and con-duction along all the phases.

The combined thermal conductivity of the medium isa function of water saturation. Heat transfer associ-ated with the gaseous phase (vapor diffusion) andevaporation and condensation processes are alsosignificant thermal processes.

The main transport processes through benfonife andgranite are:

1) Advective transport is relevant mostly duringthe initial stages when water uptake is moreimportant.

2) Dispersive transport. Pre-operational numeri-cal analyses indicated clearly that mechanicaldispersion is not a relevant process [3,4].

3) The major heterogeneities of the clay barrierare the joints between blocks and the voidsthat result from the instrumentation of the bar-rier. The effect of these heterogeneities on sol-ute transport may be important as transportpaths as long as they remain open.

4) Diffusive transport. Its relevance increases assolute advection decreases. Diffusion accessi-ble porosity is significantly smaller than totalporosity for anions.

5) The main solute transport parameters for theclay barrier include: accessible porosity, effec-tive diffusion coefficient and dispersivity.

The major geochemical processes controlling thechemistry of the clay barrier during the hydrationprocess are: acid-base reactions, aqueous comple-xation, cation exchange, dissolution/ex-solution ofCO2 and dissolution/precipitation of highly solubleminerals such as calcite, dolomite, chalcedony andgypsum/anhydrite [3,4]. All these processes havebeen assumed to take place under equilibrium con-

ditions. Kinetics of mineral dissolution-precipitationis not a relevant process for reactive transport mod-eling of in situ and mock-up tests. However, kineticshad to be considered in lab tests of shorter durationsuch as the exchange tests. Exchange experimentscarried out by CSIC indicate clearly that cation ex-change is not affected by temperature [5]. This is notthe case of mineral dissolution/precipitation whichshow a significant dependence on temperature.

THG computer codesA significant development in the capabilities of UDCcodes for water flow, heat transfer and reactive sol-ute transport has been achieved. The original codeTRANQUI was improved and extended giving rise toa series of new codes [6]: CORE-LE, CORE2D, VI-SUAL-CORE20, FADES-CORE, INVERSE-CORE2D

and BIO-CORE2D. One of the major achievementhas been the development of FADES-CORE [7], athermo-hydro-geochemical and mechanical code,which is the result of coupling CORE-LE (a COdefor water flow, heat and REactive transport underLocal Equilibrium conditions [8]) and FADES (a codefor non-isothermal multiphase Flow and DEforma-tion in Soils [9]). Both codes, CORE-LE and FADES-CORE, consider the following chemical reactions:speciation, acid-base, redox (homogeneous reac-tions) and mineral dissolution/precipitation, adsorp-tion, ion exchange, gas solution/exsolution (hetero-geneous reactions) and share an extensive thermo-dynamic database taken from the EQ3/6 hydro-geochemical code [10],

THG models of lab experimentsTHG numerical models were constructed for a widerange of lab experiments. Here we report on numer-ical THG models of heating and hydration experi-ments performed on small-scale stainless steel cylin-drical cells of 15 cm of internal diameter, 22.2 cmof external diameter, 14.6 cm of height and a thick-ness of 3.5 cm. Cell CT18 contains S-2 compactedbentonite at a dry density of 1.05 g/cm3, a porosityof 0.41 and an initial gravimetric water content of11.23 %. The upper side of the cell is maintained ata constant temperature of 100°C while distilled wa-ter is added at the lower side at a constant pressureof 1 MPa. The test lasted for 2619 hours. After that,the cell was dismantled. The clay was sliced into 5

163

IV Jomados de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelización numérica y evaluación de la segundad a largo plazo...

pieces from which water was extracted for chemicalanalyses.

THG models provide excellent results for tempera-tures, water inflow and final water content in thecells [3,4]. The most relevant transport processesoccurring in the cell can be deduced from the be-havior of a conservative species such as chloride(Figure 1). Computed values at the end of the ex-periment (t = 3.6 months) are compared to avail-able data. This anion increases its concentrationclose to the heater due to water evaporation. Vaporcondenses at a certain distance away from theheater, thus diluting the local chloride content. Nearthe inlet, concentrations decrease due to waterhydration. Both processes develop a concentrationgradient which triggers back-diffusion of chloridefrom the hot end to the cold side. This diffusiontakes place in the opposite direction of advectiveflow. This is the reason why this diffusion is termedas backwards diffusion. At the end of the test, theconcentration profile along the cell is still not flat,meaning that the system has not yet reached chemi-cal and transport steady state. Computed valueswith exclusion at the end of the test capture thetrends of experimental data (Figure 1). Transportmechanisms for other chemical species are similar.However, their concentration patterns are morecomplex because they are affected by mineral disso-lution/precipitation (calcite, gypsum and chalce-dony) and cation exchange.

THG model of the mock-up testIn the mock-up test, hydration started by water fillingall the joints and macro gaps (in the periphery, inthe bentonite due to machining for the locations ofcables and sensors, etc). To accomplish this, theclay barrier was flooded with water under pressure.The available water in the external surface of theclay barrier can flow uniformly in the radial directionor can take a preferential path through the jointsbetween blocks. Water will flow through the joints aslong as they remain open. That time period de-pends not only on the hydration process, but alsoon the swelling of the bentonite in the blocks. If thejoints are basically closed with the resulting flowthrough the joints negligible, the bentonite hydrationtakes place, mainly, from outside to inside. The lab-oratory tests by CIEMAT on sealing of the blocks, aswell as the first experimental data from the mock-uptest, clearly show that, during the initiation of thetest, a significant part of the injected water flowed

along the joints, flooded them, and provoked theirsealing. This means that, after the sealing of thejoints by the swelling of the bentonite, the water canonly flow from the peripheral surface.

The thermo-hydrodynamic model of the mock-upwas constructed using the parameters and constitu-tive laws proposed in the pre-operational report [2]and the parameters obtained from laboratorythermo-hydro-mechanical tests. Some parameters,however, were changed during the calibration pro-cess. They include gas and liquid intrinsic per-meabilities, gas boundary condition (open or closedconditions), the retention curve and the thermalconductivity of the bentonite. The main flow and sol-ute transport parameters are showed in Table I. Themodel is sensitive to variations in these parametersand the fitting of the model to early experimental re-sults gave a good calibration of model parameters.The optimum parameter values adopted for thebase or reference model are within the range ofmeasured values. The reference model leads to re-sults which reproduce well the observed water in-flows (Figure 2), water flow rates, temperatures, andrelative humidities (Figure 3). This is taken as a clearindication of the "suitability" of the TH model. How-ever, the possibility of other parameter combinationsleading to similar fits cannot be precluded. Detailedsensitivity analyses are being performed to identifysuch combinations.

THG model of the in situ testOne of the novel aspects of FEBEX is the use of arti-ficial tracers, which are intended to provide addi-tional insight into the hydrodynamic and geochemi-cal behavior of the bentonite buffer. The migrationof several artificial tracers added in the large-scaleFEBEX experiments was predicted numerically priorto the beginning of the experiments [11]. Compari-son of predicted and measured concentrations willbe most useful for testing THG models. Predictedconcentrations were found to be sensitive to:

1) hydraulic conductivity and molecular diffusioncoefficient of the bentonite,

2) retardation coefficient and

3) anion exclusion [11].

The work presented here goes beyond the migrationof tracers and deals with fully coupled thermo-hy-dro-geochemical models of the engineered claybarriers.

164

Coupled thermo-hydroijeochemical models of engineered clay barriers

THG model for the in situ test shares most of thefeatures of the THG model for the mock-up test (seeTable I). The same bentonite parameters and pro-cesses apply equally well for both tests. The maindifference between the models is related to the ex-ternal boundary condition of the clay buffer. Whilein the mock-up test such boundary conditions arecontrolled artificially, in the in situ test they are im-posed by the surrounding granitic rock mass. THparameters and boundary conditions for the graniteare showed in Table II. These data were derivedfrom available data [2]. However, intrinsic perme-ability and thermal conductivity of the granite wereslightly modified during the calibration process inorder to reproduce the observed thermal and hydro-dynamic evolution of the test.

THG predictive modeling of the in situ test was car-ried out using the same parameters, processes, solidphases, and reactions as those of the mock up test.Tables III and IV show, respectively, difusión coeffi-cients and bentonite and granite initial chemicalcomposition, and the isotherms for Na/Ca, Na/Mgand Na/K cation exchange reactions used in THGmodeling of in situ test [12]. Figure 4 shows thespatial distribution of chloride. An important dilutionat the granite/bentonite interface takes place due towater hydration. Similar to heating and hydrationcells, concentrations increase near the heater due towater evaporation. Inwards displacement of thehydration front together with diffusion processeslead to rather homogeneous although still not flatconcentration profiles at the end of the modelingperiod (1550 days, i.e. four years and 3 months).This result is an indication of the fact that transportand chemical processes have not reached yet steadystate. The granite is treated in the model as anequivalent porous medium with a low porosity(0.01). Some backwards migration of ions from thebarrier in to the rock takes place due to hydrody-namic dispersion.

The spatial distribution of the concentrations ofother ions such as Na, K, Mg, and Ca in the porewater shows similar patterns to those of chloride(see Figure 5). These species are subject simulta-neously to chemical reactions and transport pro-cesses. Calcite precipitates close to the heaters dueto the coupled effects of temperature increase andpore water evaporation. On the contrary, calcitedissolves at the interface granite/bentonite becausethe inflow granitic groundwater is undersaturatedwith respect to this mineral (Figure ó). Similar to cal-cite, anhydrite also precipitates near the heaters act-ing as an additional sink of dissolved calcium.

When the hydration front reaches the vicinity of theheater, previously precipitated calcite and anhydritedissolve. Inasmuch as calcite precipitates in a widerregion than anhydrite does, the dissolution of theseminerals do not show the same patterns [3,4].

Bicarbonate and sulphate are the two anions mostintimately related to the fate of calcite andanhydrite. Bicarbonate shows complex patterns (seeFigure 7) which reflect the effects of dilution(Grimsel groundwaters have a bicarbonate contentsmaller than that of bentonite), calcite dissolu-tion/precipitation and temperature-induced changesin pH. At the end of the modeling period, the bicar-bonate content in the bentonite-granite interfacereaches a value intermediate between those at thebentonite and granite. Near the heater, the bicar-bonate content is nearly constant during the first200 days. However, It decreases when the hydrationfront reaches this region.

Predictions of pH are shown in Figure 8. A strongdrop in pH is observed along the clay barrier due tothe thermal pulse which is more pronounced nearthe heater. Such a decrease is much smaller near thegranite/bentonite interface where it approaches thepH of granite groundwater. Backwards dispersion ofprotons from the clay into the granite cause a slightdecrease of pH in the granite in the vicinity of thegallery. This pH decrease penetrates up to 20 cm.

ConclusionsA significant improvement in THG modeling of theclay barrier has been achieved during the FEBEXproject. Current THG codes can handle most of thefeatures of the THG conceptual model. Using thesecodes, THG models have been constructed basedon the information provided by a wide range ofsmall-scale lab tests in which hydrogeochemical in-formation was primarily collected at test completion.Their ability to reproduce the observed THG pat-terns in such a large number of THG conditions en-hances the confidence on their predictive capabili-ties. THG models of the mock-up and in situ testshave been presented. For the most part numericalmodels reproduce the observed temperatures andwater pressures. Predictions of the geochemical evo-lution have been performed. Data from the disman-tling of the in situ test, which is planned for the sum-mer of 2001, will provide a unique opportunity totest and validate current THG models of engineeredclay barriers. In spite of the paramount develop-

165


ments achieved in THG modelling, some uncertain-

ties still remain to be untangled regarding some pa-

rameters and scale and transient effects. Some

relevant geochemical processes such as redox and

the interactions of bentonite with corrosion products

will be addressed in the second stage of the FEBEX

Project.

AcknowledgmentsThe work presented here has been funded by

ENRESA through a Research Grant signed with the

University of La Coruña and the Civil Engineering

Foundation of Galicia (Contract 703231). The pro-

ject as a whole was supported by the EC (Contract

FI4W-CT95-000Ó of the Nuclear Fission Safety

Programme). Partial funding has also been obtained

from a Research Project from the Spanish Ministry of

Science and Education (CICYT Project HID98-0282).

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166

Coupled thermo-hydro-geochemkal models of engineered day barriers

Table IFlow and transport parameters of bentonite used in THG modeling of mock-up test.

liquid intrinsic permeability

liquid relative permeability

gas intrinsic permeability

gas relative permeability

vapor tortuosity

porosity

dry density

retention curve (ip = suction in kPa)

liquid viscosity (T = temperature in °K)

gas viscosity

liquid density at 20°C

water mechanical compressibility

water thermal compressibility

diffusion coefficient

longitudinal dispersivity

solute tortuosity (9 = water content)

k, = S]

*,-(!-«•

T , = 0.5

<t> = 0.41

p d = 1.65g/cm3

(l-V/1100000)11

"'~[i+(5-io-5-#°-8T

/i, = 661.2 -10"3 f-229)-1S i2

^-™.,^/ . ,

p] = 998.2 kg / m 3

f „ — 3 • 1U Af 0

0.001 m

167

IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelización numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo..

TabledThermohydrodinamic parameters of granite used in THG modeling of in situ test.

liquid intrinsic permeability

liquid relative permeability

gas intrinsic permeability

gas relative permeability

vapor tortuosity

porosity

retention curve

granite specific heat

granite thermal conductivity

f l = 5,.-V

l , , v r a , _ ( , _ ( 1 _ s j r r

<t> = 0.01

1' [l+(4.76-10-4-#03f

c,-,«,j/i,.f

A,= i6J/sm°C

Table IIIDiffusion coefficients and bentonite and granite initial chemical composition used in THG modeling of in situ test.

Chemical compound

H+

Ca2+

Mg 2 +

Na+

K+

cr

sorHCO"

SiO2(aq)

Diffusion coefficient(mVs)

93.1 10"'°

7.9310"'°

7.0510"'°

13.310"10

19.610-'°

20.310"'°

10.710''°

11.810"10

20.310"'°

Bentonite initial chemical composition(mol/L)

1.380-10'8

1.790-10"2

1.443-10"2

1.880-10-'

1.680-10"3

1.871-10-'

2.123-10"2

5.800-10""

1.050-10-"

Granite initial chemical composition(mol/L)

5.62310-'0

2.151-10-"

1.317-10"6

3.762-10""

7.801 -10"6

1.312-10"5

7.859-10"5

3.966-10""

6.067-10-"

168

Coupled thermo-hydroijeoeeniiwl models of engineered clay barriers

Table IVIsotherms for Na/Ca, Na/Mg and Na/K cation exchange reactions used in THG modeling of in situ test [12].

<Vo+ + 0.!

/Ver- -t- 0.5

Reaction

5 Ü J - X2 <=> 0.5frj

Mg-l + m

+K-x*r+

2+ + Na-X

12+ + Na-X

Ha-X

Isotherm

h lum = ~6-506 £ +9-5 £ - 4-3835 4 - °-8249

Ln K*gm = -1-392 4 , +11625 ^ - 0.429 JC^ -1.213

in /f,/M, = 8.187 ^ - 1 2 . 2 8 8 X] + 6.035 X,, —2.436

1.73 manihs3.6 months3.6 months (measured data)

0.08

Distance (m)

figure J. Spatial distribution of dissolved Cl at different times for cell CT18. Computed values at the end of the experiment(t=3.6 months) are compared to available data.

169


lime (days)

Figure 2. Comparison of calculated and measured cumulative injected water volumes in the mock-up test.

25

-100 125 350

Time (days)

575

Figure 3. Comparison of calculated and measured relative humidities at r=0.55 m in the mock-up test.

170

Coupled mermo-hydro-geochemkal models of engineered cloy barriers

1 0.15-

0.08-

o.oo-

HEATER

0.3

OV

Time050 d

200 d

A

XLi

'h3y4.25 y

0.6 0.9

Radial distance (m)

Figure 4. Predicted evolution of chloride concentrations in the in situ test.

Z.üUt-l

2.10E-1 -

1.40E-1 -

7.01E-2 -

l.OOE-4 -

HEATER

V

V

tvO V

>

OV

Time0

50 d

200 d

Xv

AXD

Bentonite

2y

3y

4.25 y

O

$¿

i

GRANITE

0.3 0.6 0.9

Radial distance (m)

Figure 5. Predicted evolution of dissolved sodium in the in situ test.

171


2.0E-3

O.OE+0

0.3 0.6 0.9

Radial distance (m)

Figure 6. Predicted calóte dissolution (negative values) and precipitation (possitive values) at the end of the in situ test (June 2001).

6.50E-4

5.63E-4

4.75E-4

3.88E-4

3.00E-40.3 0.6 0.9

Radial distance (m)

Figure 7. Predicted evolution of bicarbonate concentrations in the in situ test.

172

Coupled therrmyhydroijeochemkal models of engineered cloy barriers

7.25

6.50

0.9

Radial distance (m)

Figure 8. Predicted evolution olpH in the in situ test.

173

Modelos ocoplodos termo-hidroyeoquímicos: códigos de la serie CORE (CORE20, VISUAL-CORE, FADES-CORE, MERSE-CORE, BIO-CORE)

MODELOS ACOPLADOS TERMO-HIDRO-GEOQUÍMICOS:CÓDIGOS DE LA SERIE CORE (CORE20, VISUAL-CORE,

FADES-CORE, INVERSE-CORE, BIO-CORE)

Javier Samper, Ricardo Juncosa, Jordi Delgado, Vicente Navarro, Luis Montenegro, Zhenxue Dai,Guoxiang Zhang, Llorenc, Huguet y Jorge Molinero

E.T.SJ. de Caminos, Canales y Puertos (Universidad de La Coruña)

ResumenPara dar respuesta a las necesidades de conoci-miento y cuantificación de los procesos de flujo deagua y transporte de radionucleidos en las barrerasde ingeniería y geológica se han desarrollado po-tentes códigos que permiten resolver de forma aco-plada las ecuaciones del flujo, transporte de solu-tos, propagación del calor y transferencia de espe-cies químicas reactivas. El tronco común de esta se-rie de códigos es el código CORE20®, que ha servi-do de base para el desarrollo posterior de:

1) un código más versátil (VISUAL-CORE® es suversión interactiva),

2) un código orientado al estudio de la barrerade ingeniería (FADES-CORE® contempla flujomultifásico no isotermo),

3) un código que incrementa la capacidad deanálisis al permitir la estimación automáticade parámetros de flujo, transporte de solutos ygeoquímicos (INVERSE-CORE®);

4) un código de flujo y transporte de solutos entres dimensiones considerando la existenciade fracturas (TRANMEF® es el precursor de laversión 3D de CORE2D®, CORE30); y

5) un código que contempla los procesos micro-biológicos conjuntamente con los procesos h¡-drogeoquímicos para tener en cuenta el papelde los microorganismos en la evolución geo-química del medio subterráneo (BIO-CORE®contempla procesos microbiológicos).

En este trabajo se describen las principales caracte-rísticas de las versiones actuales de los códigos de

la serie CORE® y se presentan algunos casos realesen los que han sido utilizados en el marco de pro-yectos de I + D en laboratorios subterráneos (FEBEX,CERBERUS, Zona Redox, Task Force 5), ejerciciosde evaluación del comporíamienio (ENRE5A-2000)y modelización de acuíferos.

IntroducciónPara dar respuesta a las necesidades de ENRESA enel ámbito de la modelización acoplada de los pro-cesos térmicos, hidrodinámicos, de transporte deradionucleidos y de evolución geoquímica en elcampo próximo y campo lejano de un almacena-miento geológico profundo (AGP) se han desarro-llado un conjunto de códigos que son el resultadode 1 3 años de asistencia a ENRESA y una décadade trabajo. El código CORE20® para la simulaciónnumérica de procesos de flujo de agua, transferen-cia de calor y transporte de solutos reactivos es unaversión ampliada y extendida de un código anterior,TRANQUI, que se comenzó a desarrollar original-mente cuando Javier Samper formaba parte del gru-po de la UPC en colaboración con el Instituto JaumeAlmera del CSIC (Xu, 1996; ENRESA, 1995). Todoslos desarrollos realizados desde 1 993 fueron lleva-dos a cabo desde la Universidad de La Coruña. Laprimera versión de CORE-LE VO se editó en 1 998(Samper et al., 1998). Posteriormente se pusieron aa punto: TRANMEF-3D (Juanes, 1997; Juanes ySamper 2001) que sirvió de precursor de CORE30,VISUAL-CORE® (Samper et al., 1999), FADES-CORE® (UDC, 2000) obtenido a partir del acopla-miento del código termo-hidro-mecánico FADES

175

IVlomados de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelización numérica y evo/unción de ¡a seguridad o largo plazo...

(Navarro, 1997) y del código CORE®, INVERSE-CORE© (Da¡ y Samper, 1999; Dai, 2000), y BIO-CORE© (Zhang et al., 2001). En la Tabla 1 se pre-senta la relación de los códigos miembros de la se-rie CORE®, en la que se indican además los pro-yectos y zonas de estudio en los que se hanutilizado hasta el momento.

Los códigos están programados en FORTRAN 90 ypueden ser ejecutados en diferentes plataformas.Aunque originalmente fueron desarrollados en or-denadores VAX (sistema operativo VMS), se disponede versiones para PC para la mayoría de ellos. Sedispone de una versión totalmente interactiva,VISUAL-CORE© (Samper et al., 1999). La mayoríade los códigos de la serie son aplicables a proble-mas unidimensionales, bidimensionales (en planoshorizontales o verticales) y tridimensionales con si-metría axial. Se dispone de un código, TRANMEF®,totalmente tridimensional, diseñado para simularmedios fracturados y que en su versión actual resuel-ve las ecuaciones de flujo, calor, y de transporte desolutos débilmente reactivos. La extensión de este có-digo a sistemas multicomponente de solutos reac-tivos, actualmente en marcha, constituirá CORE30.

Código C0RE2D@

Descripción del códigoCORE20® es un CÓdigo para la simulación numéri-ca de procesos de flujo de agua, transferencia decalor y transporte de solutos REactivos. Este códigoes una versión ampliada y extendida de un códigoanterior, TRANQUI, desarrollado en el marco deproyectos de I + D financiados por ENRESA y la UE(ENRESA, 1995).

CORE20® (Samper et al., 2000) permite resolverproblemas con contornos irregulares y propiedadesfísicas y geoquímicas no uniformes. El código sebasa en la formulación de Galerkin de elementosfinitos para la discretización espacial y diferenciasfinitas (esquema de Euler) para la discretizacióntemporal. Contempla medios anisótropos en planosbidimensionales y regiones tridimensionales con si-metría axial. Posibilita el tratamiento del flujo enacuíferos tanto confinados como libres, así comoen medios porosos parcialmente saturados. El flujoen acuíferos confinados y libres se resuelve con unalgoritmo directo e iterativo (método predictor-co-rrector), respectivamente. El flujo altamente no li-neal en medios parcialmente saturados se resuelve

por el método iterativo de Newton-Raphson. Incluyecondiciones de contorno de nivel fijo, flujo de aguaimpuesto y condición de tipo mixto. Los procesos detransporte considerados son: advección, difusión mo-lecular y dispersión hidrodinámica. Las condicionesde contorno del transporte de solutos pueden ser:

1) Flujo másico de solutos impuesto

2) Concentración fija

3) Fuentes de soluto asociadas a las entradas defluido

El código permite tratar los siguientes tipos de reac-ciones: ácido-base, complejación acuosa, redox,precipitación y disolución de minerales-(con cinéticao con equilibrio químico), disolución y exsolucióngaseosa, intercambio catiónico y complejación ensuperficie basada en el modelo de capa doble.CORE20® permite considerar cualquier número deespecies químicas, bien sean acuosas, precipitadas,gaseosas, intercambiadas o adsorbidas. Para la re-solución de las ecuaciones acopladas de transportey reacciones químicas, el código utiliza el métodode la iteración secuencia! según el cual se resuelvende forma secuencial y por separado las ecuacionesde transporte (utilizando el método de descompsi-ción LU) y las ecuaciones químicas. Esta secuenciase repite hasta que se cumplen los criterios de con-vergencia. Una de las mejoras introducidas consisteen utilizar un esquema parcialmente iterativo de for-ma que sólo es necesario repetir los cálculos geo-químicos en aquellos nudos en los que no se ha al-canzado la convergencia (Xu etal., 1999).

El transporte de calor se resuelve con el objetivo deactualizar las constantes de equilibrio, dependientesde la temperatura, y las constantes para el cálculode los coeficientes de actividad. Además del flujotérmico debido a las entradas de agua se conside-ran otros términos fuente/sumidero de calor.

CORE20® ha sido verificado con soluciones analíti-cas de flujo, calor y transporte de solutos conserva-tivos. Dado que no hay soluciones analíticas dispo-nibles para el transporte reactivo, la verificación delas reacciones químicas tales como disolución/pre-cipitación, intercambio iónico, complejación en su-perficie y procesos redox, se ha realizado mediantela comparación con los resultados obtenidos conotros códigos de dominio público. Por otra parte,también se han empleado para la verificación casossintéticos publicados en la literatura. Los códigos dela serie CORE® se han utilizado en:

1) Proyectos de investigación y desarrollo rela-cionados con el almacenamiento de residuos:

176

Modelos acoplados termo-hidro^eoquímkos: códigos de la serie CORE (CORE20, VISUAL-CORE, MES-CORE, INVERSE-CORE, BIO-CORE)

• FEBEX (ENRESA, 1998, 2000)

• Experimento CERBERUS realizado en lasarcillas el laboratorio subterráneo de Moll,Bélgica. (Delgado et al., 1999)

• El proyecto de la Zona Redox (Molinero,2000; Molinero et al., 2000 y 2001) y laTask Force 5 (Molinero y Samper, 2000)de los granitos del laboratorio subterráneode Aspó, Suecia

2) El ejercicio ENRESA 2000 de evaluación delcomportamiento de una AGP en granitos(INITEC, 2000)

3) El estudio hidrogeológico e hidrogeoquímico de:

• Acuitardos com el del Llobregat (Xu et al.,1999; Dai, 2000)

Q Acuíferos como el de Aquia en Maryland,USA (Dai, 2000)

En las Tabla 1 y 2 se resumen los proyectos y zonasde estudio en los que se han utilizado los códigosde la serie CORE®.

Aplicación al proyecto CERBERUSEl experimento CERBERUS (Noynaert et al., 2000)simula ios efectos que produciría un contenedor deresiduos radiactivos de alta actividad tras un perío-do de tiempo de 50 años en el entorno de una for-mación arcillosa (arcilla de Boom). Para ello en unpozo de 4.5 m de profundidad se instaló una fuenteradioactiva de 60Co de 400 TBq y dos calentadoreseléctricos de 363 W de potencia cada uno (Figura2). La duración del experimento fue de 5 años(1989-1994). Durante este tiempo se obtuvierondatos de temperatura, presión intersticial, composi-ción de agua intersticial, dosis de radiación, pH,Eh, gases producidos por radiólisis y corrosión (H2

and CH4) y mineralogía. Las principales característi-cas e hipótesis de los modelos utilizados son:

1. La arcilla de Boom permanece siempre satu-rada.

2. Los procesos químicos considerados incluyenla disolución/precipitación de minerales, laespeciación acuosa, redox, intercambio ióni-co y equilibrio con gases.

3. El sistema químico está formado por los si-guientes componentes; H, O, Na, K, Ca, Mg,Fe, C, Cl, S, B, F y Si.

4. En el modelo de transporte reactivo se utilizancalcita, siderita, cuarzo, pirita y goethita.

5. Se considera la radiólisis del agua.

ó. El principal proceso de transporte es la difu-sión molecular.

Las condiciones iniciales se generaron a partir delos datos hidroquímicos y mineralógicos disponiblespara la arcilla de Boom antes de comenzar el expe-rimento. Estas condiciones químicas fueron el puntode partida del modelo de transporte reactivo y delestático de no equilibrio. La modelización se realizócon CORE20®. Los resultados numéricos se compa-raron con los datos hidroquímicos medidos durantey al final del experimento. Cabe resaltar la impor-tancia de tomar la muestra de agua antes o des-pués de los electrodos de pH/Eh debido a proble-mas de contaminación (disolución del vidrio delelectrodo, perdida de KC1 del puente salino, etc).

Las Figuras 3 a 7 muestran la comparación entrelos valores medidos y los resultados numéricos ob-tenidos con ambos modelos para el pH, Ca, K y Ehen el piezómetro en el que se tomaron las muestrasde agua. Una explicación detallada de los procesosgeoquímicos que se producen en la arcilla deBoom por efecto del calentamiento y oxidación seencuentra en Delgado et al. (1999) y Noynaert etal. (2000). El calentamiento produce una ligera dis-minución del potencial redox (Figura 6). La radióli-sis constituye una fuente apreciable de agentes oxi-dantes, sin embargo las condiciones redox de laarcilla sólo se ven afectadas ligeramente ya que elpotencial redox es tamponado por la disolución depirita, que libera Fe (II) y S y hace disminuir el pH.Como consecuencia de lo anterior se produce dedisolución de siderita y precipitación de goetita. Sinembargo, la presencia de calcita, que tiende a di-solverse, proporciona un aumento de carbonatas yun aumento del pH, que al cabo de cierto tiempose traduce en que !a siderita comienza a precipitar ycomo consecuencia se disuelve goetita. El conjuntode todos estos procesos no induce grandes tasas dedisolución/precipitación a lo largo de la duracióndel experimento. Pasadas realizadas a largo plazo(5000 años) indican que la calcita existente en laarcilla de Moll se agota al cabo de 2000 años enel entorno del pozo.

Aplicación a la evaluacióndel comportamiento de un AGPen granito (ENRESA 2000)El código CORE® ha sido utilizado en el marco dela evaluación del comportamiento de un almacena-

177


miento geológico profundo (AGP) en granitos en elcontexto del Proyecto ENRESA-2000. La Figura 7muestra el esquema conceptual del campo próximode un AGP en granitos una vez que la barrera dearcilla está saturada en agua (INITEC, 2000). Enestas condiciones el transporte es sólo difusivo. Enel modelo se utiliza la discretización espacial que semuestra en la Figura 8.

La Figura 9 muestra la evolución temporal de laconcentración de cloruro en el nudo situado en elpunto medio de la bentonita (a 8,25 dm del eje). Elcomportamiento de esta especie conservativa ilustrael papel de los mecanismos de transporte difusivoen el campo próximo. Puede verse que la concen-tración de las aguas intersticiales de la bentonita,que ¡nicialmente tiene un valor mucho mayor queen el granito, va disminuyendo lentamente. Al cabode 5000 años se reducen a la mitad, y son necesa-rios 50.000 años para alcanzar un régimen esta-cionario de concetraciones. En la Figura 10 semuestran las predicciones de la evolución del pH ydel pE. En este caso, los cambios en los parámetrosgeoquímicos,.requiere mucho más tiempo. El pH yel potencial redox alcanzan valores estacionarios alcabo de 1 M años (INITEC, 2000).

VISUAL-CORE©VISUAL-CORE® es la versión interactiva del códigoCORE20®. Una de las características más destaca-bles de VISUAL-CORE® radica en sus interfaces in-teractivas para la entrada de datos de flujo, trans-porte y datos geoquímicos y para el postproceso deresultados. Para la versión interactiva se utiliza elentorno VISUAL-BASIC que es compatible con elsistema WINDOWS9xxx y NT. La interfaz interactivacarga los datos del problema y permite ejecutar elcódigo CORE2D® bajo DOS. Un hecho destacablede VISUAL-CORE® es que incorpora una interfaz in-teractiva de entrada de datos de flujo y transporte ydatos geoquímicos así como una interfaz interactivade postproceso de resultados (véase Figura 11).Tiene la opción de visualizar en pantalla la mallade elementos finitos de forma que el usuario puedeseleccionar por nudos y/o elementos cualquier zonadel dominio para comprobar las propiedades y de-finir parámetros (Figura 12). La ¡nterfaz de entradaes intuitiva y permite al usuario seleccionar los ele-mentos químicos que intervienen en el problemaque se desea resolver En la Figura 13 se muestra lapantalla utilizada para la selección de los elemen-tos químicos del sistema geoquímico. Una vez se-

leccionado el elemento químico, el programa leede la base de datos EQPT-92 (de la familia de pro-gramas EQ3/6) las especies que contienen dichoelemento y las muestra en pantalla de forma que elusuario puede seleccionar las especies que consi-dere adecuadas para el problema a resolver (Figura14). También se muestran los datos termodinámi-cos correspondientes a cada especie y cada reac-ción. El código incorpora además dos malladores(ID y 2D) para mallas regulares. VISUAL-CORE®contiene subrutinas de postproceso de resultadospara problemas unidimensionales, problemas en 2Dcon mallas regulares y gráficos de evolución tempo-ral en diagramas x-t (Figura 15). Además se ha de-sarrollado un programa de postproceso, CORE-GRAPHICS, para visualizar resultados en el caso deproblemas con mallas irregulares (Figura 16).

Código FADES-CORE©: flujomultifásico y transporte reactivoCon el fin de responder a las necesidades del Pro-yecto FEBEX se ha desarrollado el código FADES-CORE®, obtenido a partir del código termo-hidro-mecánico FADES® (Navarro, 1997) y del códigoCORE (Samper et al., 1998). FADES-CORE® permi-te la simulación termo-hidro-geoquímica de mediosporosos parcialmente saturados con flujo multifási-co. El código considera una fase líquida compuestapor agua móvil, aire disuelto en ella y solutos, unafase gaseosa con vapor de agua y aire seco, y unamatriz sólida constituida por fases minerales.FADES-CORE® ha sido ampliamente verificado consoluciones analíticas y con otros códigos de presta-ciones similares. Recientemente FADES-CORE® seha verificado con el código TOUGHREACT del La-boratorio de Berkeley (USA), habiéndose obtenidosoluciones idénticas para varios casos relacionadoscon ensayos del proyecto FEBEX (UDC, 2000). Elpotencial del código se ha contrastado mediante suaplicación a diversos ensayos y experimentos delProyecto FEBEX (Juncosa, 1999; Juncosa et al.,1999). Se han elaborado modelos THG para losensayos de calentamiento e hidratación en celdastermohidráulicas de laboratorio, en los cuales esnecesario tener en cuenta la evaporación y conden-sación para la correcta interpretación del modelode transporte reactivo. El código es capaz de repro-ducir simultáneamente las entradas de agua, lashumedades finales, las distribuciones finales detemperaturas, de las concentraciones de solutos, delos minerales precipitados y de los cationes de cam-

178

Modelos acoplados termo-hidro^eoquímicos: códigos de la serie CORE (CORE20, VISUAL-CORE, FADESWRE, IMRSEWRE, BIO-CORE)

bio. El código se ha utilizado además para elaborarpredicciones numéricas de la evolución THG de losensayos en maqueta e in situ y realizar cálculos dediseño de la maqueta geoquímica (véase Samper etal., 2001 a Samper et al., 2001 b, en estas ¡ornadas).

Código INVERSE-CORE©: solucióndel problema inverso del transportereactivoINVERSE-CORE2D® VI es un código para la estima-ción automática de parámetros de flujo, transportey de reacciones químicas utilizando como base elcódigo CORE2D®. INVERSE-CORE® VI se basa enminimizar una función de mínimos cuadrados gene-ralizados (Dai y Samper, 1999; Dai, 2000). El pro-grama permite la estimación de parámetros de flujosaturado, flujo no saturado, transporte y geoquími-cos. Utiliza el método de minimización de Gauss-Newton-Levenberg-Marquardt. Para el cálculo delJacobiano se utiliza el método incremental en elque la derivada se calcula a partir de los resultadosde la simulación obtenidos con los valores de P yP+AP. INVERSE-CORE© ha sido ampliamente verifi-cado con soluciones analíticas de flujo, calor ytransporte de solutos conservativos.

También se ha aplicado con éxito a la modelizaciónde ensayos de laboratorio del proyecto FEBEX (en-sayos de infiltración, difusión y flujo), ensayos encolumna con reacciones químicas y casos realescomo el transporte reactivo a través del acuitardodel delta del Llobregat (Figura 17) y el acuífero deAquia en Maryland (Figura 18). Todos estos casosse describen en la reciente tesis doctoral de Dai(2000).

Código CORE30©Para la simulación numérica en problemas tridimen-sionales se ha desarrolado el código TRANMEF-3D(Juanes, 1997; Juanes y Samper 2001) que ha ser-vido de precursor de CORE30. El código utilizadopara resolver las ecuaciones numéricas del modelofue TRANMEF-3 (Juanes, 1997; Juanes y Samper,2000 a, b). TRANMEF-3 resuelve problemas lasecuaciones del flujo de agua, transporte de solutosdébilmente reactivos y transporte de calor en me-dios fracturados usando el método de elementos fi-nitos para la discretización espacial y de diferenciasfinitas para la discretización temporal. El programa

permite utilizar simultáneamente elementos con di-ferente forma y dimensión, lo cual permite tratar demanera eficiente planos de fracturas (2D) y sus in-tersecciones (1 D) dentro de dominios tridimensiona-les. El código tiene en cuenta la integración numéri-ca en los elementos y en las caras de los mismosusando la cuadratura de Gauss, en cualquier di-mensión (de 1 a 3) y orden de integración (de 1 a4). El código ha sido utilizado en el marco de laTask Force del laboratorio subterráneo de Aspo(Molinero et al., 2000; Juanes y Samper, 2001b;Molinero et al., 2001 en estas ¡ornadas).

Código BIO-CORE©BIO-CORE® es una versión de CORE® que incor-pora además de los procesos geoquímicos todauna serie de procesos microbiológicos. Las especiesmicrobiológicas pueden estar presentes en disolu-ción o bien adsorbidas en la fase sólida. El códigotiene en cuenta procesos de:

1) crecimiento con mebolismos competitivos,

2) degradación, y

3) sorción/desorción con cinética.

Tiene en cuenta la disponibilidad de nutrientes ysustratos. Para los microrganismos adheridos a lasuperficie el código utiliza el concepto de biocapa(biofilm) y tiene en cuenta los procesos de difusióna través de la biocapa mediante un modelo de difu-sión. El código puede resolver problemas en losque coexistan procesos de flujo, transporte de ca-lor, transporte de solutos, reacciones químicasabióticas (acuosas, disolución/precipitación, inte-cambio y sorción) y procesos biológicos.

En la Figura 19 se muestran los resultados de unejemplo unidimensional de bioregeneración en unacuífero contaminado con compuestos orgánicos.La atenuación natural de este contaminante puedetener lugar en condiciones anaerobias mediantebacterias heterótrofas anaerobias (como las sulfatoo hierro reductoras). La degradación del contami-nante está limitada por la disponibilidad de agentesoxidantes (electron acceptors). Para acelerar la de-gradación del contaminante se inyecta en el acuífe-ro (parte izquierda de la figura) un aceptor de elec-trones (p.e. oxígeno). BIO-CORE® simula el pro-ceso de biodegradación artificial inducido por la in-yección de este oxidante. Inicialmente la concentra-ción del hidrocarburo es de 5 mg/L, y se inyectaagua con un contenido en oxígeno disuelto de 1 0

179

IV Jomados de I+D en gestión de residuos wdioctivos. Seminorio 2: Modelizaáón numérica y evaluación de la seguridad o largo plazo...

mg/L. Durante el proceso de inyección, cuando eloxígeno disuelto llega a la zona donde se encuen-tra el contaminante, las bacterias heterótrofas venestimulado su crecimiento y degradan el hirocarbu-ro. Una vez agotado el hidrocarburo, la actividadbiológica (biomasa) disminuye a pesar de que au-mente la concentración de oxígeno (Figura 19).

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180

Modelos acoplados termo-hidro-geoquímicos: códigos de la serie CORE (CORE20, VISUAL-CORE, FADES-CORE, IMRSEÍORE, BIO-CORE)

AgradecimientosLos códigos de la serie CORE® se han desarrolladoen el marco de proyectos de investigación financia-dos por ENRESA. También se ha dispuesto de finan-ciación a través de proyectos europeos (F14W-CT95-0006 y FIKW-CT2000-00016, Proyectos FEBEXI y II y F14W-CT95-0008, Proyecto CERBERUS) yproyectos de la CICYT (Proyecto HID98-0282). Hay

que destacar las contribuciones de Carlos Ayora(CSIC, Barcelona) y Tianfu Xu (LBL, USA) al desarro-llo de los primeros códigos de transporte reactivo(TRANQUI) que sirvieron de base para el ulteriordesarrollo de CORE®. También hay que agradecera todos los de estudiantes de segundo y iercer cicloasí como a los asistentes a los cursos de espeáali-zación sobre CORE® que, con su utilización del có-digo, han contribuido a mejorarlo.

181

IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modellzaclón numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

Tabla 1Lista de códigos de la serie CORE y sus principales aplicaciones en proyectos de investigación.

C0RE20 Código raíz

FEBEX

CERBERUS

ASPO (ZONA REDOX)

LLOBREGAT

ENRESA2000

VISUAL CORE20 Versión interactivaFEBEX

CERBERUS

FARES CORE Acoplamiento de CORE y FADES(Flujo y deformación en suelos Navarro, 1997)

FEBEX: (maqueta, in situ, maqueta geoquímica)

CERBERUS

INVERSE CORE2D Versión de estimación automática de parámetros

FEBEX

LLOBREGATYAQUIA

Flujo+difusión granitos

ENSAYOS COLUMNA

CORE-3D Extensión de CORE2D a medios 3-D fracturados ASPÓ (TASK FORCE 5)

BIO-CORE Incorporación de procesos microbiológicos ASPÓ (ZONA REDOX)

CORE

•

- '" — •

Modelización THG Geosfera

Arcillas

Acuitardo Üobregat

Boom clay CERBERUSOpalinus Mont Terry

Modelización THG Barrera Ingeniería

ENRESA2000

Granitos

GuilleríesENRESA2000Zona REDOX ASPÓTask Force # 5 , ASPO

FEBEX

Identificación de procesos y parámetros THG

Ensayos FEBEXEnsayos columna

Acuitardo LlobregafAcuitardo Aquia

Versión Interactiva

Visual Core2D

Figuro I. Relación de aplicaciones de los códigos de la serle CORE, clasificadas por: geosfera (granitos y arcillas), barrera de ingenieríay aplicaciones a la identificación de procesos y parámetros.

182

Modelos acoplados termo-hidroyeoquímicos: códigos de la serie CORE (CORB°, VISUAL-CORE, FADES-CORE, INVERSE-CORE, BIO-CORE)

Pozo CERBERUS

EscudoVRecipienleElectroimán

Escudos

Arcilla

Tubo guiaCalentadorFuente Co 60

Piezómelio

Calentador

Sistema de hidrataran

Figura 2. Esquema del experimento CEBERUS realizado en el laboratorio de Moll, Bélgica para estudiar el efecto del calory la radiación sobre la arcilla de Moll.

9.0

8.3

7.5

6.8

ci-

p

O

o

-TÉr - CORE 20

- O - EQ3/6

O Medidos

O Recolculados

500 1000

Tiempo (días)

1500

Figura 3. Resultados de la evolución temporal delpH en el proyecto CEBERUS obtenidos con el código COREy con la modelización estática con EQ3/6.

183

IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelizaúón numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

CORE 2D

- O - EQ3/6

O Medidos

-4.3

500 1000

Tiempo (días)

1500 2000

Figura 4. Resultados de la evolución temporal del calcio en el proyecto CEBERUS obtenidos con el código COREy con la modelización estática con EQ3/6.

-0.5

-1.2

C0RE2D

- O - EQ3/6O Medidos

1000

Tiempo (días)

Figura 5. Resultados de la evolución temporal del potasio en el proyecto CEBERUS obtenidos con el código COREy con la modelización estática con EQ3/6.

184

Modelas acoplados termo-hidro-geoquímicos: códigos de la serie CORE (CORE20, VISUAL-CORE, EADES-CORE, INVERSE-CORE, BIO-CORE)

•-•• 3 - O — 5

- 430 - - 0 1825

4 6Distancia (dm)

10

Figura 6. Resultados de la evolución temporal del potencial redox en el proyecto CEBERUS obtenidos con el código COREen el caso de considerar solamente el efecto del calentamiento.

-0.22

-0.24

-0.28

m i— é — 0.2 días — ® - ~ 3 días — < ] — 5 días

- A — 1 0 días • 50 dios ~ v ~ 430 dios- O - 1825 días ® Medidos a 1825 dios

Distancia (dm)

Figura 7. Resultados de la evolución temporal del potencial redox en el proyecto CEBERUS obtenidos con el código COREen el caso de considerar simultáneamente los efectos de la radiólisis y del calentamiento.

185

IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelizadón numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo..

T s a q c o s e t N l desde el eje de la galería»>. 4.5 \ 12.0\u.p ' ->host 1720dm

¡2) 136 I 4

Figura 8. Modelo conceptual del campo próximo y discretizadón espacial adoptada (INITEC, 2000).

186

Modelos acoplados termo-hidro-geoquímkos: códigos de la serie CORE (CORP0, VISUAL-CORE, FADES-CORE, INVERSE-CORE, BIO-CORE)

0.025

0.015- :

I 0.01+

0.005 -

13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25—i r

5 6 7 8 9 10 11 12

Distoncia desde el eje (dm)

Figura 9. Evolución de la concentración de cloruros en el campo cercano (según IHIIEC, 2000).

9.51

•

_- -

PH

pe

—.—

. •

, — -

y

\

i 11

\

/

\\

8.5

7.5

6.5

-2.5

-3.5

-4.5

-5.5100 10000 100000 1000000

figura 10. Evolución calculada con CORE del pH y pE en el campo cercano durante IM años (según INITEC, 2000).

187

IV Jornadas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelización numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

¿¿ E:\disco core\principal\CASOS\CERBERUS\cerberus.corFile Edit View Help

Projects

E:\discocore\principal\CASOS\CERBERUS\cerberus.cori Problem definition; G r i d related dataI Properties of aquifer materials

8 Numerical options; : Time discretization

i , Geochemical calculations

I : Convergence criteria

'. Heat Transport; Geochemical Data

ResultsFile Output

i Runs: Post-process

Figura i I. Pantalla de VISUAL-CORE pora la definición de la estructura de la posada.

188

Modelos ocoplados termo-bidro-geoquímicos: códigos de k serie CORE (CORP, VISUAL-CORE, FAOES-CORE, IHVERSE-CORE, BIO-CORE)

I \disco coie\pnncipal\CASOS\CERBERUS\ceibeiu« coit

Typ« of grid

Number of nodes

Nodal data

ID RegUa2D Regulai

User delined

Numbei of elements

Element data

Draw mesh

r—r

r

134 195 196184 185 186

1 3 U 1 ? « 2 I K 1 Lnot ira r* i

1/4 I7S i /6 1 / / i /« i/y inn164 ieS 166 16/ 1&8 163 1/1

S^ 153 154 155 156 15/ 158 15U\A/ 143 144 145 146 14/ 1411 M'J

111 11? 133 134 135 136 11? 138 139 140I <« 1 12¿ 1 ? J ! ?4 12*t 126 1 ii 1211 \7*\ 1 -K

Ripimal

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5343

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"-I74

64

5444

3 42 4

144

Hag»

^HIHHI 11/

IB^BH a/

75 76 7765 66 6 /

55 56 5/45 46 4 /

35 36 37?5 26 2 /

15 16 175 6 /

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71168

5840

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1 1 9 1 2 01 0 9 t i n

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n no I: •'.69 /U TV;

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i •'19 20

9 in ./

f i j i / ro 12. Pantalla de VISUAL-COKE para la definición (arriba) y edición (abajo) de la malla de elementos finitos.

189

IVJomdas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelizadón numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

81 ~.itt-

Cess; jan

Ttí Np Pu Am m Bk Cf Es1109

figura 13. Pantalla de VISUAL-CORE para la selección de los elementos químicos del sistema geoquímico.

Select Components

Elements

H2O | H | C | e- |

Reactions in system Reactions in the system with hco3-

[o-phlh)-2 *.1 -bul3nol(aqj1 -butene(aq)1 -butyne(aq)1 -heptano[[aqj1 -heptene(aq)1 -heptyne(aq)1 -hexanol(aq) '1 -hexene(aq]1-hexj>ne(aq)1 -octanollaq)1 -oclene(aq)1 -octjmetaq]1 -pentanol(aq)1 -peniene(aq)i-pentjine(aq) ^ J

2-butanone(aq) • 1¿-heptanoneiaqj2-hexanone[aq)2-oclanone(aq) <|> 12-pentanone(aq) 1acetate 1

acetone(aq) | jbenzene(aq) ' ' J .butanoatebu!anoic~acid[aq)ch4(aq) <(

co2(aq] 1co3-2ethane(aq)ethanoltaqt ^ 1

Save |

Reactions selected

acetic~acid[aq)co3-2

nog* '«mic"*»»^»!)'

f**t™ •acettc'*»oMlt«<0' *Z'haaJ

, m 1 • . %

s Vi E 3 s % | |

gtC ,ta.77St

101PC >I1IS>»1S0*C rM.tfi»

¡ < R >7i.nnM»<C •«3«l l

Figuro 14. Pantalla de VISUAL-CORE pom lo selección de los especies del sistemo geoquímico. Una vez seleccionados los elementos (en estecaso, H20, H,Cy e), el programa lee de la base de datos geoquímicos (tomada de EQ3) y muestra al usuario todas los especiesque contengan alguno de estos elementos (columna de lo derecha). El usuario puede seleccionar entre las especies que contengan

uno de los elementos (HC03 en lo segunda columna) y aparecerán listadas en la última columna (Reactions selected).El gráfico de la parte inferior muestra los valores del log de la constante de equilibrio para diferentes temperaturas.

190

Modelos acoplados termo-hidroyeoquímicos: códigos de la serie CORE (CORP0, VISUAL-CORE, EAOES-CORE, INVERSE-CORE, BIO-CORE)

Iíme==> Ü.UÜÜUUt+Uü lime ==> ü.2UUÜUt+U0 lime ==> U.4U00Ut*U0 HEE3File

Q .

8.18

Time »•> O.OWOO OOTune -«> 0.2000K+00

i 0.4W006+BO

2 3 4 5 6 7 8 9 10

Distance(dm)

I 9 Temporal evolution

File

Title

Title axeX

Title axeY

jcalcite

JTime

¡Distance

onoco"S'a i

3-^Ln mBm

D.O

r ~ — r^j-— Mm level j-0.0000049

Minimum Y Maximum Y M a X l e V e l ]O.OO000O1

|2.03 |a996 Equidistanoe J-J-J

calcite

W • ^MW ^ami > i ' i • i

0.1 0.2 0.3 0.4Time

•

1

HHCI

0K

4.15E-007-1.19E-007-6.S3E-007-1.19E-006-1.72E-006-2.25E-006-2.79E-006-3.32E-006-3.85E-006-4.39E-006-4.92E-006-5.46E-006

Figura 15. Ejemplos de pantallas de resultados en una dimensión (parte superior) o en forma de gráficos x-t (parte inferior).

191


F Animación conínuoEscolado outomAíco deiflciivado : X<1228 St Y-1.288.2re ; Head: •< 0l0E*O

Figura 16. Pantalla de postproceso de CORE-GAPWCS para problemas bidimensionales con geometría irregular.Permite visualizar resultados de niveles, temperaturas y concentraciones.

0.0 0.1 0.2 0.3Na (molalii

0.4

n

in

áti

50 -

i r

yI

O

O Medidos

0.5 0.6

Figura 17. Resultados del ajuste de las concentraciones de sodio en la interpretación de los datos hidroquímicos del Delta del Llobregatutilizando los algoritmos de estimación automática del código IMRSE-CORF (Dai, 2000).

192

Modelos acoplados termo-hidro-geoquímkos: códigos de ¡aserie CORE (CORE20, VISUAL-CORE, FADES-CORE, INVERSE-CORE, BIO-CORE)

20 40 60

Distancio (millos)

figura 75. Resultados del ajuste de las concentraciones de potasio en la interpretación de los datos hidroquímicos del acuíferode Aquia (USA) utilizando los algoritmos de estimación automática del código INVERSE-CORE (Bui, 2000).

l.OE-2

8.0E-3

é.OE-3

Ü 4.0E-3

2.0E-3

0.0E+0

5.0E-3

0.0E+0200 300

Distancia (dm)500

c Contaminante Biomasa

Figura i 9. Resultados de la simulación con BIO-CORE de los procesos de biodegradoción de un compuesto orgánico contaminante cuandopor el borde izquierdo se inyecto un aceptor de electrones (oxígeno). Nótese que lo actividad microbiológico a un determinado

tiempo se concentra en las zonas en las que coexiste la presencia del agente oxidante y del compuesto orgánico.

193

Modelos de flujo y transporte en la geosfera: el código TRANSIN

MODELOS DE FLUJO Y TRANSPORTE EN LA GEOSFERA:EL CÓDIGO TRANSIN

Medina A., Alcolea A., Carrera J.E.T.S.I de Caminos, Canales y Puertos (Universidad Politécnica de Cataluña)

ResumenEl código TRANSIN ha sido diseñado por el Grupode Hidrogeología de la ETSICCPB para simular elflujo de agua subterránea y el transporte de solutosbajo un amplio espectro de posibilidades. Su alcan-ce se demuestra en los numerosos estudios de dis-tinto tipo a los que se ha aplicado, entre los quedestacan los enfocados a almacenamiento de resi-duos (Proyectos CABRIL y PA), a transporte en me-dios muy heterogéneos (Proyectos GAM y ASPÓ), aplanificación de actuaciones (Proyecto de la cober-tera de la FUÁ) y otros muchos. De este modo,además, con el uso continuado del código se con-sigue una gran fiabilidad.

El objetivo de este trabajo es mostrar las capacida-des del código. Para ello, se presentan en primerlugar sus generalidades, describiendo posterior-mente las ecuaciones de los dos tipos de problemasque es capaz de resolver: el problema directo o si-mulación y el problema inverso o calibración, resol-viéndose este último de forma automática. Final-mente se presentan los resultados obtenidos en unejemplo sintético homogéneo y en un caso real he-terogéneo, la fractura del Proyecto GAM (GAs Mi-gration).

IntroducciónSi bien el uso de modelos matemáticos es una téc-nica comúnmente extendida para estudiar los pro-cesos de flujo de agua subterránea y transporte desolutos, existen factores importantes que limitan lavalidez de los resultados. Uno de ellos es el desco-nocimiento del medio, dado que generalmente,sólo se cuenta con información de una pequeñaparte del dominio a modelar, que no suele ser re-

presentativa del total. Si además se trata de un me-dio muy heterogéneo, esta limitación es aún másimportante.

El primer paso en cualquier proceso de modelación[Galana, 1993; Medina, 1993) requiere la con-ceptualización del medio, incluyendo los procesosrelevantes y representándolos mediante una estruc-tura del modelo adecuada. El resultado de esta eta-pa es la obtención de una visión global del com-portamiento del sistema y su traducción a una seriede expresiones matemáticas. No obstante, de estaetapa suele surgir más de un modelo conceptualdel medio por lo que posiblemente, el usuario ne-cesitará planificar experimentos adicionales, queayudarán a completar la información disponible.

El segundo paso consiste en discretizar el medio,lo que hará que dichas expresiones se presentende una forma resoluble. De este modo, el medioquedará expresado en términos de una serie finitade parámetros que gobernarán el comportamientodel modelo (conductividades hidráulicas, porosida-des, etc.).

El último paso consiste en la calibración de estosparámetros y la evaluación de sus ¡ncertidumbres.Esto se realiza por comparación entre las medidasdisponibles y los resultados del modelo. TRANSINrealiza este proceso de forma automática, lo quesupone una gran ventaja, dado que la realizaciónmanual de la calibración puede resultar tan anár-quica como frustrante. La calibración automática li-bera al usuario de la manipulación de los valoresde los parámetros (y de los errores que esto conlle-va), así como de la subjetividad en la selección delos mejores ajustes, obteniéndose además informa-ción adicional acerca de la matriz de covarianzas,sensibilidad a los parámetros del modelo, etc. Elcódigo TRANSIN permite realizar tanto simulaciones

195

IV Jornadas áe 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelizodón numérica y evaluación de lo seguridad a largo plazo...

como calibraciones, obteniendo los resultados an-tes comentados, habiéndose aplicado a diversoscasos reales como ya se ha dicho antes.

Generalidades del códigoEl conjunto de posibilidades que cubre el código seresume a continuación:

• El régimen de las ecuaciones puede ser esta-cionario y/o transitorio.

Q El medio puede estar saturado y/o no saturado(o mezcla de ambos en espacio y tiempo).

Q El código permite contemplar problemas enuna, dos, tres dimensiones o mezclas de ellas.Esto último resulta muy útil en casos de mode-lación de fracturas embebidas en un medio tri-dimensional o para representar los sondeoscomo elementos unidimensionales.

Q Pueden considerarse las hipótesis de acuíferoconfinado, semiconfinado o no confinado.

Q Las condiciones de contorno pueden variar enel espacio y/o en el tiempo (incluso ser funciónde la/s variable/s de estado en algún caso).

d Es posible considerar condiciones iniciales(caso de tratarse de un problema en régimentransitorio) arbitrarias dadas o solución en ré-gimen estacionario.

d En general, cualquier parámetro puede depen-der del espacio, del tiempo y de la variable deestado (nivel piezométrico, concentración, etc.)a través de una función no lineal. Dicha op-ción se encuentra operativa para la conductivi-dad hidráulica, el coeficiente de almacena-miento y el coeficiente de goteo.

Q Los datos necesarios para la calibración sonmedidas puntuales en el espacio y en el tiem-po (niveles, presiones y concentraciones), sibien se está trabajando en otros tipos de medi-das como, por ejemplo, medidas integradasen el espacio y/o en el tiempo y dependientesde la variable (contenidos volumétricos deagua, flujo másico de radionucieido, etc.).Esto puede resultar especialmente útil para laestimación de caudales de recarga río-acuífe-ro a lo largo de un cauce, entre otros.

Q Es posible resolver varios problemas de formasimultánea (varios ensayos hidráulicos o detrazadores considerados simultáneamente, ca-denas de desintegración radioactiva, etc.) o

sucesiva (varios ensayos hidráulicos o de traza-dores, por ejemplo). Además, se puede simu-lar un régimen transitorio a partir de varios es-tacionarios, lo que conlleva una gran reduc-ción del coste computacional asociado a lassimulaciones y/o calibraciones de flujo deagua y transporte de radionucleidos.

Al nivel de resultados, el código ofrece un amplioespectro de posibilidades, entre las que destacan:

• Evolución temporal de la/s variables de esta-do, en determinados puntos (puntos de obser-vación).

• Distribución espacial de la/s variables de esta-do, en determinados tiempos (tiempos de ob-servación).

• Balance de masas y análisis de residuos delmismo.

• Valor de los parámetros estimados y su evolu-ción a lo largo del proceso de calibración.

• Evolución de los parámetros del algoritmo deoptimización que controla el problema inverso,lo que permite evaluar posibles estrategias decalibración, caso de no obtenerse un resultadoaceptable.

• Análisis estadístico de las diferencias entre va-lores calculados por el código y valores medi-dos en los puntos de observación.

• La matriz de covarianza de los parámetros esti-mados, lo que ofrece una idea sobre la incerti-dumbre de los parámetros estimados. Asimis-mo, se lleva a cabo un análisis de los auto-valores de dicha matriz.

Q Si el problema a resolver es no lineal, el códi-go emplea el método de Newton-Raphsoncompleto, presentando la evolución de esteproceso.

A partir de estos resultados, pueden obtenerse deforma sencilla, otros que resulten de interés alusuario.

Formulación del problema directoEl problema directo consiste en la resolución deuna ecuación conocidos sus parámetros, obtenien-do la evolución espacio-temporal de la variable deestado, que representa la respuesta del sistema.

196

Modelos de flujo y transporte en lo geosfera: el código 1RANSIN

El problema directo de flujoEl flujo de agua está gobernado por la ecuación detipo difusión (Bear,1972). En el caso tridimensional,se expresa como:

-DVc in=J8(ce-c j)+/W enT [6]

= ¿<.— en íis dt

[1]

sujeto a la condición inicial

h=ho;t = to [2]

y la condición de contorno

-KVhn=a{H-h)+Q en F [3]

donde £2 es el dominio espacial del acuífero, F sucontorno, V el operador nabla, K el tensor de con-ductividad hidráulica, h el nivel piezométrico, qr untérmino que engloba las fuentes y sumideros, S$ elalmacenamiento específico, r el tiempo, n un vectorunitario normal a F hacia el exterior de Q, H y Q elnivel piezométrico y el flujo prescrito respectivamen-te y a el coeficiente de goteo, parámetro que con-trola el tipo de condición de contorno: representaflujo prescrito cuando a = 0 (condición de contornode Neuman), nivel piezométrico prescrito cuandoa -» oo (Dirichlet) o una condición mixta en casocontrario (Cauchy).

En caso de resolver varios problemas de flujo (si-multáneos o sucesivos), las ecuaciones [l]-[3] se re-piten para cada problema, pudiendo tener distintosvalores de los parámetros y distintas condiciones decontorno. Esto resulta particularmente útil cuandose simulan varios ensayos hidráulicos a la vez, pu-diendo tener en cuenta distintos valores de cauda-les de bombeo realizándose estos en puntos distin-tos, por ejemplo.

El problema directo de transporteEl transporte de radionucleidos, incluyendo los pro-cesos de difusión, dispersión, advección y retardodel radionucleido, está gobernado por la ecuación(Bear, 1972):

. i = V • (DVc,) - qVc,.di

+ AM0Ri-£¡_i + q f(c'~c¡) sn Q [4]

sujeto a la condición inicial

c = c f = f Í51

y la condición de contorno generalizada

donde Q es el dominio espacial del acuífero, F sucontorno y V el operador nabla. D el tensor de dis-persión (incluye el término correspondiente a la di-fusión molecular), c¡ la concentración del radionu-cleido " i " en el acuífero, c¡.i la concentración delradionucleido " i - 1 " , que tiene como producto dedesintegración el radionucleido " i " , q denota el flu-jo de Darcy, qr un término de recarga de agua conuna concentración determinada c', M el flujo mási-co, t el tiempo, n un vector unitario normal a F y di-rigido hacia el exterior de Q. ce representa un térmi-no de concentración prescrita y /} es un parámetroque controla el tipo de condición de contorno: flujomásico prescrito cuando /3=0, concentración pres-crita cuando /3 -» co o una condición mixta en casocontrario.

Al igual que en el flujo, caso de resolverse variosproblemas de transporte, pueden variarse los valo-res de todos los parámetros. Asimismo, la generali-dad en la programación del código permite consi-derar una fuente natural (distinta de ¡a de desin-tegración) para cada uno de los radionucleidosconsiderados.

La ecuación [4] está expresada en su forma másgeneral, incluyendo el caso de una cadena de de-sintegración. Si en el modelo conceptual no se con-sidera este proceso, el término del radionucleido" i - 1 " no aparece en dicha ecuación.

Formulación del problema inversoEl problema inverso consiste en obtener un estima-dor de los parámetros de la ecuación que represen-ta el problema físico a modelar, utilizando informa-ción previa sobre los mismos (obtenida, por ejem-plo, mediante ensayos de campo o de laboratorio,o bien a partir de la experiencia del usuario), su es-tructura de correlación, así como información acer-ca de la variable de estado.

Existen distintas formulaciones del problema inverso(Carrera y Neuman, 1986 a, Cooley, 1985, etc.).En lo que sigue, se adopta la formulación basadaen el método de la Máxima Verosimilitud, incorpo-rando información previa {Carrera y Neuman, 1986b,c).

La verosimilitud L(p\z ) de una hipótesis sobre losvalores de los parámetros p, dados los datosz*=(h*,c",p*) y una estructura del modelo prefijada,se define como proporcional a f(z |p), función de

197


densidad de probabilidad de haber observado z,dados los parámetros p, de acuerdo con algún mo-delo estadístico.

Así, la estimación por máxima verosimilitud consis-te en hallar p de forma que el valor de L(p\ •» * ""••máximo.

sea

Para completar los datos, es necesario especificarel vector z y la estructura de correlación o de errorde las componentes de dicho vector. En adelante,se supondrá que la diferencia entre valores calcula-dos y medidos sigue una distribución multigaussia-na con media nula, con lo que dicha estructuraqueda completamente definida mediante la matrizde covarianza. La hipótesis de multinormalidad vie-ne avalada por el teorema central del límite, el cualdemuestra que un gran número de pequeños erro-res en la medida de las componentes de z* se pue-de aproximar por una distribución multigaussianade media nula. Por otra parte, la hipótesis de unadistribución de probabilidad conocida permite elcálculo de intervalos de confianza de la estimaciónde parámetros y la realización de tests de hipótesis.

Es conveniente (sin pérdida de generalidad), supo-ner que la matriz de covarianza puede expresarsecomo (Neuman y Yakowiiz, 1979):

a = o2 [7]

donde Q , Cc y C¡ son las matrices de covarianza deniveles, concentraciones y de la información previaasociada al i-ésimo tipo de parámetro, respectiva-mente. Vh, Vc y V¡ son matrices conocidas y definidaspositivas y ah,ac,\¡ai son escalares desconocidos.Las matrices V^, Vc y V¡ pueden obtenerse a partir dealgún modelo geoestadístico, por ejemplo, median-te kriging.

Con las hipótesis anteriores y suponiendo multinor-malidad, la verosimilitud de p dado z, se expresa

como:

L(p\z) = (2n) exp[(z- z*)' C'1 ( z - z*)] [8]

siendo N el número total de datos y z un vector quecontiene los valores calculados (niveles, concentra-ciones, etc.). En general, las medidas de niveles yconcentraciones y la información previa de los pa-rámetros no están correlacionadas entre si. Así, sinpérdida de generalidad, puede suponerse que C esde la forma:

C =Q o oo cc oo o c

[9]

En la expresión anterior, Q y Cc representan lasmatrices de covarianza de los errores en las medi-das de niveles y concentraciones, así como Cp delas referentes a los parámetros. Esta última puedeconsiderarse diagonal por bloques, suponiendo quelas estimaciones previas de los distintos parámetrosno están correlacionadas.

En lugar de maximizar í, es más sencillo minimizarS, definida como:

= -2ln(L(p|z*)) [10]

Sustituyendo [7], [8] y [9] en [10] y asumiendo co-nocida la estructura estadística del modelo, se ob-tiene:

S+B [11]

[12]Sc=(c-c*)'V;\c-c*

donde S¡, y Sc son las componentes de la funciónobjetivo referente a niveles y concentraciones, S, lacorrespondiente al parámetro i-ésimo, /? un términoconstante (dependiente de los parámetros estadísti-cos del modelo) y los escalares Xc y X¡ y se definen

como:

V

A = •[13]

Así pues, la resolución del problema inverso en suformulación según ei método de Máxima Verosimi-litud, se transforma en la minimización de una fun-ción dependiente de los valores de los parámetros yniveles y concentraciones calculados y medidos y dela estructura de correlación entre los mismos. Noobstante, pueden añadirse a la función objetivootros términos, referentes a contenidos volumétricosde agua, caudales, etc.

Para la minimización del funcional S pueden em-plearse distintos métodos de optimización. El algo-ritmo empleado en TRANSIN es el propuesto porMarquardt (1963), si bien se han realizado diversaspruebas con otros tipos de técnicas, intentando sos-

198

Modelos de flujo y transporte en lo geosfera: el código TRANSIN

layar las dificultades de convergencia que el algorit-mo original presenta en algunos problemas {Aleo-lea et al., 1999).

EjemplosEn este capítulo se presentan los resultados obteni-dos aplicando TRANSIN q dos ejemplos. El primerode ellos es sintético, y en él se simula un problemade cadenas de desintegración radiactiva de dos so-lutos. El segundo se corresponde con un caso realde aplicación al Proyecto GAM (GAs Migration).

Ejemplo sintéticoComo ya se ha comentado en el apartado 3, unade las opciones que tiene el código TRANSIN es lade simular problemas de transporte de radionuclei-dos incluyendo cadenas de desintegración. Esta op-ción es importante, porque gran parte de los alma-cenamientos geológicos profundos están pensadospara el almacenamiento de residuos radioactivos.No obstante, el código está pensado para la simu-lación de cualquier otro tipo de problemas en losque un soluto (padre) pueda generar un términofuente para la ecuación de otro soluto (hijo). En es-tos momentos, únicamente está programado el tér-mino fuente de la ecuación (4), las cadenas de de-sintegración.

Como muestra de aplicación, se presenta un ejem-plo bidimensional con 40 elementos y 30 nudos. Elejemplo es muy sencillo, pretendiendo mostrar úni-camente una de las últimas posibilidades añadidasal código TRANSIN. El dominio del ejemplo semuestra en la Figura 1. El ejemplo es sintético y sesimula el comportamiento de dos elementos ra-dioactivos hipotéticos, A y B, cuyas característicasse reflejan en la tabla 1. En dicha tabla casi todoslos parámetros de transporte son ¡guales para losdos trazadores, cosa que es lo habitual en cuanto aporosidad y dispersividad, pero el código, por moti-vos de generalidad permite que estos parámetrossean distintos.

Las condiciones de contorno de flujo son de caudalprefijado en el lado izquierdo, igual a 1 m3/día pormetro lineal de contorno, impermeable en los ladossuperior e inferior del rectángulo y de nivel fijo, H =0 m en el lado derecho. Además hay un arroyo in-terior en el que hay una condición de goteo y unpozo de bombeo (ver Figura 1) y un pozo del quese extraen 5.5 mVdía. El flujo se considera estacio-

nario. Por lo que respecta al transporte de solutos,el elemento A se introduce en el sistema a travésdel contomo izquierdo con el caudal de agua en-trante (condición de contorno de flujo másico) conuna concentración constante igual a 1 ppm. El ele-mento B aparece en el sistema como producto dedesintegración del A.

En la Figura 2 se observan las curvas de llegada deltrazador en los puntos marcados en la Figura 1. Lacurva del radionucleido B sería cero si no fuese porel aporte en la desintegración del elemento A.

Gas migration testEl laboratorio en roca de Grimsel (Suiza) consisteen una serie de galerías a 450 metros de profundi-dad en el seno de un macizo granítico. El experi-mento GAM se realizó en una fractura prácticamen-te vertical (bastante aislada de las demás) que buzaparalelamente a la foliación de la roca madre(Figura 3). Dicha fractura se encuentra milonitizada,condicionando esto sobremanera el campo de trans-misividades. Se excavaron 1 9 sondeos ¡ntersectan-do la fractura y dichas intersecciones fueron sella-das mediante "packers". En ellas se llevaron a caboensayos de interferencia y de trazadores (Figura 4).

El dominio se modeló como un plano de 184 m2,tomando el campo de transmisividades de trabajosprevios (Rama/o eí al., 1999), quedando dividido eldominio en 484 zonas. La estimación de dichos va-lores de transmisividad se llevó a cabo en base adatos de nivel piezométrico obtenidos mediante larealización de cuatro ensayos hidráulicos en el do-minio de la fractura. Debido a la milonitización deciertas partes de la fractura, ésta se comporta comoun medio poroso equivalente (Fischer ef al, 1998).Por este motivo no puede aplicarse una relación cú-bica transmisividad-porosidad en todo el dominio.No obstante, se ha adoptado un modelo mixtodonde la porosidad es función de la transmisividaden cada zona del dominio. Así, si se considera lazona como altamente conductiva, se le aplica unaley cúbica. En caso contrario, se le aplica la ley deKozeny, considerando como valor umbral de trans-misividad el de 10-8 mVs). Una vez se ha definidola apertura de cada zona (a partir del valor detransmisividad) (A/co/ea et al., 2000), se calcula laporosidad como el producto del valor "regional" dela porosidad (constante) por la apertura calculada:<t>¡ = <E>b,-

El propósito del presente ejercicio es el de obteneruna estimación de alguno de los parámetros de

199

IV Jornadas de hü en gestión de residuos radiactivos. Seminano 2: Modelación numérica y evaluación de lo seguridad a largo plazo...

transporte que caracterizan la fractura. Para ello seconsideran dos ensayos de trazadores dipolo reali-zados en la fractura, entre los sondeos 98.02 y98.04 el primero, y entre los sondeos 98.02 y98.01 el segundo (Figura 5). Los dos conjuntos dedatos de concentración se usaron de forma simultá-nea para calibrar la porosidad regional y la disper-sividad de la fractura.

La calidad de los ajustes obtenidos se puede apre-ciar en la Figura 6, donde se presentan las compa-raciones entre calculado y medido, en los puntosde observación, tras el proceso de calibración.

ConclusionesSe han presentado las generalidades y alguna delas aplicaciones del código TRANSIN. Se ha hechoespecial hincapié a la gran versatilidad del código,que abarca un amplio abanico de posibilidades.

Como una de sus principales ventajas, se destacala posibilidad de poder estimar de forma automáti-ca los parámetros hidráulicos que caracterizan elmedio.

Por otra parte, su versatilidad requiere un chequeocontinuado de sus aptitudes , ya que no hay ningúnproyecto en el que se puedan contemplar todas susposibilidades, debiendo emplearlo por tanto en mu-chos problemas para abarcar el mayor número deopciones posible. Este se lleva a cabo mediante laaplicación del mismo en distintos estudios, abar-cando las distintas ramas de la Hidrogeología (al-macenamiento de residuos, caracterización deacuíferos, diseño de redes de observación, etc.). Esademás, este uso continuado lo que confiere unagran fiabilidad y robustez al código.

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200

Modelos de flujo y transporte en la geosfera: el código TRANSIN

Tabla 1

Elemento A

Elemento B

4>

0.2

0.2

aL(m)

2

2

(m) Retardo

1 1

1 1

Período semides. (días)

7

0.5

ImpermeableRío (goteo)

O Punto de observation

Punfo 2O

/

Q

/

n

Impermeable

Punto 1

Figura 1. Dominio, condiciones de contomo y puntos de observación.

201

IV Jomadas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelizadón numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

0,40

0,35 -

0,30 -

„ 0,25 -

J1 0,20 -1

o Punto 1

— Punto 2

o o <

10 15

Tiempo (días)

20 25

10 15

Tiempo (días)

20 25

Figura 2. Concentraciones en los puntos 1 y 2 para el raáionucleiáo h (ambo) y para el radionudeido B (obajo).

202

Modelos de flujo y transporte en la geoshra: el código TRANSIN

figura 3. Croquis de situación de lo fractura de estudio, en reloción con la posición del laboratorio.

FRI87-O3©

Ií\

5m

/ GAM98-0O

TPF95-05O

GAM98-O3

GAW98-01©

8 AU83-34©

TPF95-06 TPF9S-O4O jPf95.oi/ I f f ' 5 - ° 3

TPF95-07 6tt!98-(¿LD o

GiW.198-04 GWH98-02© ©

GAAÍ98-06O

GA/Í98-07O

figuro 4. Situación de los intersecciones de los sondeos con el plano de la fractura.

203

IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelizadón numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo..

1.8 m

Figura 5. Localización de los pozos de inyección y bombeo, así como los valores de los parómetros utilizados en el ensayo.

1.4E+04

0,0E+000,E+00 2,E+05 4,E+05 6.E+05 8.E+05 l,E+06

Tiempo (s)

Figura 6. Comparación entre valores calculados y medidos en ios puntos de observación, tras el proceso de calibración automática.

204

Modelos áe transporte reactivo: REIRASO

MODELOS DE TRANSPORTE REACTIVO: RETRASO

Carlos Ayora, Joaquín SalasInstituto de Ciencias de la Tierra Jaume Almera (CSIC)

Maarten W. Saaltink, Jesús Carrera, Imma Benet, Francisco BatlleDpto. de Ingeniería del Terreno, Minería y Cartografía (UPC)

IntroducciónEl estudio de los riesgos del almacenamiento de re-siduos radioactivos se basa en la evaluación de losprocesos de migración de los radionucléidos en lasaguas subterráneas. Estos análisis sólo son posiblescon herramientas de simulación del transporte desolutos y de las reacciones químicas que experi-mentan dichos contaminantes. Desde hace dos dé-cadas existen códigos de ordenador que modelizansofisticadamente los procesos químicos, aunquetratan al transporte de manera muy simplificada.Los ejemplos más conocidos de tales códigos sonPHREEQE (Parkhurst et al., 1 980) y EQ3 (Wolery etal., 1992), que calculan las concentraciones de to-das las especies químicas mediante leyes termodi-námicas a partir de datos analíticos (concentracio-nes totales, pH, Eh y composición mineralógica).Por otra parte, existen códigos que modelizan fiel-mente los procesos de transporte y las heterogenei-dades del medio, aunque las reacciones químicasson tratadas de manera muy simplificada. En los úl-timos años se han desarrollado códigos que pue-den simular tanto los procesos de transporte comolas reacciones químicas de manera sofisticada. Eneste contexto, y como parte de las actividades deI + D promovidas por ENRESA, el Departamento deIngeniería del Terreno de la UPC y el Instituto Jau-me Almera del CSIC han desarrollado el códigoRETRASO (REactive TRAnsport of SOIutes).

Este artículo presenta varios temas del códigoRETRASO. Se inicia con una breve descripción delas capacidades del código (Saaltink et al., 1997).Seguidamente, se discute la solución numérica delas ecuaciones matemáticas (Saaltink et al., 2000)y, en los últimos capítulos, se exponen dos ejemplosde aplicación (Salas y Ayora, 1 999, y Salas et al.,

2000) enmarcados en proyectos del programa eu-ropeo de Análogos Naturales: Palmottu (Finlandia)y Oklo (Gabán). Aparte de los ejemplos descritos,se ha aplicado RETRASO a múltiples casos, comoel proceso de dedolomitizaáón (Ayora et al.,1 998), el cambio de la calidad del agua subterrá-nea por recarga artificial (Saaltink et ai., 1 998), lainterpretación de experimentos de disolución de ar-cillas (Cama y Ayora, 1998) y la simulación de ba-rreras geológicas (Guardiola, 2000).

Descripción del códigoEl código RETRASO simula el flujo de agua, los pro-cesos de transporte de solutos y las reacciones quí-micas. El flujo de agua se basa en la ley de Darcy enmedio saturado, bajo la suposición de que los pro-cesos de transporte no influyen en el flujo. El códigopermite contornos irregulares en dominios bidimen-sionales, heterogéneos y anisótropos, mediante unared de elementos finitos triangulares (la discretiza-ción temporal se efectúa mediante el método de lasdiferencias finitas). Es capaz de implementar un es-quema explícito, implícito o de Cranck-Nicholson, ylas condiciones de contorno pueden ser de nivel ocaudal prescritos, o mixta.

A partir del campo de flujo, se calcula el transporte.RETRASO simula la advección, la difusión molecu-lar y la dispersión hidrodinámica, mediante elemen-tos finitos para la discretización especial y diferen-cias finitas para la discretización temporal. Lascondiciones de contorno pueden ser de concentra-ción y caudal másico prescritos o caudal másicoasociado al caudal del agua.

RETRASO permite la modelización de reacciones ho-mogéneas (complejación, ácido-base, rédox), asor-

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IV Jomados de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelación numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

ción (incluyendo intercambio iónico) y reaccionesde precipitación-disolución. Las reacciones homo-géneas se tratan en equilibrio, con la aplicación dela ley de acción de masa y la ley de Debye-Hückelpara el cálculo de los coeficientes de actividad. Laadsorción puede calcularse según los modelos li-neal, de Langmuir, de Freundlich o el principio deintercambio iónico. Además, RETRASO permite losmodelos electrostáticos de adsorción de capacidadconstante, de doble capa y triple capa. Las reaccio-nes de precipitación-disolución pueden tratarse enequilibrio o con una formulación cinética (el códigoincluye una base de datos de constantes de equili-brio y de leyes cinéticas).

Solución numérica

IntroducciónLa simulación del transporte reactivo requiere la re-solución de grandes sistemas de ecuaciones no li-neales. Además, para problemas complejos, sonnecesarios tiempos de cálculo muy elevados, por loque es conveniente enfocar adecuadamente losprocesos que se desean modelizar. En este capítulose van a comparar los dos enfoques más usuales.

El primer caso es el "Enfoque de Iteraciones Sucesi-vas", EIS, basado en el método de Picard. Consisteen la resolución por separado de las ecuaciones detransporte y las ecuaciones químicas. El segundo esel "Enfoque de Substitución Directa", ESD, basadoen el método de Newton-Raphson. Consiste en lasubstitución y resolución simultánea de las ecuacio-nes químicas y las ecuaciones de transporte. Laventaja principal del EIS, aparte de la facilidad enla programación, es que el sistema de ecuaciones aresolver es pequeño, lo que implica un bajo costede cálculo por iteración. Sin embargo, el ESD es unmétodo más robusto y menos rígido que el anteriory suele presentar convergencias más rápidas, lo quepermite incrementos de tiempos más largos y unnúmero menor de iteraciones. Yeh y Tripathi (1 989)concluyeron que el ESD requiere una memoria ex-cesiva de ordenador para casos realistas de mallasde dos ó tres dimensiones, aunque se basaron sóloen aspectos teóricos sin la medición real de lostiempos de cálculo. En consecuencia, no tuvieronen cuenta que el ESD requiere de un número menorde iteraciones. En algunos casos, este hecho puedeser importante y por ello el ESD puede ser más con-veniente que el EIS. En este capítulo se van a com-parar ambos enfoques mediante una serie de ejem-

plos, comparando número de incrementos de tiem-po, el número de iteraciones y el tiempo de cálculo.

Descripción de los ejemplosde comparaciónLos dos enfoques que van a ser comparados requie-ren la resolución de un sistema lineal en cada itera-ción. Se pueden utilizar métodos directos (como ladescomposición en LU) o iterativos (como los gra-dientes conjugados). En general, los métodos direc-tos son más convenientes para un número pequeñode incógnitas y los métodos iterativos cuando el nú-mero de incógnitas es mayor. En este sentido se vana utilizar los métodos directos e iterativos en los ca-sos de ESD, mientras que sólo se considerará el di-recto en el caso del EIS.

El primer conjunto de ejemplos trata la disoluciónde calcita en un dominio unidimensional, suponien-do la disolución en equilibrio (CAL-E) y cuatroejemplos de disolución cinética (CAL-1, CAL-2,CAL-3 y CAL-4, aumentando la velocidad de diso-lución sucesivamente). También se considerará unejemplo sin calcita (CAL-0).

El siguiente conjunto de ejemplos, WAD, simula elfenómeno desplazamiento de agua salina intrafor-macional por agua dulce en el sistema acuífero deWaddenzee (Países Bajos), mediante el dominio uni-dimensional descrito por Appelo y Postma (1993). Sevan a considerar fenómenos como disociación deagua, complejación de carbonatos, intercambio ca-tiónico y disolución de calcita (en equilibrio, en ci-nética y sin disolución).

El tercer conjunto, DEDO, va a simular la dedolo-mitización a partir del aporte de agua rica en Ca(Ayora et al., 1998). Se va a utilizar un dominio bi-dimensional que incluye una fractura, y se va aconsiderar un ejemplo de equilibrio (DEDO-E) yotro cinético (DEDO-K).

El último ejemplo, OSA, es el químicamente máscomplejo. Va a simular la precipitación de uraninitacomo resultado de la interacción de un agua oxi-dante (rica en uranio) y una roca pirítica, en la minade uranio de Osamu Utsumi, Pegos de Caldas, Bra-sil (Lichtner y Waber, 1 992). Se van a considerar undominio unidimensional y reacciones en equilibrio.

Resultados de la comparaciónSe han resuelto los cuatro conjuntos de ejemplosutilizando los dos enfoques. Para el EIS se ha utili-

206

Modelos de transporte reactivo: REIRASO

zado el código TRANQUIKIN (Ayora et al., 1996) ypara el ESD el código RETRASO (Saaltink et al.,1997). El resultado de la comparación puede sersensible tanto al estilo de programación como a losparámetros numéricos (valores iniciales y criteriosde convergencia), por lo que se han consideradoconstantes para ambos enfoques.

La Figura 1 muestra el número de incrementos detiempo, el número de iteraciones y el tiempo decálculo resultado de la modelización. Como era deesperar, las diferencias en los incrementos de tiem-po y en el número de iteraciones, entre el métododirecto y el método iterativo del ESD, son despre-ciables, ya que son consecuencia de la precisión enla solución del sistema lineal. Los tiempos de cálcu-lo del método iterativo son ligeramente más eleva-dos, como consecuencia del menor número de nu-dos de las mallas empleadas en estos casos.

Por otra parte, pueden observarse claras diferenciasentre el ESD y el EIS. El comportamiento sólo es si-milar para los ejemplos con tiempos de modeliza-ción cortos (CAL y WAD), en los que no hay mineralo se trata la disolución en equilibrio. Sin embargo,para los ejemplos cinéticos, los resultados del EISempeoran significativamente con velocidades dereacción más elevadas. Los resultados del ESD sonmuy poco sensibles a los cambios de las velocida-des de reacción, lo que pone de manifiesto la ro-bustez esperada de este enfoque. Para los ejemploscon tiempos de modelización elevados (DEDO yOSA), el EIS requiere de incrementos de tiempo, deiteraciones y de tiempos de cálculo muy elevados(del orden de la centena de años).

También se ha estudiado la influencia del númerode nudos en el tiempo de cálculo. Para esto, se vana refinar las mallas y se va a pasar de modelos uni-dimensionales a bidimensionales. Se han medido yevaluado los tiempos de cálculo con un procedi-miento de ajuste. La Figura 2 muestra como para elESD, con el método directo, la relación entre eltiempo de cálculo y el número de nudos es lineal enmallas con pocos nudos (pendiente 1 en escala delog-log), y crece cuadrática mente en mallas con mu-chos nudos (pendiente de 2 en escala de log-log).Con un método iterativo, la pendiente cambia de 2a 1.6. La parte lineal corresponde a los cálculos quí-micos y al ensamblaje del ¡acobiano, y la parte cua-drática a la resolución del sistema lineal. El EIStambién presenta una parte lineal y una cuadrática,sin embargo, la parte cuadrática corresponde a unnúmero de nudos mucho mayor que en el caso an-terior (en nuestros ejemplos, sólo los casos CALmuestran una zona cuadrática destacable).

ConclusionesLos resultados destacan que el EIS necesita un ma-yor número de iteraciones y que puede dar proble-mas en los casos con velocidades de reacción ytiempos de simulación elevados. El ESD es más ro-busto y presento un comportamiento numérico me-nos sensible a las características de las reaccionescinéticas y a los incrementos de tiempo. Por otraparte, el mayor dominio lineal de la relación entreel tiempo de cálculo y el número de nudos para elEIS respecto al ESD (en mallas bidimensionales), in-dicaría una mayor idoneidad del EIS para grandessistemas de dos ó tres dimensiones.

Si observamos los resultados para el método de re-solución del sistema lineal del ESD se observa que,para mallas pequeñas, el método directo es ligera-mente más rápido que el método iterativo (con unfactor máximo de cuatro). Sin embargo, para ma-llas grandes, el método iterativo es claramente másrápido y requiere menos memoria de ordenador,por lo que es el más adecuado en estos casos.

Se ha optado por utilizar el ESD para el códigoRETRASO.

Ejemplo de Palmottu (Finlandia)

IntroducciónEl objetivo de la modelización del sistema de Pal-mottu es identificar los procesos que han contribui-do a la migración del U en las actuales aguas sub-terráneas. Para ello, se ha construido un modelo1 D en el que se modelizará la interacción agua-roca y los procesos reactivos y de mezcla entre lasaguas subterráneas y las de infiltración.

El modelo 1 D es el resultado de la simplificación deun sistema de flujo controlado por fracturas, por loque los resultados deben ser interpretados comouna aproximación cualitativa.

Modelo de transporte reactivoSe ha utilizado una malla 2D de 332 nudos y 330elementos triangulares, para modelizar una colum-na longitudinal 1 D (Figura 3). Se ha exagerado ladispersividad transversal con la finalidad de asegu-rar homogeneidad en esa dirección.

Los parámetros de transporte utilizados han sidopropuestos por Read et al. (1998), y se han consi-

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IV Jomados de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelizoción numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

derado constantes a lo largo de toda la columna. Elmodelo representa un medio poroso heterogéneode porosidad sencilla, en el que los cambios de po-rosidad debidos a la disolución y precipitación deminerales se han considerado despreciables a la es-cala temporal de la modelización. El tiempo de re-sidencia calculado es del orden de 0.8-1.0 años.

La columna se ha dividido en tres litologías princi-pales: roca alterada, sistema superficial y sistemaprofundo (Figura 4).

La zona profunda (100-1 90 m), está constituida porsilicatos y minerales de relleno de fracturas, comocalcita y uraninita. El sistema superficial (10-100 m),está formado por silicatos con uranofana y carbona-tos, y la zona de material alterado (10 m de poten-cia), representa un horizonte de alteración de laroca original formado esencialmente por silicatos.

Los procesos geoquímicos de Palmottu se han des-crito basándose en 11 especies primarias, 19 com-plejos acuosos, 12 minerales y 2 gases. Las cons-tantes de equilibrio de las reacciones que se hanmodelizado están referidas a la base de datos delEQ3NR (Wolery, 1994), y las leyes cinéticas se hanextraído de referencia bibliográficas.

Resultados

Procesos minerales y caracterizacióngeoquímica del sistema acuosoLa disolución cinética de la calcita, en la zona deroca alterada y en los primeros metros del sistemasuperficial, define el pH y la alcalinidad (con valo-res muy cercanos a los experimentales). Paralela-mente, la disolución de plagioclasa y biotita tienelugar en la zona de roca alterada como consecuen-cia de la disgregación de la roca y de la mayor su-perficie reactiva del mineral. Como consecuenciadel incremento de la concentración del Fe2+ y de surápida oxidación a Fe3+, precipita Fe(OH)3 (amor-fa). Este proceso controla el Eh y la concentracióntotal de Fe en la solución (con valores cercanos alos experimentales) (Figura ó). Como consecuenciadel control del rédox por el par Fe2+-Fe(OH)3, el Ehdecrece con el aumento del pH.

Los procesos de disolución y precipitación de los si-licatos (disolución de plagioclasa y precipitación decaolinita y calcedonia), modifican los equilibrios delos carbonatos por adición de especies como Ca2+.Esto se traducirá en variaciones en el pH del siste-ma y en el potencial rédox, ya que se modifica la

velocidad de disolución de la biotita y la concentra-ción de Fe en las aguas.

La disolución de uranofana tiene lugar, principal-mente, en la zona de roca alterada (Figura 7), aun-que las aguas están subsaturadas en uranofana alo largo de todo el sistema. En las ¡itologías profun-das, la uraninita se disuelve incrementando la con-centración de U (106 mol/L), que pasa a ser delmismo orden de magnitud que la de Fe (Figura 5).Consecuentemente, el Eh baja hasta valores cerca-nos a 0.0 voltios (Figura 4.4), cerca del equilibriouraninita (U6+), que será quien controle el rédox delsistema profundo (como confirma los datos analíti-cos de la muestra R302).

Debido a la rápida cinética de disolución de la ura-ninita, en el sistema profundo las aguas están enequilibrio (Figura 7). Sin embargo, los datos analíti-cos en esta zona muestran una sobresaturación enuraninita que señala la existencia de fenómenos dedisolución de otro mineral uraninífero no incluidoen el modelo (U3O8o U4O9).

Discusión sobre las concentracionesde U en un modelo de adsorciónWaite et al. (1994), propusieron un modelo de ad-sorción superficial del Uó+ en Fe(OH)3(am) parajustificar las concentraciones experimentales de Uen las aguas. Postularon la existencia de dos tiposde puntos de coordinación por unidad molar de Fe:1.8-10'3 moles de puntos de coordinación son dealta afinidad para la adsorción, y 0.2 moles de pun-tos de coordinación son de baja afinidad de adsor-ción. Usando estas "concentraciones de puntos deadsorción", y asumiendo una fracción volumétricade Fe(OH)3(am) de 0.01 en las fracturas de Palmot-tu, se han obtenido una concentración de 5.4-10"4

mol de puntos con alta afinidad/L y 6-102 mol depuntos de baja afinidad/L.

Los resultados obtenidos con la modelización des-pués de 1 año están representados en la Figura 8.Como era de esperar, los puntos de coordinaciónde baja afinidad de adsorción son los responsablesde la mayoría del U6+ adsorbido. De acuerdo connuestros cálculos, el U6+ adsorbido es un orden demagnitud superior que la concentración de Uó+ ensolución.

La concentración de U6+ en solución es aproxima-damente 7-10'7 mol/kg, valor cercano a los medi-dos en las muestras R384 y R302 (Figura 8). Elagua de infiltración diluida, con 2.0-10'9 mol/kg de

208

Modelos de transporte reactivo: RETRASO

U, desplaza a las aguas iniciales, con concentracio-nes próximas a los 106 mol/kg de U, produciéndo-se la desorción del U adsorbido en la superficie delFe(OH)3(am) hasta llegar a una concentración deequilibrio. Después de 10 años, la mayor parte delU adsorbido ha migrado con las aguas subterrá-neas y la concentración de U en los poros es similara la del agua de infiltración. El tiempo requeridopara que las especie de U6+ sean totalmente desor-bidas de la superficie de Fe(OH)3(am) es linealmen-te dependiente de la concentración de puntos decoordinación iniciales. En este sentido, para queeste proceso sea el responsable de las concentra-ciones de U medidas en las aguas de Palmottu, ne-cesitaríamos de la existencia de un número no rea-lista de puntos de coordinación.

ConclusionesLa fuente de U del sistema de Palmottu está relacio-nada con la disolución de uranofana en la zona su-perficial del sistema (0-100 m de profundidad), ycon la disolución de uraninita en la parte profunda.

La disolución de calcita en la zona de roca alteradaes la principal responsable del crecimiento del pH,mientras que la oxidación del Fe2+ producto de ladisolución de los silicatos y la precipitación deFe(OH)3 son los que controlan la concentración delFe total del sistema. El equilibrio Fe2+-Fe(OH)3 con-trola el rédox en las aguas menos profundas, mien-tras que el par uraninita (U6+) lo controla en lazona profunda.

El modelo logra explicar los valores experimentalesmedidos en los sondeos. Para ello, algunos pará-metros han tenido que ser calibrados, como la su-perficie reactiva de la uranofana, la presión parcialde CO2 en la zona superficial, y el producto de so-lubilidad del mineral amorfo Fe(OH)3. Los valoresobtenidos con la calibración son consistentes con elrango esperado para sistemas naturales.

Las variaciones en la concentración de U en lazona superficial no saturada se han atribuido a lasubida del nivel freático durante periodos lluviosos,lo que contribuye al aumento de la superficie decontacto agua-uranofana, y se ha descartado ladesorción del U de la superficie de Fe(OH)3 (am)como responsable de las concentraciones medidasen las aguas subterráneas de Palmottu. Por otraparte, el incremento del flujo infiltrante en un ordende magnitud no afecta de manera substancial a ladistribución pH-Eh en profundidad. Esto es debidoa que el control del rédox lo ejercen los mismos

procesos (disolución de calcita y los equilibriosFe2+-Fe(OH)3 y UO2-U6"1"), aunque los equilibrios sealcanzan a mayor profundidad.

Ejemplo de Okélobondo (Gabón)

IntroducciónEn Oklo (Gabón), los elementos fisiogénicos gene-rados hace 2000 millones de años como conse-cuencia del desencadenamiento de las reaccionesnucleares naturales, se han preservado en el interiorde los núcleos de uraninita masiva (Gauthier-Lafayeet al., 1 989). En la actualidad, estos depósitos aflo-ran o se encuentran cerca de la superficie; única-mente la mineralización de Okélobondo (300 m deprofundidad), está aislada de la acción oxidante delas aguas meteóricas, por lo que constituye un la-boratorio natural ideal para el estudio del confina-miento de material radioactivo artificial. Sin embar-go, se ha evidenciado el carácter oxidante de lasaguas profundas de Okélobondo y la oxidación ydisolución de los óxidos de U constituyentes de lamineralización, liberando a las aguas subterráneasel U y los productos fisiogénicos.

El objetivo de esta modelización ha sido analizarlos procesos geoquímicos responsables del rédoxde estas aguas, simulando el transporte reactivo através de las litologías presentes en el sistema deOkélobondo.

Contexto hidrogeológico: caracterizaciónde las aguasEn la zona de Okélobondo, la litología está repre-sentada por una formación arenosa basal denomi-nada FA, y una formación pelítica, FB, en la que seintercalan unos cuerpos carbonatados llamados"complejos dolomíticos". Las mineralizaciones de Uestán situadas a techo de FA, cerca del contactocon las pelitas organógenas de la formación FB (Fi-gura 9). Por otra parte, aflorando en las zonas deplateau sobre las pelitas de FB, encontramos impor-tantes concentraciones de minerales de Mn.

Las aguas subterráneas en las cercanías del paleo-rreactor de Okélobondo presentan dos tipos carac-terización geoquímica: un agua poco profunda re-ductora y saturada en uraninita (Tipo I), y un aguaprofunda oxidante y básica, subsaturada en uraninita(Tipo II). La existencia del agua Tipo II no es un fenó-meno usual en acuíferos del tipo de Okélobondo.

209


Mayoritariamente, las aguas Tipo I se caracterizanpor una relación Fe/Mn>l mientras que, en lasaguas del Tipo II, dicha relación es menor que launidad (Figura 5.1). Todo esto sugiere que el equi-librio Fe2+-Fe(OH)3 juega un papel fundamental enel control geoquímico de las aguas Tipo I mientrasque, en las aguas Tipo II, la relación Fe/Mn y ladistribución pH-Eh a lo largo de los equilibrios entrelas especies de Mn (Figura 9), parecen demostrarque es el par Mn2+/Mn3+ quien controla el rédox.

MetodologíaEl dominio modelizado sintetiza las dos seccionesgeológicas N-S y WNW-ESE, que intersectan alreactor (Figura 9 y 10). El sistema hidrológico estábasado en un modelo local de flujo descrito en es-tudios precedentes (Gurban et al., 1992), que pos-tula la existencia de dos células convectivas genera-das a partir de flujo forzado por gradientetopográfico, con tiempos de tránsito de las aguas através del sistema de unos 1.68-105 años.

La descripción geoquímica del sistema de Okélo-bondo se ha realizado mediante catorce especiesprimarias, veintiocho complejos acuosos adiciona-les y diecisiete minerales.

La modelizadón se ha dividido en dos etapas:

1) identificación de los principales mecanismosgeoquímicos mediante un modelo 1D a lolargo de tres líneas de flujo de unos 200 m(Figura 10) y,

2) estudio del transporte reactivo a escala localmediante un modelo 2D, con el que se haubicado espacial y temporalmente los proce-sos que dan lugar a la existencia de los dos ti-pos geoquímicos de aguas en el sistema deOkélobondo.

Resultados

Disolución y precipitación mineral en el modelo2D de OkélobondoLa rodocrosita se disuelve en los primeros metrosde los depósitos de manganeso donde alcanza elequilibrio. La manganita se disuelve en toda esta li-tología, precipitando en pequeñas cantidades en labase del sistema pelítico. Como consecuencia delaumento de la alcalinidad asociado a la disoluciónde dolomita, una pequeña fracción volumétrica derodocrosita precipita en el sistema intermedio y pro-

fundo de Okélobondo. De esta manera, la máximaconcentración de Mn se da en las aguas superficia-les en las cercanías de los depósitos de manganeso,decreciendo en profundidad (por efecto de la preci-pitación de rodocrosita), y hacia el W (Figura 11).

En cuanto a los minerales de Fe, la principal disolu-ción de clorita tiene lugar en la zona superficial(donde alcanza valores de subsaturación de hasta-10), mientras que en las aguas profundas estáprácticamente en equilibrio. El Fe(OH)3 precipitaprincipalmente en los depósitos de manganeso y enel sistema pelítico en contacto con los mismos.Ambos procesos son los responsables de que lasmáximas concentraciones de Fe calculadas por elmodelo se den en la zona superficial del sector cen-tral y al W del modelo, mientras que la precipitaciónde Fe(OH)3 en la zona E es la responsable de lasconcentraciones mínimas de las aguas profundas.

De los silicatos modelizados, hay que destacar laprecipitación de caolinita al nivel superficial y en lazona de la falla del zócalo, como consecuencia dela presencia de aguas acidas de origen meteórico.Localmente, se ha modelizado la precipitación decaolinita en profundidad, en la zona de interacciónde los dos sistemas de flujo convectivos locales: sepone en contacto un agua acida pobre en Al y unagua básica rica en Al (Figura 12). El aporte de Ala las aguas acidas tiene como consecuencia la pre-cipitación de caolinita, bajando los índices de satu-ración del resto de silicatos (coincide con una zonade disolución local de ¡Hita).

Distribución del rédox en el sistemade OkélobondoComo consecuencia de la disolución de rodocrositay dolomita y la disolución/precipitación de silicatos,se han obtenido distribuciones de pH del orden de7.5-8.1 en la zona intermedia y profunda de Oké-lobondo, descendiendo hasta valores de 6.0-7.0 enlas áreas superficiales y el de la zona W del sistema(Figura 13).

En cuanto a la distribución del rédox, hay que des-tacar la existencia de tres zonas (Figura 13 y 14):

1) aguas oxidantes, controladas por el par rédoxMn2+/Mn4+, en la zona superficial en los de-pósitos de manganeso, en las aguas interme-dias al E del sistema y en las aguas profundasdel modelo,

2) aguas reductoras, controladas por el parFe2+/ Fe(OH)3, en la zona superficial y W delmodelo, y

210


3) aguas reductoras controladas estrictamentepor el U, en la zona del paleorreactor.

Entre los valores de las aguas 1) y 2) encontramoscomposiciones intermedias como consecuencia delos fenómenos de mezcla de aguas (Figura 14).

Conclusión: disolución de la uraninitay concentración de U en las aguas

La presencia de aguas oxidantes en profundidad,subsaturadas en uraninita, y la presencia local deaguas controladas por el U en la zona del paleo-rreactor, indican y evidencian la existencia de fenó-menos de oxidación y disolución de los óxidos deuranio constituyentes de la mineralización.

En la zona del reactor de uranio, se produce la di-solución de la uraninita hasta situarse, localmente,muy cerca del equilibrio. Por lo general, la satura-ción en uraninita tiene una correspondencia direc-ta con el Eh de las aguas: en la zona E y profundadel sistema modelizado, la uraninita está muy sub-saturada, mientras que en las zonas superficiales yen la zona de la falla W del modelo, el grado desubsaturación de la uraninita es menor. En la zonadel río Mitembé, en la vertical de la mineralizaciónde uranio, la subsaturación de la uraninita vuelve acrecer.

Así, la disolución de uraninita es la responsable delas elevadas concentraciones de U identificadas enlas aguas cercanas al reactor (Figura 15), y de losvalores de Eh muy bajos medidos estrictamente enlas aguas presentes en la mineralización de U (Fi-gura 13). Estos valores coinciden con las muestrasanalíticas modelizadas.

Conclusiones y trabajo pendienteComo conclusión del estudio de los enfoques EIS yESD, es destacable la complementariedad de am-bos métodos según el problema que tratemos. Encasos de problemas químicos complejos de carác-ter muy no lineal, el ESD sería más indicado que elEIS, que requeriría de incrementos temporales máspequeños y tiempos de computación muy superio-res. Por otra parte, el EIS sería más indicado paraproblemas químicos sencillos, con mallas más refi-nadas. Estos resultados apuntan al diseño de enfo-ques que combinen las ventajas de ambos (Te-bes-Stevens et al., 1998; Robinson et al., 2000).

Los ejemplos descritos demuestran que los códigosde transporte reactivo son de gran utilidad para de-tectar e identificar los procesos que controlan losfenómenos hidrogeoquímicos en las aguas natura-les. En el ejemplo de Palmottu se concluyó que lafuente de uranio en el agua es la disolución de ura-nofana, en la parte superficial, y de uraninita en zo-nas más profundas. En Okélobondo, el control delrédox de las aguas y la causa principal de la disolu-ción de uranio de los paleorreactores del acuíferoprofundo, es la disolución, a nivel superficial, decarbonatos de manganeso.

Actualmente se está trabajando en dos líneas deevolución: se está desarrollando una versión ami-gable del código mediante un sistema de ventanasque facilitaría la preparación de los archivos de en-trada de datos, y se está llevando a cabo el acopla-miento de RETRASO al código CODE-BRIGHT. Elresultado será un código capaz de simular, ademásde transporte reactivo, flujo y transporte multifase(gas y líquido), transporte de calor y deformaciónen dominios tridimensionales. De especial impor-tancia será el tratamiento del flujo multifásico, so-bretodo para el tratamiento del transporte reactivoen los suelos, en la restauración de minas de uraniopor difusión de oxigeno y en la interpretación deensayos para el estudio de la migración de gasesen el medio (proyecto GAM).

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212


10

-S 4sa>E

*=>

s 2

0

D EIS

D ESD,

H ESD,

Case

12

10

.g§

D EIS• ESD, método directoS I ESD, método iterativo

Case

12

10

I'j - 4

2

0

D EISD ESD, método directoEü. .ESD, método iterativo

Case

Figura 1. Comparación del número de incrementos de tiempo (arriba), del número de iteraciones y del tiempo de cálculo (abajo)de los ejemplos con mallos básicos. Los valores de DEDO y OSA calculados por el EISson extrapolaciones de simulaciones

con tiempos más cortos (Nota: escalas logarítmicas).

213


s

CAL-3

WAD-3 WAD-E

DEDO-K DEDO-E

12 3 4

log número lie nudos

Figura 2. Tiempos de cálculo estimados (líneas) y medidos (cruces) en función de número de nudos para mallas bidimensionales.Los cuadrados se refieren a tiempos de cálculo extrapolados de simulaciones con tiempos más cortos (Nota: escalas logarítmicas).

214

Modelos de transporte reactivo: REIRASO

332 Nudos

330 Elementos triangulares

120 125 130 135 140 145 150 155 160Distancia (ni)

*d x = 1.0 mdy = 0.2 m L = 190 rn

dx = 2.0 mdy = 0.2 m

figura 3. Esquema de la red numérica utilizada en la modelización.

Superficie R 390 R 38? «384 K325 R3O2

(Om) (30 m) (57 m) (82 m) (98 ra) (118 m)

q — 0.3 m/a _

R 3)8

(189 m)

litología 2

. • . . ' . " • • • • . • • . : "

V ' : , • ' • • • • • • • " • ' : ' . \ : : : •

v : ; : ; ; • . Utologío3 ".:: ; •'.

L=190m

Figura 4. Esquemo geométrico de lo columna modelizada y situación de los sondeos referidos en el sistema ID de Palmottu.

Distancia(m)

Figura 5. Concentración de solutos en el sistema de Palmottu. Los símbolos corresponden a los datos analíticos.

215

IV Jomadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelización numérica y evaluación úe la seguridad a largo plazo...

125 150 175 200Distancia(m)

0.7

0.6

0.5

0.4

- 0.3

0.2

0.1

0.0

-0.1

—

—

-

1 R384

\

o oR390 . R389

' 1 ' 1

R32íS\

•

OR3O2

1 1 ' I I i

O 25 50 75 100

Distancia(m)

125 150 175 200

Figura 6. Distribución delpH y Eh calculados en la columna del sistema de Palmottu.Los símbolos corresponden a los datos analíticos.

216

Modelos de transporte reoctivo: RETRASO

2.50E-6

O.OOE+0

-2.50E-6

Ü -5.00E-6 —

> 1 -7.50E-6 •

-l.OOE-5

-1.25E-5 —

-1.50E-5 —

-1.75E-5 —

-2.00E-5 •

Uranofana

Uraninito

O 25 50 75 100 125

Distancia(m)

150 175 200

25 50 75 100 125 150 175 200

Figuro 7. Precipitación (>0) o disolución (<0) e índices de saturación de uraninita y wanofanalos símbolos corresponden a los datos analíticos).

217

IV Jornadas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelizaáón numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

l.OOE-5 —

1.00E-6 —

CD

CD

—j

l.OOE-8 —

1 Í1ÍIF 9

U adsorbido (baja afinidad))

f1 I i

Totol especies acuosas U

1) adsorbido (olta afinidad)

i i i 1 1

0 20 40 60 80 100 120 140 160Distancia(m)

I.UUL-6 _}

-

^ l.OOE-7 —-B. -

^ l.OOE-8 —

i í inr o

Concentración inicial

f/Í

i 1 1

OR302

OR384

/

/

>r Concentración aguas de infiltración

1 I I

1 oño

i

0 20 40 60 80 100 120 140 160

Distancia(m)

Figura 8. Concentración de las especies adsorbidas de li6* en Fe(0H)3 (am), y distribución de la concentración de Upara lylO años con el modelo de adsorción.

218

Modelos de transporte reactivo: RHRASO

NW-SE

400

300

200

100

0 m

400

300

200

100

Om

HÜ Lateritos|••;:;! Ampelilos

| | FB-petitos

| | Complejos dolomitas

H Pelltas verdes

I I FA-areniscos

^ Reactor

0.27-0.32 Rango Eh

7.5-8.3 Rango pH

Galería

Sondeo

O Muestro

log KFe (OH)3=18 (Fe (lot)] = 1.0e-4 moWlog K (MnCO3=0.8 [Mn (tot)] = 1.0e-5 mol/L

Alk = l.Oe-3 mol/1[ü (fot) = 1.0e-8 moH

I S

- 0 . 7 5 -o Aguo Tipo I° Aguo Tipo II

6 7

pH

T° = 25 °C

-4.0 -

•4.5 --

-5.0 -

f -5.5-

JL -6.0 -g>

-6.5 -

•7.0 -

-7.5 -•

-8.0 -

O

OO

/

1 1 '

o0

ooo

o°o 8 8 .o /

// o

/O

/ ümirededelefítóndelMn

1 ' 1 '

oo

1 1 ' 1

/

/

o

o.,.. rrr~r)

Aguas Tipo 1Aguas Tipo IIi , i 1 i

-3.5 -4.0 -4.5 -5.0 -5.5 -6.0 -6.5 -7.0 -7.5

figuro 9. Localizadón en los perfiles geológicos A-A' y B-B' de las muestras de aguas tomadas como referencio en el estudiohidrogeológico en la zona de Okélobondo en los perfiles geológicos A-A' y B-B', con los valores pH-Eh, su distribución

en el sistema U-Mn-Fe-H20 a25°Cy relación Fe-Mn de las muestras de agua de Okélobondo.

219

IV Jornadas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelización numérica y evaluación de la segundad a largo plazo...

Columnas de los modelos de transporte reactivo

Cl: Modelo pelítico

C2: Modelo areniscas

C3: Modelo depósitos de Mn

Mineralización de uraninita

Plateau de Massongo

250 m

FB: Depósitos de Mn

I I FB: Pelitas

Ü H 3 Complejos dolomíticos

I ~ l FA: areniscas

• • • Falla del zócalo

(tu) 269 Nudos489 Elementos triangulares

400 -

200 -

WSW-ENE

-200 J

200 400 1000 (m)

Figura 10. Esquema hidrogeológico de la sección modelizada representativa del sistema de Okélobondo, incluyendo los dominioslitológicos considerados, las líneas de flujo esquemáticas del sistema hidrológico, y lo traza de las columnas

unidimensionales modelizadas, y malla del modelo 20.

220

Modelos de transporte reoctivo: RETRASO

Disolución de Manganita (mol/m3 roca)

300 -

200 -

100 -

0 -

-100 -

100 200 300 400 500

Distancia (ml

Concentración de Mn (mol/L)

500

Distancio (m)

Figura 1 í. Localización de la zona de disolución de manganita y distribución de la concentración de Mn en el modelo 2D de Okélobondo.

221


Precipitación de Caolinita (mol/m3 roca)

400

200

100 200 500 60i

Distancia (m)

900 1000

1I111•11m

lAW¿V¿.1st

1 i

3 2E-003

2 8E-003

2 4E-003

2 OE-003

1ÓE-003

1 2E-003

8 0E-004

4 OE-004

0.0E+000

Disolución/Precipitación de ¡Hita (mol/m3 roca)

400

200

200 300 400 500 600

Distancia (m)

Figura 12. Localiwción de las zonas de disolución (<0) y precipitación (>0) de caolinita e ¡Hita en el modelo 2D de Okélobondo.

222


400 -

300 - /:- . - . : • . y .. •'/••K:;vf.v-Vi's.:fi:!-;:i :'. \

100 200

Distancia (m)

8.3

1

Eh

100 200 500

Distancia (m)

Figura 13. Distribución de los valores delpH y del Eh en el modelo 20 de Okélobondo.

223


= l.Oe-8 mol/L '.[Fe (lot)] = 1.0e-4 mol/L :

Mn (lot) = T.Oe-5 mol/1Alk = 1.0e-3 mol/L ;

-0.50

O Aguo Tipo I';. Aguo Tipo II

Compo estobilidad uraninitoDistribución pH-Eh modelo 2D

-0.75 • - ! - - r — r r y- T - - ; r — T "

3 4 5 6 7

pH

8 9 1 0

Figura 14. Diagrama pH-Eh representando los valores analíticos y los modelizados mediante el sistema 2D de Okélobondo.

224

Modelos de transporte reactivo: RtlRASO

Concentración de U (mol/L)

100 200 300 400 500 600 700 800

Distancio (in)

_J

4.5EI

4.0E-I

3.5E-I

3.0E-I

2.5E-I

2.0E-(

1.5E-Í

l.OE-t

5.0E-1

O.OE-í

Concentración analítica U (mol/L)

V-SE

4.011^10

1 j Suelo laterítico

| 1 FBPelitas

| | Complejos dolomíficos

r j Pelitos verdes

^JZ\ FA areniscas

" ^ Reactor

) ^ Muestro

I j Alto cone. U

Figura 15. Distribución de las concentraciones de U en el modelo 2D y en las aguas de Okélobondo.

225

Modelización geoestodística

MODELIZACION GEOESTADÍSTICA

J. Jaime Gómez-Hernández, José E. Capilla, Andrés Sahuquillo, Eduardo Cassiraga,Harrie-Jan Hendricks Franssen

Departamento de Ingeniería Hidráulica y Medio Ambiente (Universidad Politécnica de Valencia)

Resumen. La modelización de la barrera geológicacomo elemento de contención del escape de radio-nucleidos de un almacenamiento geológico profun-do a la biosfera requiere el uso de modelos numéri-cos. Estos modelos necesitan parámetros que sonaltamente heterogéneos y de los que sólo se dispo-ne de medidas en unas pocas localizaciones. Estaheterogeneidad en los parámetros es generalmentetratada con métodos geoestadísticcos que permitenpor una parte caracterizar su variabilidad espacial ypor otra cuantificar la incertidumbre asociada alconocimiento limitado de los mismos.

Los modelos geoestadísticos son un tipo de mode-los estocásticos que pueden usarse para la modeli-zación de la incertidumbre. Primero se construye unmodelo de incertidumbre de los parámetros en lospuntos donde no se midieron, para después propa-gar esta ¡ncertidumbre a las predicciones de losmodelos de flujo y transporte a través de las ecua-ciones de estado. En los modelos estocásticos larealidad, única pero desconocida, es reemplazadapor "realidades" alternativas a las que nos referi-mos como realizaciones. Estas realizaciones tienenen común un número de parámetros estadísticos,además de los valores de los parámetros en lospuntos de medida (por ello, a estas realizaciones seles denomina realizaciones condicionales). Cadauna de las realizaciones generadas es consideradacomo una representación plausible de la realidad ytodas ellas son objeto de análisis. Al final se dis-pondrá de un conjunto de predicciones obtenido apartir de un conjunto de realizaciones, este conjun-to de predicciones es objeto de un análisis estadísti-co y representa un modelo de incertidumbre sobrela respuesta de la barrera geológica.

La modelización geoestadística representa una he-rramienta poderosa para considerar de maneraapropiada las incertidumbres inherentes a la predic-ción del movimiento de radionucleidos desde un al-

macenamiento geológico profundo. En este senti-do, los modelos geoestadísticos deben de evolucio-nar hacia la integración de la mayor cantidad deinformación posible, con el objetivo de reducir laincertidumbre en las predicciones.

IntroducciónLa barrera geológica es el último elemento de con-tención del escape de radionucleidos del repositorioa la biosfera. Por tanto, es necesario modelizar eltransporte de radionucleidos en la roca que alma-cena el repositorio con el objeto de demostrar laviabilidad del almacenamiento geológico profundo.

Los modelos de transporte de masa utilizados conesos objetivos requieren la especificación de unosparámetros que varían en el espacio con gran hete-rogeneidad y de los que se dispone de pocas medi-das. Esta heterogeneidad en los parámetros implicala imposibilidad de conocer su distribución espacialcon precisión, y resulta en incertidumbre sobre losvalores del parámetro en los puntos donde se hamedido. Y, más importante, resulta en incertidum-bre en las predicciones obtenidas con los modelosbasados en estos parámetros.

Los modelos geoestadísticos se utilizan para la mo-delización de la incertidumbre tanto en los paráme-tros del modelo como en las predicciones basadasen el mismo. En los modelos geoestadísticos, la dis-tribución real, que es única pero conocida sólo par-cialmente, es reemplazada por una colección de"realidades" a las que llamamos realizaciones yque están caracterizadas/descritas por una funciónde distribución acumulada conjunta. Esta funciónde distribución impone un número de restriccionesal conjunto de realizaciones que las hace represen-taciones plausibles de la realidad desconocida.Como ejemplo de restricciones típicas introducidas

227


por la función de distribución acumulada podemoscitar los valores medios, las funciones de correla-ción, o la reproducción de los valores medidos enlos puntos donde se midieron. Si los valores medi-dos son reproducidos en las realizaciones, así comolas restricciones estadísticas, a falta de informaciónadicional, todas las realizaciones generadas son re-presentaciones equi-plausibles de ia realidad.

Modelización geoestadísticaEn la modelización del transporte de radionucleidosdesde el repositorio, el parámetro más importante,heterogéneo, e incierto es ¡a conductividad hidráuli-ca. Las variables de estado son las alturas piezomé-tricas y las concentraciones de los solutos. En loque resta de artículo se muestra una aplicación delos modelos geoestadísticos a la predicción de larespuesta de un bloque fracturado de toba volcáni-ca a un ensayo de bombeo. Se dispone de datospuntuales tanto de los parámetros como de la va-riable de estado los cuáles están relacionqdos porla ecuación de flujo

V-(/((u)Vh(u,t))=Sff-1-U'

donde u representa el vector de coordenadas espa-ciales (x,/,z)[Lj, í es el tiempo [T], V representa eloperador (d/dx, d/dy, d/dz), • el producto escalar, K,[L/T] es la conductividad hidráulica, que será consi-derada escalar, S [L:] es el almacenamiento especí-fico, y h [L] la altura piezométrica.

Nótese en esta ecuación que los parámetros K y S yla variable de estado h son funciones espaciales. Silos valores de los parámetros fueran conocidos per-fectamente en el área modelizada la ecuaciónanterior sería deierminística y podría resolverse exac-tamente para condiciones iniciales y de contorno da-das. El hecho de que K sea variable especialmente yde que sólo sea conocida en unos pocos puntospermite que la ecuación anterior sea consideradacomo una ecuación estocástica en las que tanto Kcomo h se convienen en funciones aleatorias.

La solución de la ecuación diferencial estocásticapuede resolverse (dadas las correspondientes condi-ciones iniciales y de contorno) de dos maneras. Unaes intentar determinar las distribuciones multivaria-das conjuntas de ambas variables a través delcálculo de algunos estadísticos característicos comoson las medias, las varianzas y las covarianzas. Laotra es intentar muestrear el conjunto de realizacio-nes de K y h por medio de métodos de Monte-Cario.

En casos de geometría compleja o heterogeneida-des importantes, los métodos de Monte-Cario, aun-que caros, son preferibles puesto que no necesitanrealizar tantas aproximaciones para llegar a una so-lución como los otros métodos. El método de Mon-te-Cario es el usado aquí.

Una vez se ha muestreado un conjunto de realiza-ciones de la función de distribución multivariadaconjunta de K y h, se puede proceder a hacer unanálisis estadístico de la muestra del que deducir unmodelo de ¡ncertidumbre del estado del sistema.

Un ejemplo de la aplicacióndel método de Monte-CarioEl objetivo de este ejemplo es demostrar cómo sepuede construir un modelo de ¡ncertidumbre de laevolución de la altura piezométrica en un númerode puntos de muestreo en un bloque de toba frac-turada en respuesta a un ensayo de bombeo. Estetipo de análisis podría ser extendido a otro tipo devariables de interés, como concentraciones de solu-tos, pero, a efectos de demostración y simplicidad,es suficiente con aplicar el análisis a las alturas pie-zométricas.

El primer paso es caracterizar la variabilidad espa-cial de la conductividad hidráulica. En este ejemplo,el área modeiizada es un prisma de toba volcánicafracturada en el que podemos distinguir una fractu-ración importante agrupada en dos familias princi-pales. En ¡a discrefización final hay que distinguirlas celdas que son intersectadas por una fractura yaquellas que no y por tanio sólo contienen fractura-ción menor. La conductividad hidráulica tendrá unimportante contraste entre estos dos tipos de cel-das. Para realizar un modelo geoestadístico en estetipo de formación se utiliza un modelo en dos fases(Damsleth y otros, 1 990). En la primera fase, se ge-nera una realización de la geometría del bloque, esdecir, una realización de la disposición de las cel-das clasificadas como pertenecientes a una u otrafamilia o a la fracturación menor. En la segundafase se asignan conductividades a las distintas cel-das en función de la clasificación realizada en lafase anterior.

Para la generación de las fracturas se distinguendos familias. La geometría final es obtenida por lamezcla de una realización correspondiendo a cadafamilia de fracturas. Cada familia se genera utilizan-do la técnica de simulación secuencia! de indicado-res (Gómez-Hernández y Srivastava, 1990, Gómez-

228

Modekadón geoestodístico

Hernández, 1993). Después, para cada familia, segeneran conductividades hidráulicas utilizando si-mulación secuencial gausiana (Gómez-Hernández yJournei, 1993, Gómez-Hernández, 1993). En am-bos casos, los campos generados son condiciona-les a las medidas existentes, esto es, en aquellospuntos donde los sondeos interceptaron una fractu-ra, esta aparece en el modelo de la geometría, ylos valores de conductividad medido tanto para lasfracturas como para los tramos con fracturaciónmenor son reproducidos en las realizaciones. Ade-más, para generar cada realización es necesarioespecificar un patrón de correlación espacial, gene-ralmente por medio de un variograma o una fun-ción de correlación (Isaaks and Srivastava, 1988).El lector interesado en geoestadística y la caracteri-zación espacial de la heterogeneidad puede con-sultar el libro de Goovaerts (1 997).

Los campos se generan en un prisma de 1000 mpor 1000 m por Ó00 m dividido en 50 por 50 por30 celdas cúbicas de 20 m por 20 m por 20 m. Elbloque se extiende en vertical entre las cotas -400m y -1 000 m, mientras que en planta está centradoen ei pozo en el que se realiza el ensayo de bom-beo. La figura 1 muestra una realización con lasconductividades del bloque en la que se ha cortadoun cuadrante del mismo.

El siguiente paso es la solución de la ecuación deflujo en cada una de las realizaciones. En total segeneraron veinte realizaciones que dieron lugar aveinte soluciones del problema de flujo. Puesto queel interés del modelo reside en la predicción de losdescensos en el bloque como resultado de un ensa-yo de bombeo llevado a cabo en el centro geomé-trico del bloque, las condiciones iniciales son dedescenso nulo y las condiciones de contorno fueronprescritas como descenso nulo en las seis caras delprisma. El ensayo de bombeo se llevó a cabo enuna sección entre dos obturadores entre las cotas-640 m y -680 m. Fue un ensayo de bombeo dealtura piezométrica prescrita y correspondiente a undescenso instantáneo de 158 m. Los descensos fue-ron controlados en trece secciones distribuidas den-tro del bloque. Un resumen de los descensos simu-lados en las veinte realizaciones junto con losvalores observados a las 1000 y 2110 horas delcomienzo del ensayo se muestran en ia figura 2.Esta figura muestra el descenso mediano y los doscuartiles de las predicciones. Se puede decir que elvalor mediano es un buen predictor del descensomedido, y que el rango intercuartil es una medidade la incertidumbre en la predicción. (Se podríanhaber representado otros estadísticos puesto que se

dispone de acceso a la función de distribución defrecuencias completa.)

Aquí se podría concluir el estudio geoestadísticopuesto que ya disponemos de un conjunto de pre-dicciones en los puntos de interés a partir de loscuales se puede construir un modelo de ¡ncertidum-bre. Sin embargo, si, como ocurre en este experi-mento, se dispone de observaciones de la variablede estado, se puede considerar en la mejora de lacaracterización de la variabilidad espacial de lasconductividades haciendo que las mismas esténtambién condicionadas a las observaciones de lavariable de estado, es decir, que la solución de laecuación de flujo en cada realización reproduzcaios descensos medidos. Esto equivaldría a calibrarcada una de las realizaciones generadas, o alterna-tivamente, a resolver un problema inverso en cadauna de las realizaciones utilizadas en la figura 2.

Con el objetivo específico de generar realizacionesde campos de conductividad condicionados a me-didas de alturas piezométricas, hemos desarrolladoel método auto-calibrante (Gómez-Hernández y otros,1997; Capilla y otros, 1997, 1998). Este algoritmoutiliza ¡as realizaciones generadas condicionadas alos datos de conductividad y las procesa con un al-goritmo de optimización no lineal hasta que la solu-ción del problema de flujo en la realización repro-duce las alturas piezométricas medidas. La figura 3duplica la figura 2 pero ahora con las realizacionescondicionada a las alturas piezométricas. Esta figu-ra incluye los mismos trece puntos de control de lafigura 2, además de dieciocho puntos adicionalesque no fueron utilizados en la calibración.

Las trece primeras localizaciones de la figura 3 co-rresponden con los puntos condicionantes, en teo-ría, el rango intercuartil debería ser nulo y la me-diana debería coincidir exactamente con los valoresmedidos. Esto ocurre en casi todos los puntos, ex-cepto en los puntos 2 y 3. Estos dos puntos estánubicados directamente encima y enfrente, respecti-vamente, del punto de bombeo y tienen una res-puesta que puede considerarse anómala. Conse-guir un condicionamiento exacto a estos dos puntosrequiere la reevaluación de la caracterización tantode las fracturas principales como de las fracturas defondo, así como la correlación espacial de las con-ductividades.

A partir del conjunto de realizaciones de conductivi-dad y las correspondientes realizaciones de alturaspiezométricas, se puede obtener todo tipo de resú-menes estadísticos. Por ejemplo, la figura 4 muestralos descensos medianos calculados a partir del con-

229

IV Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modekación numérica y evaluación de la seguridod a largo plazo...

¡unto de realizaciones al final del ensayo de bom-beo. En esta figura, la respuesta anisotrópica delbloque es evidente. La figura 5 muestra la varianzade la conductividades hidráulicas que puede utili-zarse para determinar aquellas zonas donde la in-certidumbre en las conductividades es mayor.

ConclusionesLa modelización geoestadística es una herramientaque permite la construcción de modelos de incerti-dumbre sobre los parámetros que controlan el flujo yel transporte, o sobre las variables de estado. Tantoparámetros como variables de estado son heterogé-neos en el espacio e imposibles de conocer determi-nísticamente en todos los puntos. Utilizando el mo-delo geoestadístico y los métodos de Monte-Cario,se pueden construir las distribuciones de probabili-dad de los posibles valores de las variables de esta-do para su uso posterior en la toma de decisiones.

La ¡ncertidumbre de las variables que no han sidomuestreadas puede reducirse utilizando tanta infor-mación condicionante como sea posible en la defi-nición del modelo geoestadístico. En el caso espe-cífico del flujo subterráneo y el transporte de masa,el poder condicionar a las alturas piezométricas tie-ne gran valor.

Referencias

AgradecimientosEste artículo presenta parte de los trabajos realizados

para ENRESA dentro del contrato DECOVALEX II.

J. E. Capilla, J. J. Gómez-Hernández y A. Sahuquillo. Sto-chastic simulation of transmissivity fields conditionalto both transmissivity and piezometric data, 2, De-monstration on a synthetic aquifer. Journal of Hydro-logy, 203 {}-4): 175-188, 1997.

J. E. Capilla, J. J. Gómez-Hernández y A. Sahuquillo. Sto-chastic simulation of transmissivity fields conditionalto both transmissivity and piezometric data, 3, Appli-cation to the WIPP site. Journal of Hydrology, 207(3-4): 254-269, 1998.

E. Damsleth, C. Tjolsen, H. Omre y H. Haldorsen. Atwo-stage stochastic model applied to a North Seareservoir. In 65th Annual Technical Conference andExhibition, New Orleans, pages 791-802. Society ofPetroleum Engineers, September 1 990.

J. J. Gómez-Hernández y A. G. Journel. joint simulationof multiGaussian random variables. In Amilcar Soa-res, editor, Geostatistics Troya '92, volume 1, pages85-94. Kluwer Academic Publishers, 1993.

J. J. Gómez-Hernández, A. Sahuquillo y J. E. Capilla. Sto-chastic simulation of transmissivity fields conditionalto both transmissivity and piezometric data, 1,Theory. Journal of Hydrology, 203(1-4): 162-1 74,1997.

J. J. Gómez-Hernández y R. M. Srívastava. ISIM3D: AnANSi-C three dimensional múltiple indicator condi-tional simulation program. Computer and Geoscien-cesl6(4): 395-440, 1990.

P. Goovaerts. Geostafisfics for Natural Resources Evalua-tions. Oxford University Press, New York, 1997.

E. H. Isaaks y R. M. Srivastava. Spatial continuity measu-res for probabilistic and deterministic geostatistics.Mathematical Geology, 20(4): 313-341, 1988.

230

Modelizoción geoestadístko

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Family 1 Family 2

& *&*

ñgura /. forfe o través de uno realización de conductividad en la que se puede apreciar el contraste entre las zonas fracturadasy el resto. La escala de colores es logarítmica y se extiende ocho órdenes de magnitud.

231

IV Jomadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelizadón numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

3 0 -

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Drawdowns after 1000 hours

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Location number

Figura 2. Descensos medidos y resumen estadístico de los descensos simulados calculados a partir de veinte realizacionespara cada uno de los trece puntos de control disponibles y en dos instantes de tiempo diferentes.

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Modelización geoestadística


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Location number

Figura 3. Descensos medidos y resumen estadístico de los descensos simulados en veinte realizaciones después de condicionara las alturas piezométricas observadas en los trece puntos de control mostrados en la figura 2 además de en dieciocho

puntos adicionales, para los mismos instantes de tiempo.

233


-600 m -700 m

figura 4. Secciones horizontales tomadas a las profundidades indicadas a través de un cubo representando la medianode los descensos en cada celda calculados en las veinte realizaciones. El descenso máximo

es de 50 m a -600 m, el mínimo es cero.

-500 m -600 m -700 m

mmmmmmmmmmmm mmmmmmmmmmmmm mmiiiilliiililllli iilliiiiiiiililli II

Figuro 5. Secciones horizontales tomadas a las profundidades indicadas a través de un cubo representando la varianzade las conductividades en las veinte realizaciones generadas. Los tonos azules corresponden a zonas de baja vorionzo,

los tonos amarillentos a zonas de varianzo alta.

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Modeiizoción de subsistemos: campo próximo, campo lejano y biosfero

MODEÜZACION DE SUBSISTEMAS: CAMPO PROXIMO,CAMPO LEJANO Y BIOSFERA

E. GonzalezINITEC

ResumenEn ENRESA 2000 la segundad del sistema de alma-cenamiento de residuos radiactivos se basa en elconcepto multibarrera. Una barrera se define comoun "componente físico del propio sistema que impi-de, retrasa o limita el movimiento de radionucleidosentre los otros componentes".

El concepto multibarrera sirve de base para la es-trategia de modelización adoptada en ENRESA2000, en donde la evolución del sistema de alma-cenamiento se infiere a través del análisis individualde cada barrera, mediante cuatro modelos de com-portamiento: residuo, cápsula, bentonita y geosfe-ra. La modelización del transporte de radionuclei-dos, por su especial complejidad, se lleva a cabosubdividiendo el sistema de almacenamiento en tressubsistemas: campo cercano, campo lejano y bios-fera. Los componentes del campo cercano son: elresiduo, la cápsula, la bentonita y la parte de laroca alojante afectada significativamente por la ex-cavación. El campo lejano está constituido por elresto de formación no afectada, o en muy pequeñamedida, por la presencia del repositorio. Finalmen-te, la biosfera incorpora el entorno superficial acce-sible al hombre.

ENRESA 2000 utiliza dos tipos de modelos decálculo: deterministas y probabilistas. Los modelospara cálculos deterministas se derivan directamentede los desarrollos de la I + D de ENRESA, y repre-sentan el mejor conocimiento actual de los proce-sos que tienen que ver con la liberación y transportede radionucleidos. Sin embargo, la mayoría de es-tos modelos son complejos y, por lo tanto, no sonadecuados para la realización de cálculos globalesrepetitivos que estadísticamente simulen el compor-tamiento del sistema. Por esta razón, se han desa-rrollado, paralelamente a los modelos determinis-

tas, otros modelos más sencillos para los cálculosprobabilistas del ejercicio.

La presente ponencia enumera, describe y, a nivelde subsistemas, presenta las relaciones existentesentre los modelos utilizados en ENRESA 2000.

IntroducciónENRESA 2000 es un ejercicio de evaluación delcomportamiento y de la seguridad de un almacena-miento geológico de combustible gastado, en elque se integran los desarrollos logrados hasta la fe-cha por los grupos de I + D en su realización.

En ENRESA 2000 la seguridad del sistema de alma-cenamiento de residuos radiactivos se basa en elconcepto multibarrera. Una barrera se define comoun componente físico del propio sistema que impi-de, retrasa o limita el movimiento de radionucleidosentre los otros componentes".

La cápsula de almacenamiento es una barrera queimpide la migración de radionucleidos durante elperíodo inicial del almacenamiento en que la ra-diactividad y el calor son más intensos. Una vez quela cápsula pierde su integridad, la forma físi-co-química del residuo y la bentonita son las barre-ras que limitan y retrasan su movimiento. El mediogeológico proporciona estabilidad y retarda la lle-gada de los radionucleidos a la biosfera, lugar endonde se produce su dilución y dispersión en dife-rentes caminos.

El concepto multibarrera sirve de base para la es-trategia de modelización adoptada en ENRESA2000, en donde la evolución del sistema de alma-cenamiento se infiere a través del análisis individua!de cada barrera, mediante cuatro modelos de com-

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¡V Jornadas de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Moéeüzación numérica y evaluación de la segundad a largo plazo...

portamienfo: residuo, cápsula, bentonita y geosfe-ra. La modelización del transporte de radionuclei-dos, por su especial complejidad, se lleva a cabosubdividiendo el sistema de almacenamiento en tressubsistemas: campo cercano, campo lejano y bios-fera. Los componentes del campo cercano son: elresiduo, la cápsula, la bentonita y la parte de laroca alojante afectada significativamente por la ex-cavación. El campo lejano está constituido por elresto de formación no afectada, o en muy pequeñamedida, por la presencia del repositorio. Finalmen-te, la biosfera incorpora el entorno superficial acce-sible al hombre. Ei esquema de modelización a ni-vel de submodelos y subsistemas se presenta en ¡aFigura 1.

La actividad "Análisis de escenarios" del ejercicioENRESA 2000 proporciona la base para llevar acabo la modelización, con el aporte y la descrip-ción de todos los procesos relevantes que tienen lu-gar en el sistema de almacenamiento. Dentro decada subsistema se modelizan los procesos mássignificativos que se producen. La Tabla 1 presentalos procesos considerados en cada componente delos subsistemas.

ENRESA 2000 utiliza dos tipos de modelos decálculo: deterministas y probabilistas. Los modelopara cálculos deterministas se derivan directamentede los desarrollos de la I + D de ENRESA, y repre-sentan el mejor conocimiento actual de ¡os proce-sos que tienen que ver con la liberación y transportede radionucleidos. Sin embargo, la mayoría de es-tos modelos son complejos y, por lo tanto, no sonadecuados para la realización de cálculos globalesrepetitivos que estadísticamente simulen el compor-tamiento del sistema. Por esta razón, se han desa-rrollado, paralelamente a los modelos determinis-tas, otros modelos más sencillos para los cálculosprobabilistas del ejercicio.

A continuación se describen brevemente los mode-los utilizados dentro de los tres subsistemas consi-derados en ENRESA 2000.

Subsistema campo cercanoInicialmente, la cápsula impide la salida de los ra-dionucleidos durante los primeros miles de años.Durante este tiempo, el decaimiento radiactivo re-duce notablemente el contenido de radionucleidosy la radiotoxicidad de! combustible. Tan prontocomo la cápsula pierde su integridad, se produceuna liberación instantánea de una parte del inven-tario que es inmediatamente disuelta en el agua. La

concentración de radionucleidos disueítos no sobre-pasa en ningún caso el valor de sus límites desolubilidad. El resto del inventario presente, embe-bido en la matriz del elemento de combustible, selibera lentamente a medida que se va disolviendola matriz.

La eficiencia con que es sorbido cada radionuclei-do por el material arcilloso es muy variable, y deter-mina su tiempo de tránsito por difusión a través dela bentonita. Si al final de este tiempo ei radionu-cíeido no ha decaído continuará su viaje a travésde! medio geológico.

Los modelos de comportamiento y transporte utili-zados en ENRESA 2000 para simular estos proce-sos se describen a continuación.

Modelo de comportamiento de la cápsulaAunque la corrosión es el principal mecanismo defallo de la cápsula, el modelo considera también laexistencia de un reducido número de cápsulas condefectos iniciales.

Los procesos de corrosión considerados son, corro-sión por oxígeno, corrosión debida a los sulfa-tos/sulfuros y corrosión reductora del agua. Para lamodelizacíón de la corrosión debida al agua sehan utilizado dos modelos de cálculo: uno consis-tente con los datos experimentales obtenidos porINASMET, y otro que es función de diferentes pará-metros electroquímicos. En ambos casos se tiene encuenta la relación entre la tase de corrosión y latemperatura, obteniéndose una vida media de ¡acápsula de alrededor de 3.000 cños.

Modelo de comportamiento del residuoSe trata de un modelo cinético, que mediante ba-lances de masa predice la tasa de oxidación de lamatriz de UOy debido a lo radiólisis alfa tras el fallode la cápsula. La liberación de los radionucleidos eisótopos estables présenles en la matriz de UOj sesupone congruente con su oxidación.

Los procesos que afectan a la oxidación de la matizde LIO-,, en el modelo son: la generación de espe-cies oxidantes y reductoras por radiólisis del agua,las reacciones de recombinación entre las diferentesespecies y la oxidación de la superficie del UO7.

Además, se incluyen submodelos simplificados yconservadores para describir la liberación de los ra-dionucleidos presentes en: el huelgo, los bordes degrano del UO.> y los componentes estructurales.Mientras que para los radionucleidos localizados en

236

Modelización de subsistemas: campo próximo, campo lejano y biosfera

el huelgo y en el límite de grano se supone una li-beración instantánea, al entrar en contacto el aguacon el combustible, para la liberación de los radio-nucleidos presentes en las vainas y los componentesestructurales metálicos se adopta un modelo con-servador de liberación a ritmo constante entre 100y 10.000 años.

Modelos de comportamiento de la bentonitaLa bentonita es la barrera que más modelos inde-pendientes presenta en ENRESA 2000. El compor-tamiento de la bentonita se evalúa frente a ios pro-cesos físico-químicos, termomecánicos e hidrogeo-lógicos que tienen lugar. Se utilizan los siguientesmodelos:

Q Modelo de estabilidad físico-química de labentonita, frente a efectos como la temperatu-ra y la salinidad. CSIC-Zaidin ha establecidoun modelo matemático que gobierna la trans-formación de montmorillonita a ¡lita. El mode-lo indica que a temperaturas menores de120°C, la transformación necesita cientos demiles de años, dependiendo de la cantidad depotasio disponible. No se ha encontrado nin-gún otro proceso relevante que pueda afectara la bentonita a menores temperaturas.

• Modelo THM (Termo-Hidro-Mecánico). Las ecua-ciones consideradas en este modelo incluyen elequilibrio de la tensiones, el balance de masas yel balance de energía interna del medio supo-niendo equilibrio térmico. Dichas ecuaciones sehan desarrollado en el Departamento de Inge-niería del Terreno de la Escuela Técnica Superiorde Ingenieros de Caminos Ca- nales y Puertosde la Universidad Politécnica de Cataluña(UPC), y se han ¡mplementado en el código deelementos finitos CODE_BRIGHT. Los resultadosmuestran que el tiempo de saturación de la ben-tonita es menor de 100 años; y que en ningúnpunto de la bentonita se sobrepasan los 100 °Cde temperatura.

• Modelo de flujo de gas a través de la bentoni-ta. Mediante el código CODE_BRIGHT se hacomprobado que el gas generado en el cam-po próximo, es capaz de atravesar el espesorde bentonita, desplazando una mínima canti-dad de agua intersticial. El gas ocupa única-mente una pequeña porción del volumen deporo de bentonita y roca para poder fluir. Unavez producida esta pequeña desaturación, elflujo de gas se puede considerar prácticamen-te estacionario.

ü Modelo de fluencia de la barrera bentonítica.La modelización ha sido efectuada por laETSIMM mediante el código ABAQUS. Los re-sultados confirman que los desplazamientospor hundimiento de la cápsula en la bentonitason despreciables.

Q Modelo de evolución geoquímica, Se centra enla determinación de la evolución de las condi-ciones de pH y ambiente redox, así como de laconcentración de las principales especiesacuosas que caracterizan la composición quí-mica del agua contenida en la barrera arcillo-sa. Únicamente se modelizan los procesos ci-néticos que están en equilibrio. La modeliza-ción se lleva a cabo con un código de trans-porte reactivo desarrollado por la Escuela Téc-nica Superior de Ingenieros de Caminos Ca-nales y Puertos de la Universidad de LaCoruña, denominado CORE-LE.

Modelo de flujo en el campo cercano

Se ha desarrollado un modelo hidrogeológico pa-ra el cálculo del caudal de agua subterránea queatraviesa las galerías de almacenamiento. Las con-diciones de contorno de este modelo provienen delmodelo hidrogeológico local correspondiente alcampo lejano. La herramienta de cálculo es el códi-go ANSYS.

Modelo de transporte en campo cercano

La modelización integra el conjunto de mecanismosde transporte a través de las tres primeras barrerasdel sistema: forma del residuo, cápsula y bentonita.No se da crédito como barrera a la vaina del ele-mento de combustible, y se supone que la cápsulano ejerce resistencia física al movimiento de los ra-dionucleidos una vez producido su fallo.

El modelo de transporte a través de la bentonitaconsidera el tiempo de fallo de la cápsula, la libe-ración de los radionucleidos del combustible, eltransporte de radionucleidos por difusión y los pro-cesos de sorción y desintegración radiactiva. El mo-delo considera adicionalmente la evolución térmicay el ambiente geoquímico. Las condiciones de con-torno para el flujo de agua subterránea son las de-rivadas del modelo de flujo del campo cercano. Loscálculos deterministas se llevan a cabo con el códi-go CORE-LE, mientras que los probabilistas se rea-izan dentro del modelo global con el código Gold-

Sim, desarrollado por Golder Associates.

237


Las relaciones entre los distintos modelos del subsis-tema campo cercano se presenta en la Figura 2.

Subsistema campo lejano

En la geosfera, las propiedades de sorción y trans-porte de la roca determinan el tiempo de tránsitode los radionucleidos en su tránsito hasta la biosfe-ra. Si al final de este tiempo el radionudeido no hadecaído llegará a la biosfera. Los modelos utiliza-dos son los siguientes:

Modelos de comportamiento de la geosferaEstos modelos cubren la descripción de la evoluciónhidrogeológica y termomecánica, de la geosfera.

ü El objetivo del modelo terrnomecánico del cam-po lejano es el análisis de la influencia ejerci-da por la carga térmica del repositorio sobrela estabilidad de la formación granítica. El mo-delo realizado considera la presencia en elgranito de fracturas, unas deterministas y otrasobtenidas de manera estocástica. El cálculo setrata de manera tridimensional utilizando elprograma de elemento finitos ANSYS.

•_l La estrategia seguida para la modelizoción hi-drogeológica de la geosfera parte de la reali-zación de un modelo a escala regional delplutón granítico de referencia; modelizaciónque ha permitido la posterior realización de unmodelo local de menor escala y en el que sehan representado en mayor detalle aquellascaracterísticas estructurales e hidráulicas mássignificativas del emplazamiento. Ambos mo-delos representan en 3D la situación del flujonatural en el emplazamiento de referencia y sehan llevado a cabo con el código de elemen-tos finitos TRANSIN, desarrollado en el Depar-tamento de Ingeniería del Terreno de la Escue-la Técnica Superior de Ingenieros de CaminosCanales y Puertos de la Universidad Politécni-ca de Cataluña (UPC).

De forma simultánea a la modelización para cálcu-lo determinista se están realizando para los cálculosprobablilistas dos modelos alternativos y comple-mentarios a éste, partiendo de la misma informa-ción del emplazamiento pero siguiendo aproxima-ciones diferentes. Por un lado se está realizando unmodelo de redes de fracturas utilizando el códigoFracMan y los códigos MAFIC/PaWorks, ambos de-sarrollados por Golder Associates, para respectiva-mente simular el flujo y posteriormente obtener los

principales caminos 1 D. Por otro lado, el Departa-mento de Ingeniería Hidráulica y Medio Ambientede la Universidad Politécnica de Valencia (UPV), uti-lizando el código de seguimiento de partículas(StreamSim Technologies Inc), está realizando dife-rentes simulaciones de seguimiento de partículassobre el mismo medio heterogéneo del que se hapartido para ¡mplementar el ámbito local enTRANSIN, cuyo objetivo es establecer las principa-les trayectorias del agua y sus tiempos de tránsito.

Transporte en la geosfera

La modelización del transporte de solutos en la ba-rrera geológica se lleva a cabo de dos formas dis-tintas. Por un lado, el flujo y el transporte se repre-sentan de forma simultánea, mediante un modelocontinuo de doble porosidad con representaciónexplícita de determinadas fracturas mediante el có-digo de cálculo TRANSIN.

Por otro lado, se representa la barrera geológicacomo un conjunto de tubos o caminos 1 D, en don-de la ecuación de transporte se resuelve unidimen-sionalmente mediante el código de tipo probabilis-ta; GoidSim. Ambos modelos consideran el trans-porte de radionucleidos por advección, dispersiónhidrodinámica y difusión molecular, así como losprocesos de retención y desintegración radiactiva.

Subsistema biosfera

En este subsistema se modeliza el movimiento delos radionucleidos en el entorno inmediato al hom-bre calculando la dosis a través de diferentes cami-nos o vías de exposición a un individuo del grupocrítico. Los cálculos presentan como anteriormentedos líneas, una para el análisis determinista y otrapara el análisis probabilista.

El programa AMBER desarrollado por el CIEMATcalcula los factores de paso a dosis tiempo-depen-dientes para concentraciones unitarias en diferentescompartimentos modelizados (agua de uso domés-tico, suelo, aire, etc.).

El modelo de transporte en la geosfera proporcionala concentración de radionucieidos en el agua. Losfactores unitarios de paso a dosis obtenidos conAMBER, que se corresponden con la mejor estima-ción o la media, según se trate de cálculos determi-nistas o probabilistas, se multiplican por las concen-traciones para obtener las dosis finales.

238

Modelizadón de subsistemas: ampo próximo, compo lejano y biosfera

Resumen de los códigos de cálculo

Dada la complejidad del sistema de almacena-miento, el uso de subsistemas es esencial para po-der llevar a cabo la evaluación del comportamientoa largo plazo del almacenamiento. Los modelos co-rrespondientes se basan en códigos acoplados quematemáticamente pretenden reproducir el compor-

tamiento de esos subsistemas. ENRESA 2000 esuna evaluación de la seguridad en donde se utilizanpor primera vez, ¡unto con los típicos códigos co-merciales, una serie de códigos de cálculo proce-dentes de los desarrollos de I + D de ENRESA. LaTabla 2 y la Figura 4 presentan el resumen y el es-quema de los códigos de cálculo utilizados enENRESA 2000.

239

IV Jomados de 1+0 en gestión de residuos radioctivos. Seminado 2: Modelizadón numérica y evaluación de la segundad o lorgo plazo...

Tabla 1Procesos considerados.

Subsistema Componentes Principales procesos considerados

Campo cercano

Biosfera

Bentonita Resaturación, hincharniento, fluencia, difusión, sorción, decaimiento radiactivo,conducción térmica.

Cápsula

Residuo

Corrosión dependiente de la temperatura.

Campo lejano Granito ¡mperturbado

Liberación según distribución heterogénea de RN en el E.C. Disolución congruentede la matriz. Solubilidad.

Advecdón, difusión,dispersión y sorción. Decaimiento radiactivo y conduccióntérmica.

Hidrología

Entorno humano

Dilución.

Exposición vía agua de bebida, alimentos y suelo contaminado.

Tabla 2Relación de los principales códigos de cálculo utilizados en ENRESA 2000.

Subsistema Códigos de análisis de subsistemas Códigos para análisis radiológico integrado

0RIGEN2 (Cálculo del inventario del elementode combustible)

Campo cercano EQ36 (Especiación)

CÓRELE (Transporte reactivo en 2D en ei compo cercano)

CODEBRIGHT (Respuesta T-H-M de la bentonita en 3D)

ANSYS (Respuesta tetmomecánica en 3D del campolejano)

GCOSIM3D (Trazadores 3D en geosfera)

Campo lejano FRACMAN-MAFIC-PAWorks (Generación de fracturay cálculo de flujo en 3D y creación de caminos

equivalentes en 1D)

TRANSIN IV (Flujo y transporte en 3D en la geosfera)

Biosfera AMBER (Modelo de compartimentos dinámicoscon factores de paso a dosis)

GoldSim (Análisis probabilista para transporte en i D)

MAYDAY (Análisis de sensibilidad e incertidumbre)

240

Modelizadón de subsistemas: campo próximo, campo lejano y biosfera

CAMPO CERCANO BIOSFERA

BENTONITA

CAPSULA n '•.4-,u

RESIDUO

DE LAS BARRERASDE INGENIERÍA

TRANSPORTE DE R.í

TRANSPORTE EN C l .

Figura J. Esquema de modelizadón de los subsistemos.

MODELODE COMPORTAMIENTO

DEL RESIDUO

Composición del aguaLapso inicial

Límitesde solubilidad

pH&Eh

Productosde

corrosiónTemperatura

MODELOTERMOMECÁNICO

DE C.C.

MODELODE LONGEVIDAD

MODELOQUÍMICO

MODELOOE FLUENCIA

MODELOS DE COMPORTAMIENTODE LA BENTONITA

MODELODE TRANSPORTE

EN ELC.C

Flujo de RN

Flujo de agua••'"•••••"-""o t ravés de la DRZ

MODELO• . ; ' HIDROGEOLÓGICO

DE CAMPOCERCANO

MODELOSDE COMPORTAMIENTO

DE LA GEOSFERA

Figura 2. Relociones entre modelos del subsistema campo cercano.

241


F!o¡¿ de aguo através de lo DRZ

SUBSISTEMA C.C.

CAMPOCERCANO

Flujo de RN

LOCAL REGIONAL

MOPELOS HIDROGEOLÓGICOS

MODELOTERMOMECÁNICO

DE C.L

COMPORTAMIENTO DF LA GEOSFERA

SUBSISTEMA C.L

BIOSFERA

figura 3. Relaciones entre modelos en elsubsistemo campo lejano.

LINEAPROBA8ILISTA

FRACMAN

MAFIC

PAWORKS

GOLOSIM

MAYDAY

EQ36

CODEBRIGHT

AMBER

LINEADETERMINISTA

CÓRELE

TRANSIN

Figura 4. Esquema de los códigos de cálculo utilizados en ENRESA 2000.

242

ModelizQúón global del sistema

MODELIZACIÓN GLOBAL DEL SISTEAAA

J.LCormenzanaEmpresarios Agrupados

IntroducciónPara comprender y predecir la capacidad de un Al-macenamiento Geológico Profundo (AGP) de Resi-duos de Alta Activida (RAA) para aislar los residuosalmacenados de la biosfera es necesario elaborarun modelo global del sistema que tenga en cuentatodos los procesos relevantes:

Q Corrosión y fallo de la cápsula de almacena-miento.

• Liberación de los radionucleidos del combusti-ble irradiado.

• Transporte a través de la barrera de ingeniería(bentonita).

Q Transporte a través de la barrera geológica.

• Transporte en la biosfera y a través de la cade-na alimenticia.

Es posible elaborar modelos de cálculo indepen-dientes y muy detallados para cada uno de los pro-cesos indicados y transferir los resultados de cadauno de ellos al siguiente mediante un formato con-venido. Sin embargo, la experiencia nos demuestraque de este modo la realización de un cálculo parael sistema completo resulta muy laboriosa y requie-re un tiempo considerable.

Resulta útil disponer de un programa de cálculo in-tegrado que permita realizar rápidamente cálculosdel comportamiento global del sistema de almace-namiento. Si además, en vez de modelos muy deta-llados se utilizan modelos simplificados para descri-bir los procesos relevantes citados, se obtiene unaherramienta que permite realizar en unos pocos mi-nutos un cálculo del comportamiento del sistema dealmacenamiento.

Evidentemente, se debe comprobar que los mode-los simplificados que se introducen en el modelo

global reproducen razonablemente bien los obteni-dos con modelos de cálculo más detallados.

Modelos globales desarrolladospor ENRESAEnresa ha utilizado modelos globales simplificadosen sus ejercicios de evaluación del comportamientode un repositorio en granito [ENRESA, 1997] yarcilla [ENRESA, 1999]. Los cálculos se han realiza-do con el programa de ordenador GOLDSIM (ante-riormente denominado RIP), desarrollado por Gol-der Associates.

La utilización de modelos globales simplificados hapermitido:

• tener en cuenta explícitamente la incertidum-bre en los valores de los parámetros, ya que serealizan 100 cálculos asignando a cada pará-metro un valor tomado de su distribución deprobabilidad.

• analizar un gran número de variantes, paradeterminar el efecto sobre el comportamientoglobal del sistema de la utilización de un mo-delo alternativo para describir alguno de losprocesos o diferente distribución de valorespara algún parámetro.

Los modelos globales simplificados para almacena-mientos en granito y arcilla se describen en [ENRESA,1997] y [ENRESA, 1999], respectivamente.

Modelo global del AGP-arciliaEn la presente ponencia se describe brevemente elmodelo global utilizado en [ENRESA, 1999], y enparticular las numerosas variantes analizadas.

243

IV Jomados de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelización numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

El repositorio analizado contiene 3600 cápsulas de90cm de diámetro (cada una con 4 elementos PWRde referencia) colocadas horizontalmente en 53 ga-lerías de almacenamiento de 500m de longitud. Laseparación entre galerías es de 50m.

Las galerías de almacenamiento tienen 2,4m dediámetro y contienen bentonita como material derelleno. El plano del repositorio se encuentra a 260nn de profundidad, en una formación arcillosa de380m de potencia. El espesor de arcilla sobre el re-positorio es de 1 00m, existiendo además una capade margas de 1 1 Om sobre la formación arcillosa.Los 50m más superficiales corresponden a limos yarenas y forman un acuífero del cuál el individuocrítico toma agua.

La formación arcillosa y las margas se modelizanmediante un conjunto de celdas de mezcla y se tie-ne en cuenta el transporte de radionucleidos por di-fusión y advección (existe un pequeño flujo descen-dente a través de las margas y la arcilla). Aunque setrata de una método aproximado de resolver el pro-blema de transporte, se ha comprobado que los re-sultados obtenidos son conservadores y las dosismáximas se determinan con precisión.

Los cálculos se realizan utilizando el modelo de laFigura 1. El modelo representa la formación arcillo-sa y las margas correspondientes a una sola cápsu-la. Con este modelo se calculan las descargas deradionucleidos al acuífero superficial para una cáp-sula. Multiplicando por 3600 se obtienen las des-cargas totales al acuífero.

Los cálculos realizados para el Escenario de Refe-rencia demuestran que el valor máximo de la dosismedia que originaría el repositorio en 1 millón deaños representa menos del 1% del valor aceptable:1 E-4 Sv/año. Según se observa en la Figura 2, el1129 es el radionucleido que origina las mayoresdosis, debido a que no sufre sorción en la arcilla.Este resultado coincide con el obtenido en [EC,1 996] para la formación de Mol (Bélgica).

Variantes del AGP-arcillaUna vez desarrollado el modelo global del AGP-Arcilla, resultó sencillo realizar cálculos para dife-rentes variantes. Se analizaron 23 variantes en lascuales se utilizaron modelos alternativos o se cam-bió la distribución de valores de algún parámetro.

El Escenario Referencia representa la evolución es-perada del repositorio. Las variantes pretenden

analizar la sensibilidad del sistema a ciertos cam-bios, lo cuál no significa que dichos cambios seanposibles. Las variantes pretenden responder estetipo de preguntas: ¿qué sucedería si...? (en inglés,"what if calculations").

La Tabla 1 recoge las variantes dei Escenario deReferencia analizadas y la dosis máxima en cadauna. Estos resultados se muestran gráficamente enla Figura 3.

En la mayoría de las variantes analizadas la dosismáxima es similar a la obtenida en el Escenario deReferencia. Según se observa en la Figura 3, en lasvariantes en que se modifica el campo cercano ladosis máxima cambia poco, ya que el comporta-miento global del sistema está controlado por la for-mación arcillosa y, en menor grado, por las margas.

Únicamente en 2 variantes las dosis aumentaron demanera importante:

ü Flujo ascendente a través de la formación 2órdenes de magnitud mayor que el del Esce-nario de Referencia (que es descendente):l,87E-5 Sv/año.

G Disminución en un factor 10 de la velocidadde Darcy en el acuífero superficial: 9,08E-óSv/año.

Ambas variantes son excesivamente conservadoras:

_l el caudal postulado en la variante 14 es muygrande para una formación arcillosa,

U con la velocidad de Darcy en el acuífero de lavariante 21 la producción del pozo sería me-nor que la considerada en el Escenario de Re-ferencia. La menor disponibilidad de agua setraduciría en menos usos, menos vías de expo-sición y factores de paso a dosis más bajos.

Los resultados de las numerosas variantes analiza-das demuestran la robustez de un AGP en arcilla.

Espesor mínimo de arcillasobre el repositorioUtilizando un modelo similar al de la Figura 1, perocon celdas de menor espesor se realizaron cálculospara determinar el mínimo espesor de arcilla sobreel repositorio, y se obtuvo que para un espesor de40m la dosis máxima seguiría siendo aceptable: deiorden de 1 E-5 Sv/año. Los resultados se muestranen la Figura 4.

244

Modelizodón global del sistema

El modelo de celdas adoptado es válido para espe-sores de arcilla sobre el repositorio similares o ma-yores que la distancia entre galerías (50m). No obs-tante, la extrapolación de los resultados obtenidospermite suponer que espesores de arcilla del ordende 20m sobre el repositorio podrían ser suficientes(Figura 5).

ConclusionesEnresa ha desarrollado un modelo global simplifi-cado para la evaluación del comportamiento de unrepositorio en arcilla [ENRESA, 1999]. Este modelo,¡unto con el programa de ordenador GOLDSIM, per-mite la rápida realización de todo tipo de cálculos.

Los cálculos de [ENRESA, 1 999] se han realizadonasignando a la mayoría de los parámetros valoresprocedentes de la bibliografía. Los resultados deesta evaluación confirman que una formación arci-llosa es apropiada para albergar un AGP de RAA.

Puesto que se dispone de un modelo integrado delsistema, resulta inmediato:

• Incorporar datos específicos de la formaciónarcillosa cuando se disponga de ellos.

• Incluir un submodelo alternativo para algunode los procesos y ver su efecto sobre el com-portamiento global del sistema.

Q Identificar el rango de valores un parámetroque se traduce en dosis apreciables. De estemodo bastaría con que la I + D demostraseque el valor de dicho parámetro está fuera delrango citado.

ReferenciasENRESA, 1997. Evaluación del Comportamiento y de la

Seguridad de un Almacenamiento Geológico Pro-fundo en Granito. Publicación Técnica 06/97. Mar-zo 1997.

ENRESA, 1 999. Evaluación del Comportamiento y de laSeguridad de un Almacenamiento Geológico Pro-fundo en Arcilla. Publicación Técnica 03/99. Febre-ro 1 999.

EC, 1996. First Performance Assessment of the Disposalof Spent Fuel in a Clay Layer. EUR 16752. EuropeanCommission.

245

IV Jornadas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modelizaáón numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

Tabla 1Variantes del Escenario de Referencia del AGP-Arcilía analizadas.

Variante

1

2

3

4

5

6

7

8

9

10

11

12

13

14

15

16

17

18

19

20

21

22

23

Descripción

Liberación instantánea de todo el inventario

Fracción de liberación instantánea nula

Liberación gradual a ritmo constante en 30000 años(se mantiene la fracción de liberación instantánea)

Solubilidades ilimitadas para todos los elementos

Mayor vida de la cápsula (xl 0)

Generación de una grieta en la cápsula

Sorción nula en la bentonita

Solubilidades correspondientes a condiciones alcalinas

Flujo nulo a través de la arcilla y las margas

Flujo descendente 10 veces mayor

Flujo descendente 100 veces mayor

Flujo ascendente

Flujo ascendente 10 veces mayor

Flujo ascendente 100 veces mayor

No consideración de la arcilla situoda bajo el repositorio

Sorción nula en las margas

Eliminación total de las margas (descarga directa desde la arcilla al acuífero superior)

Menores retardos en la arcilla

Mayores retardos en la arcilla (xlO)

Disminución del coeficiente de difusión en agua de poro (Op) en bentonita, arcilla y margas(factor 5)

Velocidad de Darcy en el acuífero 10 veces menor

Cambio de la orientación relativa entre el flujo del acuífero y las galerías de almacenamiento

Modelo de Biosfera de equilibrio

Escenario de Referencia

Dosis máxima(Sv/año)

l,82E-06

5,00E-07

1,81E-06

6,43E-07

5,05E-07

6,24E-07

6,45E-07

6,34E-07

7,46E-07

2,39E-07

1,01E-08

9,76E-07

3J7E-06

187E-05

l,06E-06

6,37E-07

l,89E-06

Ó,48E-O7

2,11E-08

3,99E-08

9,08E-06

2,60E-06

6,34E-07

ó,34E-07

246

Modelación global del sistema

Unidades en metrosE = 7,04 m (espesor correspondiente o uno cápsula)

] ( CONEXIÓN DIFUSIVA

CONEXIÓN AOVEQIVA

.J AGUA ALREDEDOR DEL RESIDUO (CELDA 1)BENT0NITA(CELDA2)

r . " ] ARCILLA DE LA DRZ (CELDA 3)¡:; J ARCILLA DE LA FORÍAACIÓN (CELDAS 4, S, 6 , 7 , 1 0 , 1 1 Y12)m MARGAS (CELDAS 8 Y 9)

Figura 1. A6P-Arcílla - Modelo de transporte.

247

IV Jomados de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminorio 2: Modelizoción numérica y evaluación de la segundad a largo plazo...

-112? Snl26 — - C I 3 6 PdlO7 —»Se7? Nb94 ----- RG226 O Total

l,0E-12

I.OE + 04 l.OE + 05

Tiempo (años)

l,OE-;-OÓ

Figura 2. AGP-Arcilla - Dosis medias en el escenario de referencio.

l.OE-04

l,0E-05 !

l.OE-06

1.0E-07

l,0E-08

I.OE-09

i A anilla sobre e! ¡eposilarío'• B Oídllo bajo el leposiíorio

Escenario de referenda:: : : : r : :£ : : i : : A 1 OOíTl arcillo + 110 m mOtgOS::::;:x-\:, B 280m artillo

/ ! : A lOOmardite ii":"J B 40m arcilla \i

l,0E + 04 lOEl-05

Tiempo (años)

Figura 3. ÁGP-Arclllo • Efecto del espesor de la formación arcilloso sobre las dosis.

248

Moéelizoción global del sistema

LOE-04

1,OE-O5 -

1,OE-OÓ

1,OE-O7 J > J—O 10 20 30 40 50 60 70

Espesor de arcilla sobre el repositorio (m)

90 100

Figura 4. AGP-Ardllo - Oeterminación del espesor mínimo de arcilla sobre el repositorio.

I 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23

Figura 5. A6P-Arcillo - dosis máximas en las 23 variantes analizadas.

249

Modelos estadísticos de sensibilidad e incertidumbre: MayDay

MODELOS ESTADÍSTICOS DE SE

Ricardo BoladoUniversidad Politécnica de Madrid

Alejandro AlonsoNexus5

IntroducciónLa realización de una evaluación de seguridad deun almacenamiento de residuos radiactivos se plan-tea normalmente como un proceso iterativo. Encada fase de este proceso se realiza un análisis de¡ncertidumbre y un análisis de sensibilidad, a losque siguen posteriores estudios de campo y labora-torio para conseguir información más precisa sobreel almacenamiento. El objetivo del análisis de ¡ncer-tidumbre es caracterizar la ¡ncertidumbre en lasprincipales variables de salida del modelo del siste-ma, para determinar el grado de cumplimiento delos criterios establecidos por el organismo regula-dor. El análisis de sensibilidad permite determinarqué parámetros y escenarios son más influyentes enlos resultados obtenidos, pudiendo así indicar lasáreas en que es necesario dedicar mayor esfuerzode investigación. La realización de estos dos tiposde análisis demanda utilizar una herramienta soft-ware capaz de llevarlos a cabo. Este es el propósitoque ha guiado el desarrollo de MayDay durante losúltimos años.

Aspectos informáticos de MayDayActualmente existen dos versiones disponibles deMayDay: MayDay2.0 para DEC UNIX y MayDay3.0 para Microsoft Windows. En ambos casos May-Day constituye una herramienta interactiva en laque el usuario selecciona la variable o variables deinterés así como el tipo de análisis que desea reali-zar. En MayDay2.0 la interactividad se consiguemediante una interfaz gráfica de usuario, X/Win-dows bajo Motif, y un núcleo cuidadosamente dise-

ñado que minimiza el tiempo de cálculo y los recur-sos de CPU. Esta versión desarrollada para unaplataforma de 64 bits está desarrollada totalmenteen C y utiliza un fichero binario especialmente dise-ñado para contener toda la información relevantede ejecuciones probabilistas de cualquier código decálculo. MayDay 3.0 para Windows es una aplica-ción 32bits que hereda y, en algunos casos mejora,las prestaciones que ofrecía MayDay 2.0 para DECUnix. El código está desarrollado 100% orientado aclases, conforme a tecnología OOP (Object Orien-ted Programming). Corre en plataformas Windows9X, NT y 2000. No presenta dependencia algunasde librerías o capas de Terceras Partes más allá delas implicadas por el compilador utilizado {VisualC++) . MayDay 3.0 es una aplicación con interfazde documento múltiple. Esto implica que es posibleabrir y analizar, de forma simultánea, varios ficheros.Esto permite contrastar casos entre sí, por ejemplopara comparar el efecto de técnicas de muestreo di-ferentes sometidas a la misma simulación.

MayDay como herramienta pararealizar análisis de incertidumbreEl objetivo de toda evaluación probabilista de segu-ridad de un almacenamiento de residuos radiacti-vos es caracterizar, del modo más preciso posible,una serie de variables de salida del modelo utiliza-do para simular el comportamiento de la instala-ción. Estas variables de salida seleccionadas se su-pone que son un buen indicador de la peligrosidaddel mismo. Dada la incertidumbre en parámetros,modelos y posibles estados a que puede acceder el

251

IV Jomados de I+D en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Moderation numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

sistema, y el enfoque probabilista que se da o todoel problema, tanto los parámetros inciertos de en-trada como las variables de salida del modelo hande ser consideradas como variables aleatorias en elsentido bayesiano del término. Esto es lo que pro-voca que la mencionada caracterización de inceríi-dumbres se contemple siempre en el seno de lateoría de las probabilidades y sea necesario unaherramienta estadística versátil y potente.

Para poder realizar el análisis de ¡ncertidumbres esmenester disponer previamente de una muestra deun cierto tamaño, en general N, de cada una de lasvariables de salida de interés, que se denotará-X;,X2,...,X\- si la variable en cuestión es X. Estamuestra es fruto de la ejecución del modelo del sis-tema para cada uno de los posibles vectores de pa-rámetros de entrada obtenidos mediante muestreo,en general por el método de Monte-Cario. MayDaypermite mostrar los datos obtenidos fruto de las si-mulaciones probabilistas. Estos datos pueden mos-trarse para una única variable, para dos o paramás de dos. En cualquiera de los tres casos se pue-den ordenar los datos de acuerdo con el númerode ejecución o de menor a mayor, tomando comoreferencia en este caso una de las variables consi-deradas sí se pide que se representen dos o más.En la figura 1 se muestra el resultado proporciona-do por el programa al solicitarle que muestre unade las variables del estudio ordenada según cadauno de los dos criterios (orden de ejecución -datoso de menor a mayor- rangos).

La aplicación a la muestra de cada variable de inte-rés de los diferentes estadísticos numéricos y de lasrepresentaciones gráficas auxiliares contenidas enMayDay permite hacerse, desde diferentes puntosde vista, con una idea aproximada del porte de lamisma. Y, quizá lo más importante, utilizar dichosestadísticos y representaciones permite comprobarsi la instalación estudiada cumple o no, dado el co-nocimiento que de ella se tiene, la normativa de se-guridad vigente. Con estos fines MayDay incorporalos siguientes estadísticos numéricos y representa-ciones gráficas auxiliares:

1. Estadísticos generales (Media aritmética y susposibles intervalos de confianza, varianzamuestral corregida, desviación típica muestralcorregida, media geométrica muestral, des-viación típica geométrica, coeficiente de asi-metría, coeficiente de apuntamiento y meda,entre otros).

2. Estadísticos de orden.

3. Histograma.

4. Función de distribución empírica, su curvacomplementaria y su banda de confianza deKolmogorov (véase figura 2).

Además de la misión fundamental de caracterizarvariables inciertas de salida, algunos de ¡os estadís-ticos incluidos en la parte de caracterización de in-certidumbres pueden ser utilizados con otros finesauxiliares, como comprobar hipótesis en las cualesla información aportada por otros estadísticos esvaliosa o comprobar parcialmente la calidad de lamuestra de ios parámetros de entrada. Esto últimoes esencial para legitimar las conclusiones del estu-dio global. Los contrastes estadísticos incluidos conestos fines son:

1. Contraste de Kolmogorov.

2. Contraste de Lilliefors.

3. Contraste de Shapiro-VVilk.

4. Contraste de la %2.

Finalmente, para la caracterización de la incerti-dumbre, tanto sea de parámetros de entrada comode variables de salida, MayDay admite las siguien-tes distribuciones:

1 . Uniforme.

2. Uniforme a trozos.

3. Logarítmico uniforme.

4. Normal.

5. Logarítmico normal.

6. Normal bivariada.

7. Logarítmico normal bivariada.

8. Triangular.

9. Logarítmico triangular.

10. Beta.

1 1. Exponencial de dos parámetros.

1 2. Weibull de tres parámetros

Técnicas de reducción de la varianzaUna característica de las evaluaciones probabilistasde seguridad es la gran incertidumbre que afecta amuchos de los parámetros de entrada del modeloutilizado, ¡ncertidumbre que transportada a travésdel mismo se convierte en ¡ncertidumbre en las va-riables de salida. Esto provoca que variables impor-tantes de salida como la dosis total en ciertos ins-

252

Modelos estadísticos de sensibilidad e incertidumbre: MoyOay

tantes de tiempo o la dosis máxima obtenida hastaotro cierto instante temporal se esparzan a lo largode varios ordenes de magnitud.

El organismo regulador, habiendo adoptado un en-foque probabilista, establece límites tomando comoreferencia valores medios y valores de cuantiles ex-tremos (normalmente el 0.95 o el 0.99) de las va-riables de salida que considera más indicadoras dela peligrosidad asociada al almacenamiento. Elproblema que se plantea es que la estimación deestas magnitudes cuando se emplean muestrasaleatorias simples sufre de un decrecimiento másbien lento de su error según aumenta el tamaño demuestra, de modo que se necesitan en ocasionestamaños de muestra desmesurados para obtenerniveles de ¡ncertidumbre aceptables sobre dichoserrores de estimación. Para aminorar este problemaobteniendo cotas de incertidumbre aceptables contamaños de muestra razonables se recurre a las téc-nicas de reducción de la varianza. En concreto, latécnicas de reducción de la varianza más habitualesen el ámbito de las evaluaciones probabilistas deseguridad son:

1. El Muestreo Aleatorio Estratificado Proporcio-nal (MAE-prop).

2. El Muestreo Aleatorio Estratificado Optimo(MAE-opt).

3. El Muestreo de Importancia (MI).

4. El Muestreo del Hipercubo Latino (LHS).

MayDay como herramienta pararealizar análisis de sensibilidadEl principal problema que se encuentra al tratar derealizar análisis de sensibilidad sobre los resultadosde la simulación probabilista del modelo de un sis-tema es el propio concepto de sensibilidad. Depen-de de cómo se defina ésta los estadísticos utilizadosserán unos u otros y su interpretación variará. Acontinuación se muestran las diferentes interpreta-ciones de la sensibilidad que se consideran en May-Day y los estadísticos que se incluyen en cada caso.

Estadísticos de correlaciónCuando se consideran dos variables de un modelo,una de entrada y otra de salida, la primera indica-ción que se puede recibir acerca de si esa variablede entrada es influyente sobre la variable de salida

considerada es apreciar que los valores altos deuna se corresponden con los valores altos de otra, ylos valores bajos de una se corresponden con losvalores bajos de la otra, o bien que los valores al-tos de una se corresponden con los valores bajosde la otra y viceversa. Esta primera idea intuitiva desensibilidad de una variable de salida respecto aotra de entrada del modelo puede estudiarse enMayDay mediante ios dos estadísticos que incorpo-ra para este menester y sus respectivos contrastesde hipótesis en el caso de grandes tamaños mués-trales:

1. Coeficiente de correlación de Pearson (véasefigura 3).

2. Coeficiente de correlación en rangos deSpearman.

Suele ser de utilidad acompañar estos coeficientesde la observación del diagrama de dispersión X-Y, yque viene incluido en el programa.

Estadísticos de regresión normalizadaUn modo de interpretar la sensibilidad de una va-riable de salida respecto a varias variables de en-trada es suponer la existencia de un modelo expli-cativo de la primera en función de las otras. Elmodelo más simple que viene a la mente es el mo-delo lineal. Medir la sensibilidad así interpretadaconlleva suponer que el modelo físico-químico estu-diado puede ser adecuadamente estudiado me-diante un modelo de regresión lineal del tipo

donde /3o es la ordenada en el origen y las $ sonlas pendientes según cada una de las k variablesexplicativas de entrada del modelo. El cálculo delos estimadores de este modelo lleva consigo la eje-cución del código varias veces obteniendo una ma-triz de datos de entrada y un vector de observacio-nes de la variable de salida. Sobre este conjunto dedatos se aplica el método de mínimos cuadrados,estimando así los k+1 coeficientes del modelo li-neal mostrado. Desde este punto de vista será tantomás importante una variable de entrada cuantomayor sea su coeficiente de regresión, que se inter-preta como la derivada parcial de Y respecto deesa variable de entrada. Sin embargo, esto puederesultar engañoso en ocasiones debido esencial-mente a dos razones; la primera consiste en que los/3¡ se ven muy afectados por las unidades en que semidan las k variables (bastaría cambiar las unida-

253

IV ¡ornadas de 1+0 en gestión de residuos radioctivos. Seminario 2: Modelación numérica y evaluación de la segundad a largo plazo...

des de una variable que venga dada en decámetrosa centímetros para multiplicar su coeficiente pormil), y la segunda consiste en que estos coeficientesno siempre son un buen indicador del peso en elmodelo global de la variable a que están asocia-dos. Medir ese peso correctamente hace necesariotambién el estudio de los coeficientes de correla-ción parcial entre la variable de salida y las varia-bles de entrada.

Para dar estos tipos de medidas de sensibilidadMayDay incorpora los siguientes estadísticos:

1. Coeficientes de regresión normalizados.

2. Coeficientes de regresión normalizados enrangos.

3. Coeficientes de correlación parcial.

4. Coeficientes de correlación parcial en rangos(véase figura 4).

Entre estos cuatro, el segundo y el cuarto precisande la transformación de los datos a sus rangos, pre-tendiéndose en este caso estudiar relaciones demonotonía más que de iinealidad de las salidasfrente a las entradas (Esto se pretende también enel caso del estadístico de Spearman en el caso uní-variante).

Estadísticos de ubicaciónde submuestras

Un modo de ver si una variable de entrada es influ-yente sobre una variable de salida es estudiar sí di-ferentes regiones de la variable de salida se corres-ponden, a través del modelo con que se trabaja,con diferentes regiones de la variable de entrada, osi por el contrario diferentes regiones de la variablede salida se relacionan aproximadamente de modohomogéneo con valores esparcidos a lo largo detodo el dominio de definición de la variable de en-trada. En el primero de los casos se trataría de unparámetro de entrada influyente, en que conocer enqué zona de su dominio de definición toma valoresaporta información sobre el posible resultado quepodría obtenerse en la variable de salida. En el se-gundo de los casos se trataría de un parámetro deentrada no influyente, tal que el conocimiento de suvalor no arroja prácticamente información sobre elvalor de la variable de salida. En cierto sentido hayuna relación entre estos estadísticos y los estadísti-cos de correlación, presentando algunos inconve-nientes, pero también presentando algunas ventajasrespecto a éstos, como la no total ligazón al con-

cepto de sensibilidad entendida como relación li-neal, y en algunos casos ni siquiera al concepto derelación de monotonía.

Los estadísticos de este incorporados en MayDay,son un conjunto heterogéneo; hay unos que sonparaméthcos y otros que son no paramétricos, unosque permiten trabajar con dos submuestras y otrosque permiten trabajar con más de dos submuestras,unos que permiten realizar contrastes de hipótesistanto unilaterales como bilaterales y otros que per-miten realizar sólo contrastes bilaterales. La ¡deacentral en proporcionarlos todos es la de buscarconsistencia entre aquellos diseñados para medirigual o parecido efecto, con lo cual se gana con-fianza en la hipótesis que se pretende sostenercomo válida, y poder detectar y mensurar diferentesefectos. También se podrán utilizar estos estadísti-cos como herramientas auxiliares que den algunaindicación cuantitativo - cualitativa que ayude a laconstrucción de estratos para realizar muéstreos es-tratificados.

Normalmente, salvo que se tenga una idea muyclara del funcionamiento del modelo estudiado y sepase inmediatamente a la comprobación de hipóte-sis preconcebidas, es difícil utilizar directamente losestadísticos expuestos en este capítulo, por ello, engeneral, su utilización vendrá precedida por el estu-dio de ¡ncerfidumbres y por otras técnicas de sensi-bilidad, como las basadas en regresiones normali-zadas, que irán dando líneas generales delcomportamiento del modelo. Será muchas veces deuna ayuda insubstituible el estudio exhaustivo dediagramas de dispersión de diferentes pares de va-riables de entrada y salida, e incluso de variablesde salida entre sí, para desentrañar otros tipos derelaciones. Los contrastes estadísticos de este tipoincluidos en MayDay son:

1. El contraste de Mann-Whitney o de Wilcoxon(véase figura 5).

2. El contraste de Smirnov.

3. El contraste de Cramer-Von Mises.

4. El contraste de la t de diferencia de mediasentre dos poblaciones normales.

5. El contraste de Kruskal-Wallis.

ó. El contraste de Bimbaum-Hall para tres sub-muestras.

7. El contraste de Smirnov de k muestras porambos lados (SMIRK).

254

Modelos estadísticos de sensibilidad e incertidumbre: MoyDay

Técnicas de análisis de sensibilidadde distribuciónEn los apartados anteriores se han mostrado la am-plia serie de estadísticos que son implantados enMayDay para realizar un análisis de sensibilidad. Entodos esos análisis existe el factor común de que enningún momento se hace referencia a la importan-cia de las distribuciones seguidas por las variablesaleatorias de entrada y de salida. La sensibilidad enesos casos se interpretaba como relación lineal ode monotonía entre unas variables y otras, comocapacidad explicativa de una variable de entradaaislada de los valores de una variable de salida, ocomo esa misma capacidad cuando se considera lavariable de entrada inmersa en un conjunto de va-riables de entrada con que se pretendía explicar,mediante un modelo simple, el comportamiento dela variable de salida. También se ha podido inter-pretar la sensibilidad como otros tipos de relaciónentre variables de entrada y salida.

Si se considera en su plenitud el carácter de varia-bles aleatorias que tienen tanto las variables de en-trada como las variables de salida, se pueden plan-tear otros tipos de sensibilidad, en concreto dos deestos tipos han surgido.

Una pregunta que puede surgir es ¿se puede asig-nar una fracción de la incertidumbre de que se veafectada una variable de salida a cada una de lasvariables de entrada?, es decir, ¿se podría determi-nar hasta que punto se puede atribuir falta de cono-cimiento preciso sobre una variable de salida a lafalta de conocimiento que se tiene de cada variablede entrada1?

Otra posible pregunta sería ¿Cómo repercutirán va-riaciones en las características de las variables deentrada, en esencia de sus distribuciones, sobre ladistribución de una variable de salida? Para darcontestación a la primera de estas cuestiones May-Day incorpora una técnica basada en series deFourier (FAST), implantada mediante las dos herra-mientas siguientes:

1. Muestreo de FAST.

2. Mediadas de sensibilidad de FAST (fracciónde la varianza de la variable de salida debidaa cada parámetro de entrada.

Para dar contestación a la segunda en el caso deque las distribuciones de entrada sean uniformes ologarítmico uniformes MayDay incorpora dos esti-madores:

1. El estimador de impacto en la media.

2. El estimador de impacto en la varianza.

ConclusionesEn conjunto MayDay3.0.0 es una herramienta in-formática integrada para realizar análisis de incerti-dumbre y sensibilidad sobre resultados de simula-ciones probabilistas de un sistema. Esta herramientacombina estadísticos numéricos ¡unto con utilidadesgráficas dispuestos para extraer la mayor cantidadde información de los datos disponibles. El principalavance conseguido en esta última versión ha con-sistido en su traslación al entorno Windows de Mi-crosoft. Con ello se espera una mayor difusión delcódigo entre potenciales usuarios, que esperemoslo lleve a convertirse en un referente entre los pro-gramas de su tipo.

Referencias1. R. Bolado, A. Alonso y J.A. Moya. /vio/Da/. Un códi-

go para realizar análisis de incertidumbre y sensibili-dad. Manuales. Publicación técnica de ENRESA07/96. 1996.

2. R. Bolado, J.A. Moya, A. Alonso y J. Niharra. May-Day. Fichas técnicas. Rev. 2. Informe técnico de laCátedra de Tecnología Nuclear CTN-33/95. 1998.

3. A. Alonso, R. Bolado, J.A. Moya, D. Agudo y E. Ra-mos. MayDay 2.0. para Digital Unix4.0 ó más. Notasde versión. 1999.

4. MayDay 3.0.0 para Microsoft Windows. Notas de ver-sion. 2000.

255

IV ¡ornadas de 1+0 en gestión de residuos radioctivos. Seminario 2: Modelización numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

LEVEL E. SOLUCIÓN EXACTA

VariableUnidadesTipoDistribución

DOSMAXfÜ 1

ie171813202122232425262728293031

Valor!7 257B4E-00"1 68714E-001.U523E-007

7.33353E-0034 8040BE-0073.48163E-0078.3085E-009

3.34932E-0074.42258E-0087.35148E-0081 13512E-0072 88533E-0072.05396E-0094 12433E-0074 08176E-OCI8236381E-003

Rango-UJ .1-5

15L - i

ll

J i

-q

526166786

8547

J

h LEVEL E-SOLUi IHUE "LT -

VariableUnidadesTipoDistribución

DOSMAXfO':• '• d

DD<- i m i id

Rango j Valor1.51 5

3456

1 nil H4E1 1 fH' E1 1 .5 E,115 HhE.Si- 1E41 - E

4I-TJI4E4 -n-O-l Eir — E

l- ricil E

f "HH^EI- , 4"4E

5 E

%¡/ra /. Utilidades incorporadas en MayDoy para mostrar los datos de una variable de salida o parámetro de entrada ordenodospor número de ejecución o de menor a mayor (rangos).

Graíos

: Combinado

Individual

Tipa

M», zl

r Be jila X

r ReiitaY

r Re¡itoY2

Suíis

r • ' . : • : . • .

r •: ..— .

r • • . - •

r . •••

Cenar

FUNCIÓN DE DISTRIBUCIÓN EMPÍRICA

o ;!

0 2

0 i '• |

no . . ..-,... j| 0 OÜKÜÜ 0 oor.ooi 0 OCÍOO.} Ü OCCOOJ

fT>£

valai

Seiies Datos Modete* | Hitos |

^I'i.TRlBlJCiON EMPIRICS

L

-

Y

,

F_

~ ^ 1E

F " ^

E

I -

d

i

figura Z Función de distribución empírica de uno variable de salido del modelo (sin bando de confianza de Kolmogorov).

256

Modelos estadísticos de sensibilidad e incertidumbre: MayDoy

MayDay / 1-Var /-Pearson

Caso

|LEVEL E; SOLUCIÓN EXACTA

Variable

X | Variable [ T | Distribución

DOSMAX[01] D Desconocida

-Tipo - - -

. <~ Izquierda ;

(• Ambos lados ;

1 P Derecha ;

1111111111111Estado — i

Ejecutar :| '

• Resultados -—

' Estadístico- -

0.44529

-Nivel Crítico •-

. I 2.50601 E-011

Contraste

H0: No existe correlación en rangos.r-1-A(a —

0.95 , RECHAZADA ' |

Figura 3. Aplicación del contraste de hipótesis por ambos lados al resultado del coeficiente de correloción de Pearsonentre una variable de salida y un parámetro de entrodo. Existe correlación muy significativa.

MayDay / N-Vái / Coirelación [langosl 131

-Variables- -

Estéticas j

Nombre

X5X6X7X8XI3X14X3X4

X1X2

X5CX615

Y1Y2

\L

Unidad " |

J

Modj Caso

¡DEPURACIÓN I

„ Modelo

X3

X | Variable | T | Distribución

X1

V2X3

J>ft

I Uniforme! Normal

! Loguniforme

I Tuanaular

d

""Ejecutar''

X4 , Estado

X5037371

Coefidentes

Variable

X2XIX3X4X5

^ ^

1 CCP|•0 581128

0142095

-0128903

0 0310259

0 0181501

RK2

0 397915

0 0871018

0 0485132

0160507

00727373

s

%%%

lliÉiÉ1

mmkm

Figura 4. Coeficientes de correlación parcial en rangos Y frente a Xt, X¡, X3, X4 y X¡.

257

IV Jornadas de 1+0 en gestión de residuos radiactivos. Seminario 2: Modetación numérica y evaluación de la seguridad a largo plazo...

MájiOay/I^Vaí / Mann-Whitney i

Variables

Esiálicas I

Motiolos

NombreX13XI4X3X4X1X2X5CX615Y1Y2Y3Y4

< l I

Unidad *

r.¿•••l-.-Xri-A '„)

¡DEPURACIÓN I

Variable

X[ Variable | T j Oislribución¥1 : : \,t>"X>ááá

Tipo - - - i % Corte

f~ Izquierda ¡ .

(* Ambos lados j !

C Derecha : fSO"

Eslado

: Estadísfco - -NivdCrítico

Figura 5. Resultado de aplicar el contraste de Mann-Whitney con punto de corte al 50% entre la variable de salida K,y el parámetro de entrada X¡. íl resultado es significativo.

258

I j í

PUBLICACIONES TÉCNICAS

1991

0 / MISIÓN SOBRE IOS MODELOS NUMÉRICOS RELACIONADOSCOIIEL AL/MCENAMIENTO DE RESIDUOS RADIACTIVOS.

02 miSIÓII SOBRE LOS MODELOS HÚMICOS REIAÜ0HA00CON EL ALMACENAMIENTO DE RESIDUOS RÁDIACJIVOS. ANEXO I.

03 PRELIMINARY SOLUBIUTY STUDIES OF URANIUM DIOXIDEUIIDER WE CONDITIONS EXPECTED IN A SiUNE REPOSITORY.

04 SCOESTADlSJICA PARA EL ANÁLISIS DE RIESWS. Una introduccióna la Seoestaáíslica no Barométrica.

05 SITUACIONES SINÓPTICAS Y CAMPOS DE VIENTOS ASOCIADOSEN"ELCABRIL".

06 PARAMETERS, METHODOLOGIES AND PRIORITIES OF SITESELECTION FOR RADIOACTIVE WASTE DISPOSAL IN ROCK SALTFORMATIONS.

1992

0 / S H E OF THE ART REPORT: DISPOSAL OFRADIACTIVE WASTEIN DEEP ARGILLACEOUS FORMATIONS.

02 ESTUDIODELA INFILTRACIÓN A TRAVÉSDELA COBERTERADELAFUA.

03 SPANISH PARTICIPATION IN THE INTERNATIONAL INTRAVALPR01ECT.

04 CARACTERIZACIÓN DEESMECTTTAS MAGNÉSICAS 0EIA CUENCADE MADRID COMO MATERIALES DE SELLADO. Ensayos dealteración hidrotermal.

05 SOLUBILITY STUDIES OF URANIUM DIOXIDE UNDER THECONDITIONS EXPECTED IN A SALINE REPOSITORY. Phase II

06 REVISIÓN DE MÉTODOS GEOFÍSICOS APLICABLES AL ESTUDIO YCARACTERSACIÓN DE EMPIA2AM1ENT0S PARA ALMACENAMIENTODE RESIDUOS RADIACTIVOS DE ALTA ACTIVIDAD EN GRAtlITOS,SALES YARCILIAS.

07 COEFICIENTES DE DISTRIBUCIÓN ENTRE RADIONUCLEIDOS.

08 CONTRIBUTION BY CTNUPM TO THE PSACOIN LEVELS EXERCISE.

09 DESMOLIÓ OE UN MODELO DE RESUSPENSIÓN DE SUELOSCONTAMINADOS. APLICACIÓN AL ÁREA DE PALOMARES.

10 ESTUDIO DEL CÓDIGO FFSM PARA CAMPO LE1AN0. IMPLANTACIÓNEN VAX.

11 LA EVALUACIÓN DE LA SESURIDAO DE LOS SISTEMASDE ALMACENAMIENTO DE RESIDUOS RADIACTIVOS. UTILIIACIÓNDE MÉTODOS PR08ABILISTAS.

12 METODOLOGÍA CANADIENSE DE EVALUACIÓN DE LA SEGURIDADDE LOS ALMACENAMIENTOS DE RESIDUOS RADIACTIVOS.

13 DESCRIPCIÓN DE IA 8ASE DE DATOS WALKER.

1993

01 INVESTIGACIÓN DE BENTONITAS COMO MATERIALES DE SELLADOPARA ALMACENAMIENTO DE RESIDUOS RADIACTIVOS DE ALTAACTIVIDAD. 10NA DE CABO DE GATA, ALMERÍA.

02 TEMPERATURA DISTRIBUTION IN A HYPOTHETICAL SPENT NUCLEARFUEL REPOSITORY IN A SALT DOME.

03 ANÁLISIS DEL CONTENIDO ENAGUA EN FORMACIONES SALINAS.Su aplicación al almacenamiento áe residuos radiactivos

04 SPANISH PARTICIPATION IN THE HAW PROM. LaboratoryInvestigations on Gamma Irradiation Effects in Rock Salt.

05 CARACTERIIACIÓN Y VALIDACIÓN INDUSTRIAL DE MATERIALSARCILLOSOS COMO BARRERA DE INGENIERÍA.

06 CHEMISTRY OF URANIUM IN BRINES RELATED TO THE SPENT FUELDISPOSAL IN ASALT REPOSITORY (I!.

01 SIMULACIÓN TÉRMICA DEL ALMACENAMIENTO EN GALERÍA-TSS.

OB PROGRAMAS COMPLEMENTARIOS PARA EL ANÁLISIS ESTOCÁSTICODEL TRANSPORTE DE RADIONUCLEIDOS.

09 PROGRAMAS PARA EL CÁLCULO DE PERMEABILIDADES DE BLOQUE.

10 METHODS AND RESULTS OF THE INVESTIGATION OF THETHERMOMECHANICAL BEAVIOUR OF ROCK SALT WITH REGARD TOTHE FINAL DISPOSAL OF HIGH-LEVEL RADIOACTIVE WASTES.

1994

01 MODELO CONCEPTUAL DE FUNCIONAMIENTO DE LOSECOSISTEMAS EN EL ENTORNO DE IA FÁBRICA DE URANIODEANDÚJAR.

02 CORROSION OF CANDIDATE MATERIALS FOR CANISTERAPPLICATIONS IN ROCK SALT FORMATIONS.

03 STOCHASTICMOOELJNG OFGROUNDWAJER TRAVEL TIMES

04 THEDISPOSALOFHIGHLEVELRADIOAaiVEWASTEINARGUACEOUSHOST ROCKS. Identification of parameters, constraints andgeological assessment priorities.

05 EL OESTE DE EUROPA Y ¡A PENÍNSULA IBÉRICA DESDE HACE•120.000 AÑOS HASTA EL PRESENTE. Isostasia glaciar,paleogeografías y pakoternperaturas.

06 ECOLOGÍA EN LOS SISTEMAS ACUÁTICOS EN EL ENTORNODEELCABRIL

01 ALMACENAMIENTO GEOLÓGICO PROFUNDO DE RESIDUOSRADIACTIVOS OE ALTA ACTIVIDAD (AGP). Conceptos preliminaresde referencia.

08 UNIDADES MÓVILES PARA CARACTERIZACIÓN HIDROGEOQUÍMICA

09 EXPERIENCIAS PRELIMINARES DE MIGRACIÓN DE RADIONUCLEIDOSCON MATERIALES GRANÍTICOS. EL BERROCAL, ESPAÑA.

10 ESTUDIOS DE DESEQUILIBRIOS ISOTÓPICOS DE SERIESRADIACTIVAS NATURALES EN UN AMBIENTE GRANÍTICO: PLUTÓNDE EL BERROCAL (TOLEDO).

11 REIACION ENTRE PARÁMETROS GEOFÍSICOS E HIDROGEOLOGICOS.Una misión de literatura.

12 DISEÑO Y CONSTRUCCIÓN DE LA COBERTURA MULTICAPADEL DIQUE OE ESTÉRILES DE LA FÁBRICA DE URANIO DE ANDÚ1AR.

1995

0 í DETERMINACIÓN DEL MÓDULO OE ELASTICIDAD DE FORMACIONESARCILLOSAS PROFUNDAS.

02 1/02 LEACHING AND RA0I0NUCL1DE RELEASE M0DEWNG UNDERHIGH AND LOW IONIC STRENGTH SOLUTION AND OXIDATIONCONDITIONS.

03 THERMO-HYDRO-MECHANICAl CHARACTERI1ATI0N OF THESPANISH REFERENCE CLAY MATERIAL FOR ENGINEERED BARRIERFOR GRANITE AND CLAY HLW REPOSITORY: LABORATORY ANDSMALL MOCK UP TESTING.

04 DOCUMENTO DE SÍNTESIS DE LA ASISTENCIA GEOTÉCNICAAL DISEÑO AGP-ARCILIA. Concepto de referencia.

05 DETERMINACIÓN DE LA ENERGÍA ACUMULADA EN LAS ROCASSAUNAS FUERTEMENTE IRRADIADAS MEDIANTE TÉCNICASDE TERMOLUMINISCENCIA. Aplicación al análisis de repositoriosde residuos radiactivos de alta actividad.

06 PREDICCIÓN DE FENÓMENOS DE TRANSPORTE EN CAMPOPRÓXIMO Y LÜANO. Interacción en foses sólidas.

01 ASPEÓOS REIACIONAOOS CON IA PROTECCIÓN RADIOLÓGICADURANTE EL DESMANTEÍAMIENTO YCIAUSURA OELA FÁBRICADEANDÚ1AR.

08 ANALYSIS OF GAS GENERATION MECHANISMS IN UNDERGROUNDRAOIACTIVE WASTE REPOSITORIES. (Pegase Project).

09 ENSAYOS DE LIXIVIACIÓN DE EMISORES BETA PUROS DE LARGAVIDA.

10 2" PLAN DE l+D. DESARROLLOS METODOLÓGICOS,TECNOLÓGICOS, INSTRUMENTALES Y NUMÉRICOS EN LA GESTIÓNDE RESIDUOS RADIACTIVOS.

11 PROYECTO AGP-AIMACENAIÁIENTO GEOLÓGICO PROFUNDO.FASE 2.

12 IN SITU INVESTIGATION OF THE LONG-TERM SEALING SYSTEM ASCOMPONENT OF DAM CONSTRUCTION (DAM PROW). Numericalsimulator: Code-Bright.

1996

0 / DESARROLLO DE UN PROGRAMA INFORMÁTICOPARA EL ASESORAMIENTO DE LA OPERACIÓN DE FOCOSEMISORES DE CONTAMINANTES GASEOSOS.

02 FINAL REPORT OF PHYSICAL 1ESTPR0GRAJA CONCERNINGSPANISH CLAYS (SAPONITES AND BENTONITES).

03 APORTACIONES AL CONOCIMIENTO DÉLA EVOLUCIÓNPALEOCLIMÁTICA Y PALEOA/ÁBIENTAL EN IA PENÍNSULA IBÉRICADURANTE LOS DOS ÚLTIMOS MILLONES DE AÑOS A PARTIRDEL ESTUDIO DE TRAVERTINOS Y ESPELEOTEIMS.

04 MÉTODOS GEOESTADÍSTICOS PARA LA INTEGRACIÓNDE INFORMACIÓN.

05 ESTUDIO DE LONGEVIDAD EN BENTONITAS: ESTABILIDADHIDROTERMAL DE SAPONITAS.

06 ALTERACIÓN HIDROTERMAL DE LAS BENTONITAS DE ALMERÍA.

01 MAYDAY. UN CÓDIGO PARA REALI1ARANÁLISIS DE INCERTIDUMBREY SENSIBILIDAD. Marmoles.

1997

01 CONSIDERACIÓN DEL CAMBIO MEDIOAMBIENTAL EN LA EVALUACIÓNDÉLA SEGURIDAD. ESCENARIOS CLIMÁTICOS A LARGO PLAZOEN IA PENÍNSULA IBÉRICA.

02 METODOLOGÍA DE EVALUACIÓN DE RIESGO SÍSMICOEN SEGMENTOS DE FALLA.

03 DETERMINACIÓN DE RADIONUCLEIDOS PRESENTESEN EL INVENTARIO DE REFERENCIA DEL CENTROOEAmCENAMIENTODEELCABRIL.

04 AmCEHAMIEtfíO DEFINITIVO DE RESIDUOS DE RADIACTIVIDADALTA. Caracterización y comportamiento o largo plazo de loscómbaseles nucleares irradiados (I).

05 METODOLOGÍA DE ANÁLISIS DE LA BIOSFERA EN LA EVALUACIÓNDE ALMACENAMIENTOS GEOLÓGICOS PROFUNDOS DE RESIDUOSRADIACTIVOS DE ALTA ACTIVIDAD ESPECÍFICA.

06 EVALUACIÓN DEL COMPORTAMIENTO Y DE IA SEGURIDADDE Ull ALMACENAMIENTO GEOLÓGICO PROFUNDO EN GRANITO.Mano 1991

01 SÍNTESIS TECTOESTRATIGRÁFICA DEL MACHO HESPÉRICO.VOLUMEN I.

08 3" JORNADAS DE l+D Y TECNOLOGÍAS DE GESTIÓN DE RESIDUOSRADIACTIVOS. Posters descriptivos de los proyectos de l+Dy evaluación de ¡asegundarla largo plazo.

09 EEBEX. ETAPA PREOPERACIONAL INFORME DE SÍNTESIS.

10 METODOLOGÍA DE GENERACIÓN DE [SUMIOS PARA LAEVALUACIÓN DEL COMPORTAMIENTO DE IOS ALMACENAMIENTOSDE RESIDUOS RADIACTIVOS.

11 ,'ÁAHUAl DE CíSARR V.2. Código para ia evaluación ée seguridadde na almacenamiento superficial de residuos radiactivos de bajay media actividad.

1998

01 FEBEX. PRE-OPERATIONAL SUBÍ SUMMARY tifosa.

02 f momma ASSESSMENT OF A mif GEOLOGICAL REPOSITORYIN GRANITE. Morch 1997.

03 fttlX. DISIÑO FINAL YMONTAJC Olí HiSAYO "IH Slilí"ENGRIMSEL

04 FÍBIX. SENTONI1A: ORIGIN, PROPIEDADES '/ FABRICACIÓNDIBLOQUIS.

05 F&IX. BENTONITÍ: ORIGIN, PROPERTIES AHB FABRICAJIOHOF BLOCKS.

06 maKAS 1ORHADAS OlkOY TECNOLOGÍAS Oí GFSI1ÓHDE RESIDUOS RADIACTIVOS 24-29 Noviembre, 1997. Volumen I

07 TERCERAS ¡ORNADAS Of hD Y JICHOLOGÍAS OF GFSJION

DE RESIDUOS RADIACTIVOS 24-29 Noviembre, 1997. Volumen II

OS MODEUIACIÓN Y SIMULACIÓN Of BARRFRAS CAPIIÁRIS.

09 FlBll PRFOPIRAlíONAL THERMO-HYDRO-MECtíANICAL (IWÁjMODELLING OF THE IN SITU" TEST.

10 FIBFX. PRWPFRAIIOHAI MRM0-HYDR0-MFCHAN1CAL (IH/A)

í¿ODELUNGOFTHE"MOaOP"TEST.

11 DISOLUCIÓN DIL UO7ÍS) IN COHDICIONIS REDUCTORASY OXIDANTES.

12 FEBEX. FINAL DESIGN ANO INSIALLAIION OF THE "MI SIW" f f S ÍATGRIMSíL

1999

0 / MATERIALES ALTERNATIVOS DE LA CÁPSULA DE ALMACENA/MNTOOf RESDIUOS RADIAOIVOS Oí ALIA ACIIVIDAO.

02 llfíRAVAL PROJECT PHASE 2: STOCHASTIC ANALYSISOF RADIONUCUDFS IRAVFL TIMES Al fflf WASH ISOIAIIONPILOT PIANT iwim, IN NEW mico ÍU.SÁI.

03 [VALUACIÓN DEL COMPORTA/MENEO Y Of LA SEGURIDAS BF UNALMACENAMIENTO PROFUNDO FN ARCILLA. Febrero 1999.

04 ESTUDIOS 01 CORROSIÓN Df /MllItlAllS MÍMICOSPARA CÁPSULAS Di AUÁACEÍWMENTO OF RFSIDUOS DE ALIAACIIVIDAD.

MANUAL Bíl USUARIO ÚÍL PROGRAIÁA VISUAL BALAN V. 1.0.C0BI60IN1ÍRAÜIW PARA IA RFALIIACIOH BF BAIANCÍSHIDROLÓGICOS Y LA ESTIMACIÓN DF LA RÍCARGA.

COMPORTAMIENTO FÍSICO Di LAS CÁRSUtASBEALMACFNMÍIENTO.

PARTICIPACIÓN DFl C1E/ÁAT ÍN ÍS1U0I0S DF RADIOECOLOGÍAÍN ECOSISIE/MS MRINOS [UP.OPÍOS.

PIAN BF INVESTIGACIÓN Y DFSARROILOIICNOLÓGICOPARA IÁ GIS1IÓN DE RESIDUOS RABIACJIVOS 1999-2003.OCTUBRE 1999.

FSTRAIIBSAF'IA BIOMOLFCULAl LASACEMIACIÓN/IPIMENIACIÓN Di A/ÁINOACIDOS COMOHERRA/MHTA GWCRONOLÓGICA Y PALWiFRMOMFTRIfJ.

CATSIUS CLAYPROIECT. Calculation and iesling oíoehviouioí unsalvraited cloi as barrier in rcéioodive wosrerepositories. SÍAGF I: VERIFICATION ÍXERCISES.

CATSIUS CLA Y fROICCI. Calculation and resting oí behaviouroí unsatvrorted doy as barrier in radioactive viosierepositories. STAGF 2: VALIDATION EXERCISESAT LABORATORY SCALE.

CATSIUS CLAY PR01ÍCT. Calculation and testing oí behaviouroí unsoturnrted clay as barrier in radiooclive wasterepositories. STA6Í 3: VALIDATIONFXFRCISFS ATLARSf"IN SIW" SCALE.

01 FFBEX PROIÍCT FULL-SCALE ENGIHEERED BARRIERS EXPERIMENTFOR A BEEP GEOLOGICAL REPOSITORY FOR HIGH LEVEL RADIOACTIVEWASTE IN CRYSTALLINE HOST ROCK. FINAL REPORT

02 CÁLCULO DE LA GENERACIÓN DE PRODUCTOS RADIOLÍTICOSEN AGUA POR RADIACIÓN a . DETERMINACIÓN DE LA VELOCIDADDE ALTERACIÓN DE ¡A MATRIl BEL COMBUSTIBLE NUCLEARGASTABO.

03 LIBERACIÓN DE RADIONUCLEIDOS f ISÓTOPOS ESTABLESCONTENIDOS EN LA MATRIl DEL COMBUSTIBLE. MODELOCONCEPTUAL Y MODELO MATEMÁTICO DEL COMPORTAMIENTODEL RESIDUO.

04 DESARROLLO DE UN MODELO GEOQUÍMICO DE CAMPOPRÓXIMO.

05 ESTUDIOS DE DISOLUCIÓN DE ANÁLOGOS NATURALES DECOMBUSTIBLE NUCLEAR IRRADIADO Y DE FASES BE ¡W VI-SILICIOREPRESENTATIVAS DE UN PROCESO DE ALTERACIÓN 0XIBAT1VA.

06 C0RE2D. A CODE FOR líON-ISOTHERMAL WATER FLOWAHB REACTIVE SOLUTE TRANSPORT USERS /¿ANUAL VERSION 2.

07 ANÁÍOGOS ARQUWLÓGICOSI INDUSTRIALESPARA ALMACENAMIENTOS PROFUNDOS: ESTUOIO DE flllASARQUEOLÓGICAS lAETÁUCAS

08 PLAN DE INVESTIGACIÓN Y DESARROLLO TKNOIÓGICOPARA LA GESTIÓN DE RESIDUOS RADIACTIVOS ¡999-2003.REVISIÓN 2000.

09 IV¡ORNABAS DE INVESTIGACIÓN Y DESARROLLO TECNOLÓGICOEN GESTIÓN BF RESIDUOS RADIACTIVOS.POSTERS BIVULGATIVOS.

10 IV TORNADAS DE INVESTIGACIÓN Y DESARROLLO TKNOIÓGICOEN GESTIÓN DE RESIDUOS RADIACTIVOSPOSTERS TÉCNICOS

11 PROGRAMA DE INVESTIGACIÓN PARA ESTUDIAR LOS EFECTOSDE LA RADIACIÓN GAM/M EN BINTOHITAS CALCICASESPAÑOLAS

12 CARACTFRUACIÓN Y LIXIVIACIÓN DE COMBUSTIBLES NUCLEARESIRRADIADOS Y BE SUS ANÁLOGOS QUÍMICOS

2001

01 MODELOS BE FLUIO MULTIFÁSICO NO 1SOTERMO Y DiTRANSPORTE REACTIVO MULTICOMPOfMF EN MEDIOS POROSOS.

02 IV¡ORNADAS Oí INVESTIGACIÓN Y DESARROLLO TECNOLÓGICOEN GESTIÓN DE RESIDUOS RADIACTIVOS. RESÚMENES YABSTRACTS

03 ALMACENAMIENTO DEFINITIVO DE RESIDUOS BE RADIACTIVIDADALTA. CARACTERHACIÓN Y CO/ÁPORiAMIENTO ALARGO PLAIOBE LOS COMBUSTIBLES NUCLEARES IRRADIADOS (II).

04 CONSIDERATIONS ON POSSIBLE SPENT FUEL AND HIGH LEVELWASTE/MNAGEMEUT OPTIONS.

05 LA PECHBLENDA DE LA MINA FE ¡CIUDAD RODRIGO, SALAMANCA!,COMO ANÁLOGO NATURAL DEL COMPORTAMIENTO DELCOMBUSTIBLE GASTABO. Proyecto Malm I.

06 TESTING AND VALIDATION OF HUMERICAl MODELS OFGROUNDWATIR FLOVI, SOLUTE TRANSPORT AND CHEJAICALREACTIONS IN FRACTURED GRANITES: A QUANTITATIVE STUDY OFTHE HYDROGEOLOGICAL AND HYOROCHE/AICAl IMPACT PRODUCED

07 IV ¡ORNADAS DE INVESTIGACIÓN Y DtSARROLW TECNOLÓGICOEN GESTIÓN DE RESIDUOS RADIACTIVOS. Volumen I.

08 IVJORNADAS BE INVESTIGACIÓN Y BESARROIÍO TECNOLÓGICOEN GESTIÓN BE RESIDUOS RADIACTIVOS Volumen I!.

PUBLICACIONES NO PERIÓDICAS

1992

PONENCIAS E INFORMES, 1988-1991.

SEGUNDO PLAN DE I fB, 1991-1995. TOMOSI, IIY III.

SECOND RESEARCH AND DEVELOPMENT PLAN, 1991-1995,

VOLUME I.

1993

SEGUNDO PLAN BE ItD. INFORME ANUAL 1992.

PRIMERAS ¡ORNADAS DE UD EN LA GESTIÓN DE RESIDUOSRADIACTIVOS. TOMOS IYII.

1994

SEGUNDO PIAN ITD 1991-1995. INFORME ANUAL 1993.

1995

TERCER PLAN DE hD 1995-1999.

SEGUNDAS ¡ORNADAS DF hD. EN LA GESTIÓN DE RESIDUOSRADIACTIVOS TOMOS IYII.

1996

f í BERROCAL PROIECT. VOLUME I. GEOLOGICAL STUDIES

EL BERROCAL PROIECT. VOLUME II. HYDROGFOCHEMIS1RY.

El BERROCAL PROIECT. VOLUME III. LABORATORY MIGRATION

TESTS AND IN SITU TRACER TEST

EL BERROCAL PROIECT VOLUME IV. HYBRGGCOLOGICAl

MOBEILING AND CODE DEVELOPMENT

IV Jornadasde investigación ydesarrollo tecnológicoen gestión deresiduos radiactivos

Volumen III

PUBLICACIÓN TÉCNICA 09/2001

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Septiembre 2001

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